[논문 리뷰] Charge and spin order dichotomy in NdNiO$_2$ driven by SrTiO$_3$ capping layer

Krieger, G., Martinelli, L.외 11명|arXiv (Cornell University)|2021. 12. 06.

Chemical and Physical Properties of Materials인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 NdNiO₂ 투명막에서 SrTiO₃ 캡핑층이 전하 순서를 억제하고 면역자기공진을 안정화시키는 것으로 밝혀졌으며, 캡핑되지 않은 막은 (1/3, 0) 파수벡터에서 명백한 전하 순서 피크를 보이며 Ni-3d/Nd-5d 혼성화가 강화된다. 캡핑층의 존재는 전하 순서를 억제하고 자성 공명을 촉진하며, 이는 상호작용 화학—특히 수소 도핑 가능성을 고려할 때—무한층 니켈레이트에서 전자상태를 조절하는 데 핵심적인 역할을 한다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

Superconductivity in infinite-layer nickelates holds exciting analogies with that of cuprates, with similar structures and $3d$-electron count. Using resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) we studied electronic and magnetic excitations and charge density correlations in Nd$_{1-x}$Sr$_{x}$NiO$_2$ thin films with and without an SrTiO$_3$ capping layer. We observe dispersing magnons only in the capped samples, progressively dampened at higher doping. In addition, we detect an elastic resonant scattering peak in the uncapped $x=0$ compound at wave vector (1/3,0), remindful of the charge order signal in hole doped cuprates. The peak weakens at $x=0.05$ and disappears in the superconducting $x=0.20$ film. The uncapped samples also present a higher degree of Ni$3d$-Nd$5d$ hybridization and a smaller anisotropy of the Ni$3d$ occupation with respect to the capped samples. The role of the capping on the possible hydrogen incorporation or on other mechanisms responsible for the electronic reconstruction far from the interface remains to be understood.

연구 동기 및 목표

• SrTiO₃ 캡핑층이 Nd1-xSrxNiO2 투명막의 전자적 및 자성 질서에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 특히 수소 도핑의 역할을 포함한 인터페이스 화학이 전하 및 스핀 상관관계를 어떻게 수정하는지 규명하기 위해.
• 캡핑되지 않은 NdNiO2 막에서 전하 순서의 기원과 캡핑된 샘플에서의 억제 원인을 명확히 하기 위해.
• 무한층 니켈레이트에서 Ni-3d/Nd-5d 혼성화가 스핀 및 전하 순서에 미치는 영향을 평가하기 위해.
• 캡핑층이 탑오타크틱 감소 동역학을 변화시켜 전자 재구성에 영향을 주는지 평가하기 위해.

제안 방법

• Nd1-xSrxNiO2 투명막에서 스핀 및 전하 자극을 탐사하기 위해 Ni L3-에너지에서 공진형 비탄성 X선산란(RIXS)을 수행하였다.
• 표면 민감도를 향상시키기 위해 경사진입각(10°) 기하구조를 사용하여 탄성 산란 특징을 검출하였다.
• 캡핑된 STO 및 캡핑되지 않은 샘플을 x = 0.00, 0.05, 0.20 도핑 수준에서 비교하여 캡핑 효과를 분리하였다.
• 에너지 손실 및 운동량 분해 RIXS 맵을 분석하여 분산 면역자기공진 및 전하 순서 피크를 식별하였다.
• 수소 도핑 영향을 평가하기 위해 NdNiO2H 및 NdNiO2에 대한 DFT 계산과 실험적 RIXS 데이터를 연계 분석하였다.
• Nd M5-에너지에서의 RIXS를 분석하여 Nd-5d 상태가 전하 조절에 간접적으로 기여하는지를 조사하였다.

Figure 1: Summary of the RIXS results for uncapped and STO capped NSNO(0) films. (a,c): energy-loss/in-plane-momentum scattering intensity maps along the high symmetry directions indicated in the insets, excited at incident photon energy $\sim$ 852.5 eV (Ni 1+ XAS peak) using $\pi$ polarization. (b,

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SrTiO₃ 캡핑층은 NdNiO2 투명막에서 전하 순서의 발생에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 캡핑되지 않은 NdNiO2에서 Ni-3d/Nd-5d 혼성화는 전하 순서를 어떻게 안정화시키는가?
• RQ3 왜 분산 면역자기공진은 캡핑된 NdNiO2 막에서만 관측되고 캡핑되지 않은 막에서는 관측되지 않는가?
• RQ4 CaH2 감소 과정에서의 수소 도핑은 전하 및 스핀 순서에 어느 정도의 영향을 미치는가?
• RQ5 캡핑된 막과 캡핑되지 않은 막 간에 탑오타크틱 감소 동안 전자 재구성 방식은 어떻게 다를까?

주요 결과

• 캡핑되지 않은 NdNiO2 (x=0)에서 (1/3, 0) 파수벡터에서 명백한 탄성 공진 산란 피크가 관측되어 구멍 도핑된 커퍼레이트와 유사한 전하 순서를 나타낸다.
• 이 전하 순서 피크는 x=0.05에서 약화되고 초전도성 x=0.20 막에서는 사라지며, 초전도성과의 경쟁 관계를 시사한다.
• 분산 면역자기공진은 오직 STO 캡핑된 샘플에서만 검출되었으며, 고도의 도핑 수준에서 강도가 점차 감쇠되었다.
• 캡핑되지 않은 샘플은 캡핑된 막보다 더 강한 Ni-3d/Nd-5d 혼성화와 낮은 Ni-3d 오비탈 점유의 이방성 감소를 보였다.
• 전하 순서 피크는 Ni 1+ XAS 에너지에서 공진하며, 3d⁸R 상태와 전하 조절 간의 상관관계를 시사한다.
• Nd M5-edge RIXS는 Nd-5d 상태가 전하 조절에 기여하는 것을 확인하여 희토류 상태가 전하 순서에 기여하는 역할을 뒷받침한다.

Figure 2: (a) Quasi-elastic scattering intensity vs. the in-plane transferred momentum along the (10) direction for different doping in uncapped NSNO(x). Data acquired at 20 K and grazing incidence with $\pi$ polarization. Corresponding data along the (11) direction (in orange) is presented for comp