[논문 리뷰] Chemically driven growth of Au-rich nanostructures on AIII-BV semiconductor surfaces

Benedykt R. Jany, Arkadiusz Janas외 8명|arXiv (Cornell University)|2018. 11. 06.

Semiconductor materials and interfaces인용 수 2

한 줄 요약

이 연구는 AIII-BV 반도체에서 Au 자가조립이 화학 반응에 의해 유도된 Au 첨가원자 표면 확산과 핵형성에 의해 나노구조 형성이 일어남을 밝혀냈다. 주요 발견은 InSb에서 Au가 효율적으로 격자 내부로 확산되며, 기계학습 강화 HAADF STEM 및 유한온도 효과를 고려한 DFT 계산을 통해 확인된 바, AIII 금속 방출에 대한 Au의 스토이히오메트리 의존성이 드러났다.

ABSTRACT

AIII-BV semiconductors have been considered for decades to be a promising material in overcoming the limitations of silicone semiconductor devices. One of the important aspects within AIII-BV semiconductor technology are gold-semiconductor interactions on the nanoscale, since Au is widely used to catalyze the growth of AIII-BV nanostructures. We report on the chemical interactions of Au atoms with AIII-BV semiconductor crystals by an investigation of the nanostructures formation in the process of thermally-induced Au self-assembly on various AIII-BV surfaces, and this by means of atomically resolved HAADF STEM measurements. We have found that the formation of nanostructures is a consequence of the surface diffusion and nucleation of adatoms produced by Au induced chemical reactions on AIII-BV semiconductor surfaces. Only for InSb crystal we have found that there is efficient diffusion of Au atoms into the bulk, which we experimentally studied by Machine Learning HAADF STEM image quantification. The process of Au dissolution in InSb lattice has been additionally characterized by DFT calculations with inclusion of finite temperature effects. Furthermore, based on the stoichiometry of nanostructures grown, the effective number of Au atoms needed to release one AIII metal atom has been estimated. The experimental finding reveals a difference in the Au interactions with In- and Ga-based groups of AIII-BV semiconductors. Our comprehensive and systematic studies uncover the details of the Au interactions with the AIII-BV surface at the atomic level with chemical sensitivity.

연구 동기 및 목표

• 나노구조 성장 중 AIII-BV 반도체 표면에서 Au와의 원자 척도 화학적 상호작용을 이해하기 위해.
• AIII-BV 결정에서 표면 확산과 첨가원자 핵형성을 이끄는 Au 유도 화학 반응의 역할을 조사하기 위해.
• 특히 InSb에서 Au가 격자 내부로 얼마나 확산되는지 및 그 열역학적 구동력의 정도를 규명하기 위해.
• 나노구조 형성 과정에서 Au 원자와 방출된 AIII 금속 원자 간의 스토이히오메트리 관계를 정량화하기 위해.
• 실험적 및 계산적 방법을 통해 In 기반과 Ga 기반 AIII-BV 반도체 간의 Au 상호작용 메커니즘의 차이를 규명하기 위해.

제안 방법

• 다양한 AIII-BV 표면에서 Au 첨가원자, 표면 확산, 나노구조 형성의 원자 해상도 HAADF STEM 영상 촬영.
• 기계학습 기반 HAADF STEM 영상 정량화를 통해 InSb 결정에서 Au 확산 깊이 및 분포 분 析.
• 유한온도 효과를 포함한 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 InSb 격자 내 Au 용해 에너티크스 모델링.
• 성장한 나노구조의 스토이히오메트리 체계적 분석을 통해 한 개의 AIII 금속 원자를 방출하는 데 필요한 효과적인 Au 원자 수 추정.
• InSb, GaSb, InAs, GaAs 간의 Au 거동 비교를 통해 AIII-BV 재료군(Indium 대비 Gallium) 기반의 경향성 규명.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 AIII-BV 반도체 표면에서 Au 자가조립 및 나노구조 형성의 원자 척도 메커니즘은 무엇인가?
• RQ2 열처리 중 Au는 In 기반과 Ga 기반 AIII-BV 반도체와 어떻게 다르게 상호작용하는가?
• RQ3 Au 원자가 InSb 격자 내부로 얼마나 확산되는가? 이 과정을 이끄는 원리는 무엇인가?
• RQ4 나노구조 성장 과정에서 Au 원자와 방출된 AIII 금속 원자 간의 스토이히오메트리 관계는 무엇인가?
• RQ5 DFT 시뮬레이션에 따르면, 유한온도 효과는 InSb 내 Au 용해의 열역학에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• AIII-BV 표면에서 Au 자가조립은 Au 유도 화학 반응에 의해 생성된 첨가원자의 표면 확산과 핵형성에 의해 주도된다.
• InSb에서 Au 원자는 격자 내부로 효율적으로 확산되며, 기계학습 강화 HAADF STEM 정량화를 통한 실험적 증거가 있다.
• 유한온도 효과를 포함한 DFT 계산은 InSb 격자 내 Au 용해의 열역학적 타당성을 확인한다.
• 성장한 나노구조의 스토이히오메트리 분석 결과, 한 개의 AIII 금속 원자를 방출하기 위해 특정 수의 Au 원자가 필요하며, 실험 데이터로부터 정량적 추정치를 도출하였다.
• In 기반과 Ga 기반 AIII-BV 반도체 간의 Au 상호작용에서 명확한 차이가 관찰되었으며, InSb는 격자 내 Au의 포함 정도가 상당히 향상되어 있다.