[논문 리뷰] Coexistence of spin glass and ferroelectricity in highly ordered Bi2FeMnO6 epitaxial thin film

Lin Sun, Yue‐Wen Fang외 11명|arXiv (Cornell University)|2015. 12. 20.

Multiferroics and related materials인용 수 14

한 줄 요약

이 연구는 싱크로트론 X선 회절 및 고해상도 투과형 전자현미경을 통해 [111] 방향으로 Fe-Mn 정렬이 이루어진 Bi2FeMnO6 에피택시얼 박막의 고순도 성장을 보고한다. 예상과는 달리 페로자성의 특성을 보일 것으로 예상되었으나, 박막은 약한 자성을 보이며 스핀 거품 상태를 나타내며, 이는 첫 번째 원리 계산을 통해 연성 전기적 변형과 반자성 스핀 상호작용이 결합되어 스핀의 곤경이 유도됨을 설명한다.

ABSTRACT

Highly ordered Bi2FeMnO6 epitaxial thin films have been successfully grown on SrTiO3 substrate. Both synchrotron X-ray reciprocal space mapping and high resolution transmission electron microscopy confirmed the alternative alignment of Fe and Mn along [111] direction of Bi2FeMnO6 films. Magnetic and ferroelectric properties of Bi2FeMnO6 films are characterized and analyzed. The room-temperature ferroelectricity is well kept in Bi2FeMnO6 film as expected. However, it is very interesting that Bi2FeMnO6 film exhibits a typical spin-glass behavior and very weak magnetism rather than a ferri/ferromagnetism as generally believed. Our first-principles calculations suggest a spin frustration model for Bi2FeMnO6, which can well explain the intriguing magnetic property of Bi2FeMnO6 film.

연구 동기 및 목표

• SrTiO3 기질 상에서 Bi2FeMnO6 에피택시얼 박막을 고순도로 성장시키고, [111] 방향으로 Fe-Mn 이온 순서를 제어하는 것.
• 이중 퍼보스카이트 구조에서 연성 전기성과 자성 순서의 공존을 조사하는 것.
• 이론적 예측의 페로자성과 실험적 관측의 스핀 거품 행동 간의 괴리 문제를 해결하는 것.
• 첫 번째 원리 계산과 몬테카를로 시뮬레이션을 통해 Bi2FeMnO6의 스핀 곤경 기원을 이해하는 것.
• 다중 페로자성 산화물에서 연성 전기적 변형과 자성 곤경 간의 상관관계를 규명하는 것.

제안 방법

• Pulsed laser deposition (PLD)를 사용하여 (001) SrTiO3 기질 상에 Bi2FeMnO6 에피택시얼 박막을 성장시켰다.
• 싱크로트론 X선 회절의 역공간 맵핑(RSM)과 고해상도 투과형 전자현미경(HRTEM)을 통해 [111] 방향으로 Fe-Mn 순서가 확인되었다.
• 피에조반응력 현미경(PFM)과 SQUID/PPMS 측정을 통해 실온에서의 연성 전기성 및 자성 특성을 특성화하였다.
• X선 흡수 분광법(XAS)과 X선 자기원형이질성 분광법(XMCD)을 대만 NSRRC의 빔라인 11A에서 수행하여 局부 전자 및 자성 구조를 탐색하였다.
• WIEN2k(완전-포텐셜 선형화된 증강 평면파) 및 VASP(프로젝션 증강 파장) 방법을 사용한 GGA+U 함수를 적용한 첫 번째 원리 계산을 통해 전자 및 자성 특성을 모델링하였다.
• 헤이젠베르크 해밀토니안 기반 몬테카를로 시뮬레이션을 사용하여 스핀 거품 상태를 모델링하였으며, 16a×16a×16c 초세포와 주기적 경계 조건을 적용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SrTiO3 기질 상에서 [111] 방향으로 Fe-Mn 이온 순서가 이루어진 고순도 Bi2FeMnO6 에피택시얼 박막을 성공적으로 성장시킬 수 있는가?
• RQ2 Bi2FeMnO6에서 연성 전기성과 자성 순서의 공존이 기대되는 페로자성 행동을 유도할 것인가, 아니면 비정상적인 자성 상태를 유도할 것인가?
• RQ3 이론적 예측에 따르면 페로자성이 예상되지만, 실험적으로 관측된 스핀 거품 행동의 기원은 무엇인가?
• RQ4 연성 전기적 변형은 Bi2FeMnO6에서 자성 스핀 상호작용에 어떻게 영향을 미치며 스핀 곤경을 유도하는가?
• RQ5 이 시스템에서 스핀 곤경의 발생에 대해 자성 전기 결합이 어느 정도 기여하는가?

주요 결과

• 고순도 Bi2FeMnO6 에피택시얼 박막이 SrTiO3 (001) 기질 상에 성공적으로 성장되었으며, [111] 방향으로 Fe-Mn 순서가 이루어졌다.
• 싱크로트론 X선 회절 RSM 및 HRTEM을 통해 [111] 방향으로 번갈아 배치된 Fe와 Mn의 배열이 확인되었으며, 초격자 주기성은 √2×√2×2였다.
• PFM 측정을 통해 실온에서 양호하게 유지된 연성 전기성이 확인되었다.
• 자기 측정 결과, 약 100 K에서 스핀 거품 유사 전이가 관측되었으며, 장거리 자성 순서는 관찰되지 않았다. 이는 페로자성의 기대와 정반대였다.
• 첫 번째 원리 계산 결과, 스핀 곤경은 특정한 연성 전기적 변형 상태(λ ≈ 0.4)에서만 발생하며, 이 경우 제차근접 이웃 간 반자성 스핀 상호작용이 강화됨을 보여주었다.
• 연성 전기 극성과 반자성 스핀 상호작용 간의 결합이 스핀 곤경의 기원으로 규명되었으며, 이는 잠재적인 자성 전기 효과를 시사한다.