[논문 리뷰] Colossal Nernst power factor in topological semimetal NbSb$_2$

Peng Li, Pengfei Qiu외 8명|arXiv (Cornell University)|2022. 11. 23.

Advanced Thermodynamics and Statistical Mechanics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 20–25 K에서 5 T의 자기장 조건에서 단일결정 NbSb₂에서 3800×10⁻⁴ W m⁻¹ K⁻²의 기하급수적인 Nernst 전력 인자와 71×10⁻⁴ K⁻¹의 높은 Nernst 도핑도를 보고한다. 이 성능은 높은 운반자 이동도, 디랙-유사 밴드 분산, 강한 격자진동-끌림 효과를 지닌 보상된 전자 구조로 인해 발생하며, 액체 질소 온도 이하에서 효율적인 횡방향 열자기 냉각을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Today solid-state cooling technologies below liquid nitrogen boiling temperature (77 K), crucial to quantum information technology and probing quantum state of matter, are greatly limited due to the lack of good thermoelectric and/or thermomagnetic materials. Here, we report the discovery of colossal Nernst power factor of 3800$ imes$10$^{-4}$ W m$^{-1}$ K$^{-2}$ under 5 T at 25 K and high Nernst figure-of-merit of 71$ imes$10$^{-4}$ K$^{-1}$ under 5 T at 20 K in topological semimetal NbSb$_2$ single crystals. The observed high thermomagnetic performance is attributed to large Nernst thermopower and longitudinal electrical conductivity, and relatively low transverse thermal conductivity. The large and unsaturated Nernst thermopower is the result of the combination of highly desirable electronic structures of NbSb$_2$ having compensated high mobility electrons and holes near Fermi level and strong phonon-drag effect. This discovery opens an avenue for exploring material option for the solid-state heat pumping below liquid nitrogen temperature.

연구 동기 및 목표

• 77 K 이하에서 고성능 열자기 재료의 부족을 해결하기 위해.
• NbSb₂와 같은 상위 로직 반도체가 증강된 Nernst 효과 기반 냉각에 잠재력을 지녀야 하며.
• 저온 영역에서 큰, 포화되지 않은 Nernst 열전력이 가능하게 하는 물질적 특성을 규명하기 위해.
• 내재된 전자 및 격자 효과를 이용한 효율적인 횡방향 열자기 냉각을 위한 실현 가능한 길을 제시하기 위해.

제안 방법

• 온도 기울기를 가진 화학 기체 이동법를 이용한 고순도 단일결정 NbSb₂의 합성.
• 상수 순도 및 스토이키오메트리 확인을 위한 XRD, SEM 및 EDS를 이용한 특성 분석.
• 자기장 하에서 수정된 4점 측정 물리적 성질 측정 시스템(PPMS)을 이용한 전기적, 열적, 열자기 운반 성질 측정.
• 열홀 효과를 억제하기 위해 전도도 측정에 교류를 사용.
• 전자 구조 및 피어미 표면를 모델링하기 위해 Quantum ESPRESSO와 VASP를 사용한 최초 원리 계산, PBE-GGA 함수형 및 노름-보존 허위파면을 사용.
• 실험 데이터와 이론 모델 간의 비교를 통해 운반자 농도 및 이동도 값의 타당성 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 저온 및 고자기장 조건에서 NbSb₂에서 기하급수적인 큰 Nernst 열전력의 기원은 무엇인가?
• RQ2 NbSb₂의 전자 밴드 구조와 운반자 이동도는 어떻게 고성능 Nernst 도핑도를 이끌어내는가?
• RQ3 격자진동-끌림 효과가 이 상위 로직 반도체에서 Nernst 반응을 어느 정도 향상시키는가?
• RQ4 NbSb₂와 같은 상위 로직 반도체가 77 K 이하에서 횡방향 열자기 냉각에서 전통적 재료를 능가할 수 있는가?
• RQ5 보상된 전자-정공 시스템은 포화되지 않은 자기장 조건에서 큰 Nernst 전력 인자를 유지하는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• NbSb₂는 25 K에서 5 T 조건에서 3800×10⁻⁴ W m⁻¹ K⁻²의 기하급수적인 Nernst 전력 인자를 나타내며, 이는 전통적 재료의 값보다 크게 초월한다.
• 20 K에서 5 T 조건에서 Nernst 도핑도는 71×10⁻⁴ K⁻¹에 도달하여 횡방향 열자기 냉각에서 높은 효율성을 나타낸다.
• 큰 포화되지 않은 Nernst 열전력은 피어미 수준 근처에서 높은 이동도를 지닌 거의 보상된 전자-정공 시스템으로 기인한다.
• 최초 원리 계산은 디랙-유사 선형 밴드 분산과 함께 전자 및 정공 포켓이 공존하는 피어미 표면를 확인하여 관측된 운반 성질을 뒷받침한다.
• 격자진동-끌림 효과는 운반자 이동도 및 피어미 에너지 기반 측정값과 이론적 Nernst 값 간의 일치로 인해 열전력에 크게 기여함을 입증한다.
• 측정된 Nernst 열전력은 자동으로 추출된 운반자 농도 및 이동도를 검증하는 이론적 예측값 283 μV/K 매 단위 자기장과 일치한다.