[논문 리뷰] Commensurate structures in twisted transition metal dichalcogenide heterobilayers

Madeleine Phillips, C. Stephen Hellberg|arXiv (Cornell University)|2019. 09. 05.

Nanocluster Synthesis and Applications인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 0° 및 60° 회전 각도에서 일치하는 구조로 배열된 MoS₂/WS₂ 및 MoSe₂/WSe₂ 이중층의 전자 밴드 구조를 밀도함수이론(DFT)을 사용해 계산하여, 상호작용에 의한 밴드 갭과 스핀-오비트 분리가 상층 간 혼성화, 금속 원자 비대칭성, 브릴루아인 존 정렬에 따라 크게 변화함을 밝혀내었다. 이러한 변화는 광학적 탐지에 적합한 광발광 신호를 통해 이중층의 정렬 구조를 식별할 수 있음을 시사한다.

ABSTRACT

A major theoretical challenge of studying twisted transition metal dichalcogenide (TMD) bilayers is that the unit cell of such structures is very large and therefore difficult to address using first-principles methods. However, twisted TMD bilayers form moiré patterns, which consist of regions of commensurate stacking, either smoothly interpolated into one another or separated by sharp domain walls. In this paper, we study twisted TMD bilayers by studying the properties of the constituent commensurate structures. Using density functional theory (DFT), we compute band structures for commensurately-stacked MoS$_2$/WS$_2$ and MoSe$_2$/WSe$_2$ bilayers in both $0^\circ$ and $60^\circ$ orientations, and we highlight variations in band structures across different commensurate geometries. These band structure variations arise from diverse factors such as metal atom asymmetry between layers (Mo vs. W), differences in interlayer hybridization, and Brillouin zone alignment. We comment on the consequences of such band structure differences for optical experiments and on the effects of strain on moiré pattern electronic structure.

연구 동기 및 목표

• 비틀어진 전이금속 디 chalcogenide(TMD) 이중층에서 큰 격자 세포를 모델링하는 데 발생하는 계산적 과제를 해결하기 위해 일치하는 정렬 구조에 초점을 맞춘다.
• 상호작용에 의한 혼성화, 금속 원자 비대칭성(Mo 대 W), 브릴루아인 존 정렬이 TMD 이중층의 전자 밴드 구조에 미치는 영향을 이해한다.
• 밴드 구조의 변화를 관측 가능한 광학적 성질, 특히 광발광 실험에서의 상층 간 준위자기(ILE) 피크 위치와 분리도와 연관지어 본다.
• 모리 패턴을 가진 TMD 이중구조에서 변형이 밴드 갭 설계에 미치는 영향을 평가한다.

제안 방법

• 프로젝터 증강파(PAW) 방법과 일반화된 기울기 근사(GGA) 함수를 사용한 첫 원리 DFT 계산.
• 고대칭성 일치 정렬 기하구조(AB, BA, AABB, BB, ABBA)에 대한 MoX₂/WX₂(X = S, Se) 이중층의 전자 밴드 구조 계산.
• 수렴성과 상호작용 기여도를 최소화하기 위해 8×8×1 Γ 중심 k-점 메esh, 450 eV 평면파 截단, 30 Å 진공 간격을 사용.
• 특히 Γ 및 K 점에서의 밴드 디스퍼션 비교와 스핀-오비트 상호작용 평가를 통해 상호작용에 의한 혼성화 효과 분석.
• 인장 변형에 따른 밴드 갭 변화를 분석하기 위해 수elen화 이중층에서 인장 변형 조건 하에서의 밴드 갭 변화를 조사.
• 단일층과 이중층 간의 밴드 구조 비교를 통해 상호작용에 의한 기여도와 대칭성의 영향을 분리하여 분석.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MoX₂/WX₂ 이중층에서 다양한 일치 정렬 구조(AB, BA, AABB, BB, ABBA) 간에 밴드 갭과 스핀-오비트 분리는 어떻게 변화하는가?
• RQ2 브릴루아인 존 정렬(0° 대 60° 비틀기)은 K 점에서 상호작용에 의한 혼성화를 어떻게 유도하거나 억제하는가?
• RQ3 금속 원자 비대칭성(Mo 대 W)은 TMD 이중층에서 상호작용에 의한 혼성화와 밴드 디스퍼션에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 특히 상층 간 준위자기(ILE) 피크 위치와 분리도를 포함한 광학 측정을 통해 다양한 정렬 기하구조를 식별할 수 있는가?
• RQ5 인장 변형은 MoSe₂/WSe₂ 이중층에서 밴드 갭 특성(직접 갭 대 간접 갭)과 광학적 반응에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 0° 비틀기에서 MoS₂/WS₂ 및 MoSe₂/WSe₂ 이중층의 AB 및 BA 정렬 구조는 시간 역전된 K 및 K’ 점 정렬로 인한 상쇄 효과로 인해 K 점에서 상호작용에 의한 혼성화가 거의 없음을 보였다. 이는 금속 원자 대칭성은 유사하지만 상호작용에 의한 영향이 미미함을 의미한다.
• 반면, 60° 비틀기에서의 ABBA 정렬은 K 및 K’ 점의 정렬로 인해 K 점에서 유한한 상호작용 혼성화가 가능해져 측정 가능한 밴드 분리와 변화된 밴드 디스퍼션 구조를 유도한다.
• MoS₂/WS₂ 이중층의 밴드 갭은 Γ 점에서 강한 상호작용 혼성화로 인해 간접 갭이지만, MoSe₂/WSe₂ 이중층는 AB/BA 정렬에서도 간접 갭을 유지하나 갭 크기가 감소하였다.
• 광발광에서의 ILE 피크는 AB 정렬의 MoSe₂/WSe₂ 이중층에서 BA 정렬 대비 약 78 meV 높은 에너지와 약 24 meV 더 큰 분리도를 보이며, 이는 정렬 구조의 광학적 식별 가능성을 제공한다.
• 충분한 인장 변형 조건에서 MoSe₂/WSe₂ 이중층는 간접 갭에서 직접 갭으로 전이되며, K 점에서 발열대와 도너대 간 파동함수 겹침이 감소함으로써 ILE 신호가 억제될 수 있다.
• 상호작용 강도는 상층 간 거리와 혼성화되지 않은 밴드 간 에너지 오프셋에 의해 조절되며, 거리가 클수록 혼성화가 감소하고 밴드 분리 효과가 약화된다.