[논문 리뷰] Compact realization of all-attosecond pump-probe spectroscopy

Martin Kretschmar, Evaldas Svirplys외 5명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 28.

Laser-Matter Interactions and Applications인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 후방 압축된 몇 펙토초 내압 인프라레드 펄스와 임시 블루쉬프트 강화된 고조화성 방출(HHG) 기하구조를 사용하여, 1 kHz 레이저 기반의 컴팩트한 전-아토초 펌프-프로브 분광법 장치를 제시한다. 이 장치는 피크 강도가 최대 1×10¹³ W/cm²인 근접 고립 아토초 엑스트라유레드(XUV) 펄스를 생성하여 원자 및 분자 내 전자 동역학의 요소 특이적, 고시간해상도 연구를 가능하게 한다.

ABSTRACT

The ability to perform attosecond-pump attosecond-probe spectroscopy (APAPS) is a longstanding goal in ultrafast science. While first pioneering experiments demonstrated the feasibility of APAPS, the low repetition rates (10-120 Hz) and the large footprints of existing setups have so far hindered the widespread exploitation of APAPS. Here we demonstrate two-color APAPS using a commercial laser system at 1 kHz, straightforward post-compression in a hollow-core fiber and a compact high-harmonic generation (HHG) setup. The latter enables the generation of intense extreme-ultraviolet (XUV) pulses by using an out-of-focus HHG geometry and by exploiting a transient blueshift of the driving laser in the HHG medium. Near-isolated attosecond pulses are generated, as demonstrated by one-color and two-color XUV-pump XUV-probe experiments. Our concept allows selective pumping and probing on extremely short timescales and permits investigations of fundamental processes that are not accessible by other pump-probe techniques.

연구 동기 및 목표

• 낮은 반복 주기, 큰 면적을 차지하는 장치의 한계를 극복하여 아토초 펌프-아토초 프로브 분광법(APAPS)의 광범위한 도입을 저해해 온 문제를 해결한다.
• 컴팩트하고 상용 레이저 시스템을 사용하여 강력하고 근접 고립 아토초 엑스트라유레드(XUV) 펄스를 생성함으로써 전자 동역학의 고시간해상도 연구를 가능하게 한다.
• XUV 펄스는 인프라레드(NIR) 펄스보다 더 국소화되고 요소 특이적인 특성을 지니므로, 코어 및 내부 비화성 전자 동역학의 선택적 펌프 및 프로브를 실현한다.
• XUV 펌프 및 XUV 프로브를 사용한 APAPS가 10⁻⁴ 수준의 변화를 보이는 XUV-NIR 실험과는 대비하여 10–100%의 신호 변화를 달성할 수 있음을 입증하여 더 견고한 측정이 가능함을 보여준다.
• 향후 복잡한 시스템에 대한 응용을 고려할 때도 일상 실험실 사용에 적합하고 확장 가능하며 안정적인 아토초 과학 플랫폼을 개발한다.

제안 방법

• 고조화성 방출(HHG)의 드라이버로 상용 1 kHz, 36-fs, 13 mJ, 800 nm 레이저 시스템을 사용한다.
• 헤리움을 3.5 bar 압력으로 충전한 1 m 길이, 400 µm 코어의 허브 코어 섬유를 사용하여 레이저 펄스의 후방 압축을 실시하여 압축된 펄스 지속시간을 3.8 fs로 확보한다.
• 외집중 기하구조를 사용하여 HHG 매질에서 일시적인 블루쉬프트 효과를 활용하여 강력하고 짧은 XUV 펄스의 생성을 향상시킨다.
• 크립톤 또는 크세논을 배압 4 bar로 사용하는 1 mm 이рис 및 펄스 가스 제트를 사용하여 HHG 효율을 최적화한다.
• 분광계에 회절 격자와 마이크로채널판/포스포르 스크린을 사용하여 XUV 펄스를 특성화하고, 잔류 NIR 빛을 억제하기 위해 알루미늄 필터(100 nm 및 200 nm)를 사용한다.
• 구면 다층 거울(반사율 피크가 <25 eV 및 33.5 eV에 위치)을 갖춘 스플릿 앤 딜레이 유닛을 사용하여 펌프-프로브 지연을 제어하고 XUV 펄스의 공간적 오버랩을 확보한다.

Figure 1: Experimental setup. NIR pulses with a duration of 3.8 fs are focused into a vacuum chamber using a spherical mirror with a focal length of 75 cm. A pulsed gas jet (Kr or Xe at a backing pressure of 4 bar) is placed about 3.5 cm in front of the driving laser focus, and a 100-nm-thick Al fil

실험 결과

연구 질문

• RQ1 컴팩트하고 고반복 주기(1 kHz)의 레이저 시스템이 펌프-프로브 실험에 적합한 강력하고 근접 고립 아토초 엑스트라유레드(XUV) 펄스를 생성할 수 있는가?
• RQ2 외집중 HHG 기하구조에서 발생하는 일시적 블루쉬프트 효과가 XUV 펄스 생성 효율과 강도를 상당히 향상시킬 수 있는가?
• RQ3 XUV 펄스를 펌프 및 프로브 모두로 사용하는 전-아토초 펌프-프로브 분광법이 XUV-NIR 방식보다 더 높은 신호 대 잡음비를 달성할 수 있는가?
• RQ4 컴팩트하고 안정적이며 상용 가능한 장치에서 실현 가능한 XUV 펄스 지속시간과 피크 강도는 무엇인가?
• RQ5 이 설정은 요소 특이 감도를 갖추고 아토초에서 몇 펫토초에 이르는 시간 스케일에서 전자 동역학을 해상도를 높여 분석할 수 있는가?

주요 결과

• 측정된 지속시간이 약 100 아토초인 근접 고립 아토초 XUV 펄스가 생성되었으며, 이는 일색 및 이색 XUV-펌프 XUV-프로브 실험으로 확인되었다.
• XUV 피크 강도는 최대 1×10¹³ W/cm²에 도달했으며, 표표면에서의 펄스 에너지는 0.15 nJ(반사경 B, 33.5 eV에서 측정)로 강력한장 상호작용을 가능하게 했다.
• 원천에서의 XUV 펄스 에너지는 약 10 nJ로 추정되었으며, 전달 및 반사 손실로 인해 최종적으로 표표면에서의 펄스 에너지는 0.12–0.15 nJ로 감소했다.
• XUV-펌프 XUV-프로브 실험에서 10–100%의 신호 변화를 달성했으며, 이는 기존 XUV-NIR 펌프-프로브 실험에서 관찰되는 10⁻⁴ 수준의 변화와는 현저히 높은 수준이었다.
• 1 kHz 레이저 시스템의 사용은 높은 신호 대 잡음비와 안정된 작동을 가능하게 하여 이전의 APAPS 실험에서 사용된 저반복 주기 시스템의 한계를 극복했다.
• 외집중 HHG 기하구조에서의 일시적 블루쉬프트 효과는 강력한 XUV 펄스 생성을 향상시켜 중간 수준의 레이저 펄스 에너지(1 mJ)로도 효율적인 변환을 가능하게 했다.

Figure 2: XUV spectrum and two-photon ionization scheme. a , Measured XUV spectrum (orange curve) and simulated reflectivities of mirror A (blue curve) and mirror B (violet curve). The combination of the XUV spectrum and the XUV mirror reflectivity produces a pump spectrum that is centered around 20