[논문 리뷰] Constrained-search density functional study of quantum transport in two-dimensional vertical heterostructures

Han Seul Kim, Yong‐Hoon Kim|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 10.

Graphene research and applications참고 문헌 35인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 유한 전압에서의 양자 운반을 마이크로canonical 프레임워크 내에서 드레인에서 소스로의 전자 상태 자극으로 해석하는 다중공간 제약 검색 밀도함수이론(MS-DFT) 형식을 제안한다. 이는 유한 전극 시스템에서 비평형 전자 구조의 처음부터 계산 가능하게 하며, 2D 수직 그래핀/hBN 이종구조에서 부정적 차동 저항(NDR)과 고전압 선형 전류를 성공적으로 예측한다. 이는 결함에 의해 유도된 그래핀 상태의 혼성화와 터널링 영역 전이의 원자적 기원을 드러낸다.

ABSTRACT

Based on a microcanonical picture that maps the steady-state quantum transport process to a drain-to-source excitation, we develop a constrained-search density functional formalism for finite-bias quantum transport calculations. By variationally minimizing the total energy of an electrode-channel-electrode system without introducing separate bulk electrode information, ambiguities in identifying its nonequilibrium electronic structure under a bias is reduced and finite electrode cases can be naturally treated. We apply the approach to vertically stacked van der Waals heterostructures made of a hexagonal boron nitride (hBN) channel sandwiched by single-layer graphene electrodes, which so far could not be treated within first-principles calculations. We find that the experimentally observed negative differential resistance originates from the hBN defect-mediated hybridizations between two graphene states, and concurrently obtain a high-bias linear current increase that was not captured in previous semiclassical treatments. Going beyond the capability of existing $ab\ initio$ nonequilibrium quantum transport simulation methods, the developed formalism will provide valuable atomistic information in the development of next-generation nanodevices.

연구 동기 및 목표

• DFT-NEGF가 유한 전극, 특히 수직 2D 이종구조에서 단일층 그래핀을 다룰 때 겪는 기본적 한계를 극복하기 위해.
• 반무한 전극 근사치를 피하고 안정적이고 변분적 방법으로 비평형 전자 구조를 계산할 수 있는 처음부터 계산 가능한 방법을 개발하기 위해.
• 2D 반데르발스 이종접합 트랜지스터에서 실험적으로 관측된 비선형 전류-전압 특성의 원자적 기원을 밝혀내기 위해.
• hBN 기반 수직 트랜지스터에서 저전압 혼성화 메커니즘과 고전압 터널링 영역 간의 경쟁을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 이 방법은 마이크로canonical 그림을 사용하여, 유한 전압 운반을 그랜드canonical 과정이 아닌 드레인에서 소스로의 전자 자극으로 간주한다.
• 좌측 전극, 채널, 우측 전극의 다중 공간 영역에 대해 제약 검색 DFT 접근법을 적용하며, 밀도에 공간적 제약 조건을 두고 총 에너지를 최소화한다.
• 전체 전극-채널-전극 시스템에 대해 총 에너지를 변분적으로 최적화하며, 부피 전극 입력에 의존하지 않아 비평형 전자 구조 식별의 모호함을 줄인다.
• 시간에 의존하지 않는 비평형 상태 DFT를 다중공간 자극으로 일반화하여, 穩정 상태 양자 운반의 처음부터 계산 가능한 처리를 가능하게 한다.
• 표준 DFT 코드 내에서 노름 보존 허위전자, 더블-자이로-plus-폴라라이제이션 기저 집합, 적절한 k-점 샘플링을 사용한 실공간 격자 방법을 구현한다.
• 에너지 스크래핑을 통해 패배 에너지 수준 근처에서 세밀한 해상도로 전송 함수와 전류-전압 특성을 계산하여 NDR 및 선형 전류 영역을 모두 포착한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 2D 수직 그래핀/hBN 이종구조에서의 부정적 차동 저항(NDR)의 원자적 기원은 무엇인가?
• RQ2 hBN 기반 수직 트랜지스터에서 터널링 메커니즘이 저전압에서 고전압으로 어떻게 변화하는가?
• RQ3 반무한 전극 근사치를 사용하지 않고도 처음부터 계산 가능한 방법이 NDR와 고전압 선형 전류 증가를 정확히 포착할 수 있는가?
• RQ4 hBN의 원자적 결함은 그래핀 전극 간의 전자 결합과 그로 인한 운반 특성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 좌측 및 우측 그래핀 상태 간의 혼성화가 비선형 전류-전압 응답을 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• hBN 기반 수직 트랜지스터에서의 부정적 차동 저항(NDR)은 좌측 및 우측 그래핀 전극 상태 간의 결함에 의해 유도된 혼성화에서 기인한다.
• 이전에 반고전적 모델(예: Bardeen 전이 해밀토니안)에서는 설명되지 않았던 고전압에서의 선형 전류 증가가 관측된다.
• 고전압에서의 선형 전류는 평균 전극 화학포텐셜 $(\mu_L + \mu_R)/2$ 에 중심을 둔 점차 커지는 전송 피크에서 기인하며, 이는 $V_b = 0.5$ V에서 나타난다.
• 전압 창 경계에서 전송 함수 $T(E; V_b)$ 의 기울기는 0.1 V에서 0.005 eV⁻¹ 에서 0.5 V에서 0.0006 eV⁻¹ 으로 감소하여 주요 터널링 메커니즘이 변화함을 나타낸다.
• 저전압에서는 혼성화된 그래핀 상태가 支배하는 영역에서 고전압에서는 단일 고리 $\vec{k}$-점 터널링 영역으로의 전이가 일어나며, 이 전이는 hBN의 원자적 세부 사항에 민감하다.
• MS-DFT 형식은 한 개의 처음부터 계산 가능한 프레임워크 내에서 NDR와 선형 전류를 모두 성공적으로 포착하여 기존의 아비시니 계산 및 반고전적 방법의 핵심 한계를 해결한다.