[논문 리뷰] Controlling solid-liquid interfacial energy anisotropy through the isotropic liquid

Lei Wang, Jeff Hoyt외 3명|arXiv (Cornell University)|2018. 10. 12.

Solidification and crystal growth phenomena참고 문헌 38인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 실험적으로 및 계산적으로 알루미늄- samarium (Al-Sm) 합금에서 용질 농도가 고체-액체 계면 에너지 이방성에 영향을 미쳐, samarium 농도가 증가함에 따라 나선형 성장 방향이 ⟨100⟩에서 ⟨110⟩으로 전이됨을 입증한다. 분자 동역학 시뮬레이션은 (ε₁, −ε₂) 공간 내에서 이방성 파arameter ε₁과 ε₂의 이동을 확인하여, 이중 합금에서 조성에 의해 유도되는 계면 에너지 이방성 변화에 대한 직접적 증거를 제공한다.

ABSTRACT

Although the anisotropy of the solid-liquid interfacial free energy for most alloy systems is very small, it plays a crucial role in the growth rate, morphology and crystallographic growth direction of dendrites. Previous work posited a dendrite orientation transition via compositional additions. In this work we examine experimentally the change in dendrite growth behaviour in the Al-Sm (Samarium) system as a function of solute concentration and study its interfacial properties using molecular dynamics simulations. We observe a dendrite growth direction which changes from <100> to <110> as Sm content increases. The observed change in dendrite orientation is consistent with the simulation results for the variation of the interfacial free energy anisotropy and thus provides definitive confirmation of conjecture in previous works. In addition, our results provide physical insight into the atomic structural origin of the concentration dependent anisotropy, and deepens our fundamental understanding of solid-liquid interfaces in binary alloys.

연구 동기 및 목표

• 용질 농도가 Al-Sm 합금에서 나선형 성장 방향에 미치는 영향을 실험적으로 조사하는 것.
• 고체-액체 계면에서 농도에 따라 변화하는 계면 에너지 이방성의 원자 척도 기원을 규명하는 것.
• 계면 자유 에너지 이방성이 조성에 따라 변함으로써 나선형 성장 방향 전이가 발생한다는 가설을 검증하는 것.
• 이중 합금 체계에서 용질 농도, 계면 강성, 그리고 이방성 파arameter (ε₁, ε₂) 사이의 직접적 연관성을 제공하는 것.
• 실험과 시뮬레이션을 융합하여 금속계에서 고체-액체 계면 거동에 대한 기본 이해를 심화하는 것.

제안 방법

• 0–15 at.%의 다양한 Sm 농도에서 Al-Sm 체계의 계면 자유 에너지 이방성을 계산하기 위해 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 사용하였다.
• 표면 높이 변동의 푸리에 계수를 이용해 (100) 및 (110) 방향의 결정-액체 계면에서의 계면 강성을 추출하기 위해 표면장력 변동법(Capillary Fluctuation Method, CFM)을 적용하였다.
• 계면 강성 값에서 (100) 및 (110) 계면를 이용해 이방성 파arameter ε₁과 ε₂를 계산하였으며, 이는 γ(n)/γ₀ = 1 + ε₁(Q − 3/5) + ε₂(3Q + 66S − 17/7)의 관계식을 통해 유도되었다. 여기서 Q와 S는 입방 헬모닉스이다.
• 800–900 K에서 액체상과 FCC 고체상 간의 화학적 포텐셜 차이를 결정하기 위해 반-거대 캐노니컬 몬테카를로 시뮬레이션을 수행하여 기브스 자유 에너지의 구성이 가능하도록 하였다.
• 계면 위치와 두께를 정량화하기 위해 국소 순서 파라미터 φ = (1/12)Σ|rᵢ − r_fcc|² 를 사용하고, 하이퍼볼릭 탄젠트 피팅을 통해 계면를 규명하였다.
• 각 시스템에 대해 4개의 독립 복제본에서 총 6,000장의 스크린샷을 6 ns 동안 수집하여 강성 및 이방성 추정의 통계적 신뢰성을 확보하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Al-Sm 합금에서 samarium 농도가 증가함에 따라 나선형 성장 방향은 어떻게 변화하는가?
• RQ2 계면 에너지 이방성이 관찰된 ⟨100⟩에서 ⟨110⟩으로의 나선형 성장 방향 전이를 이끄는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 분자 동역학 시뮬레이션은 계면 자유 에너지 이방성 파arameter ε₁과 ε₂의 조성 의존적 변화를 정량적으로 재현할 수 있는가?
• RQ4 Al-Sm 합금의 고체-액체 계면에서 변화하는 이방성의 원자 척도적 구조적 기원은 무엇인가?
• RQ5 Al-Sm의 (ε₁, −ε₂) 공간 궤적은 ⟨100⟩, 초다수 분지형, 또는 ⟨110⟩ 나선형 성장에 대한 예측된 영역과 일치하는가?

주요 결과

• Al-Sm 합금에서 나선형 성장 방향은 samarium 농도가 0에서 15 at.%로 증가함에 따라 ⟨100⟩에서 ⟨110⟩으로 전이된다.
• 계면 자유 에너지 이방성 파arameter ε₁과 ε₂는 용질 농도에 따라 변화하며, 이로 인해 (ε₁, −ε₂) 파arameter 공간 내에서 ⟨100⟩ 지배 영역에서 ⟨110⟩ 지배 영역으로의 이동이 발생한다.
• 분자 동역학 시뮬레이션은 (100) 및 (110) 계면 강성이 Sm 농도에 따라 체계적으로 변화함을 확인하여, ε₁과 ε₂의 정량적 추출이 가능함을 입증한다.
• 관찰된 나선형 성장 방향 전이는 계산된 계면 에너지 이방성 변화와 직접적으로 연관되어 있으며, 이는 이전의 추측에 대한 실험적·시뮬레이션 기반의 명확한 확인을 제공한다.
• 이 연구는 고체-액체 계면 근처 액체상에서의 계면 질서가 이방성 조절에 핵심적인 역할을 하며, 원자 척도의 구조가 거시적 성장 형태에 영향을 준다는 점을 드러낸다.
• 결과적으로 이 연구는 용질 농도를 조절함으로써 계면 에너지 이방성을 제어할 수 있음을 보여주며, 금속 합금의 미세구조를 설계하기 위한 새로운 길을 제시한다.