[논문 리뷰] Controlling Sub-Cycle Optical Chirality in the Photoionization of Chiral Molecules

Shaked Rozen, Antoine Comby외 9명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 26.

Laser-Matter Interactions and Applications참고 문헌 52인용 수 60

한 줄 요약

논문은 이론과 실험을 결합하여 두-color 필드(기본 주파수 + 위상-고정된 두 번째 고조파)를 사용해 서브-사이클 광학 키랄성을 형성하고 거울상 이성질체에 민감한 서브-사이클 광이온화(ESCARGOT)를 유도하여 두-color 지연에 따라 앞으로/뒤로 및 위/아래 비대칭을 드러낸다.

ABSTRACT

Controlling the polarization state of electromagnetic radiation enables the investigation of fundamental symmetry properties of matter through chiroptical processes. Many strategies have been developed to reveal structural or dynamical information about chiral molecules, from the microwave to the extreme ultraviolet range. Most schemes employ circularly or elliptically polarized radiation, and more sophisticated configurations involve, for instance, light pulses with time-varying polarization states. In all these schemes, the polarization state of light is always considered as constant over one optical cycle. In this study, we zoom into the optical cycle in order to resolve and control a subcyle attosecond chiroptical process. We engineer an electric field whose instantaneous chirality can be controlled within the optical cycle, by combining two phase-locked orthogonally polarized fundamental and second harmonic fields. While the composite field has zero net ellipticity, it shows an instantaneous optical chirality which can be controlled via the two-color delay. We theoretically and experimentally investigate the photoionization of chiral molecules with this controlled chiral field. We find that electrons are preferentially ejected forward or backward relative to the laser propagation direction depending on the molecular handedness, similarly to the well-established photoelectron circular dichroism process. However, since the instantaneous chirality switches sign from one half cycle to the next, electrons ionized from two consecutive half cycles of the laser show opposite forward/backward asymmetries. This chiral signal provides a unique insight into the influence of instantaneous chirality in the dynamical photoionization process. Our results demonstrate the important role of sub-cycle polarization shaping of electric fields, as a new route to study and manipulate chiroptical processes.

연구 동기 및 목표

• 빛의 순간적 키랄성을 서브-사이클로 제어하여 원자단의 초당(attosecond) 규모의 키랄 동역학을 탐구한다.
• 제로 순 순타입의 전체 타원도(elicity)로 순간적 키랄성을 생성하기 위해 두-color(기본 + 위상-고정된 두 번째 고조파) 필드를 개발하고 시험한다.
• 순간적 키랄성이 엔안티오센시티브 광이온화 신호(ESCARGOT)를 구동한다는 것을 실험적으로와 이론적으로 입증한다.
• 다중 광자 및 강한 필드 이온화 영역을 모두 탐구하고 전통적 PECD 개념과의 연관을 확인한다.]
• method_rationale_idx_1
• method_rationale_idx_2
• method_rationale_idx_3
• method_rationale_idx_4
• method_rationale_idx_5

제안 방법

• 전기장 벡터 E(t)=E0 cos(ωt) ŷ + rE0 cos(2ωt+φ) x̂ 를 이용한 이색 두-주파수 전기장을 설계한다(r≈0.3).
• E(t)와 B(t)로부터 순간적 타원도 ε(t)와 순간적 키랄도 C(t)를 정의하여 서브-사이클 필드 특성을 정량화한다.
• 이중 색상 필드에서의 toy 모델 분자를 대상으로 시간 의존 슈퍼대략적 슈퍼포지션을 풀고 TDSE를 이용해 이온화된 부분과 운동량-공간 분포를 추출한다.
• 분자 프레임과 실험실 프레임 간 Euler 회전을 이용해 VMI 운동량 분포에 맵핑하고 실험과의 비교를 수행한다.
• 전파 축에 대하여 대칭/비대칭 부분으로 VMI 분포를 분해하여 ESCARGOT 신호를 분리한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 광학 사이클 내의 순간적 키랄성이 순환 동안 순 총 필드 키랄성이 제로일 때도 엔안티오센시티브 신호를 구동할 수 있는가?
• RQ2 두-color 지연 φ와 레이저 강도가 다중 광자 및 강한 필드 영역에서 ESCARGOT 신호에 어떻게 의존하는가?
• RQ3 필드 모양(C-형 대 8-형)이 서브-사이클 반응의 엔안티오센시브 특성 생성에 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 fenchone과 camphor에서의 실험 측정이 TDSE 기반의 toy-model 예측과 서브-사이클 키랄 효과에 대해 어느 정도 일치하는가?

주요 결과

• ESCARGOT 신호(비대칭 광전자 분포)는 모든 두-color 지연에서 나타나며 모든 연구된 이온화 영역에서 관측된다.
• 다중 광자 영역에서 ESCARGOT는 약 1.5%에 도달하고 구조화된 각도 패턴을 보이며 부호가 교대한다.
• 강한 필드 영역에서 ESCARGOT가 지속되지만 약 0.5%로 감소하고 편향면 근처에서 뚜렷해지며 ATI 특징과 연계된 링 구조를 보인다.
• C-형 필드는 시간적 필드의 미분(벡터 포텐셜)이 연속된 반사 사이클에서 반대 회전을 유발하여 앞으로/뒤로 및 위/아래 비대칭을 크게 생성할 수 있다.
• fenchone의 실험 데이터는 위상 의존적인 부호 변화 등을 포함해 TDSE 예측과 일치하는 ESCARGOT 신호를 보이며, camphor는 분자 특성에 따른 차이와 toy-model과의 일치도가 상대적으로 낮다.
• 본 연구는 순간적 필드 키랄성에 대한 서브-사이클 반응의 민감도를 강조하고 키랄 광전자 이온화 제어의 새로운 경로를 제시한다.