[논문 리뷰] Correlations turn electronic structure of finite-layer nickelates upside down

Paul Worm, Liang Si외 4명|arXiv (Cornell University)|2021. 11. 24.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 1인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 전자 상호작용이 유한층 니켈레이트, 특히 오일러층 Nd6Ni5O12에서 너다이오늄 유래 전자 포켓을 패배 수준 위로 이동시켜, 각 Ni 층에서 단일 d_{x²−y²} 궤도만이 패배면을 형성하게 하며, 이는 구리산 초전도체와 유사하다는 것을 보여준다. DFT+DMFT 및 동적 버텍스 근사법을 사용하여 저자들은 이러한 상호작용 유도 재구성으로 인해 초전도 임계온도가 실험과 유사한 최소한의 한 궤도 Hubbard 모델이 가능하다고 밝히며, 이중층 니켈레이트에 Zr 도핑을 통해 유사한 단일 궤도 물리가 복원될 수 있도록 제안한다.

ABSTRACT

Motivated by the recent discovery of superconductivity in the pentalayer nickelate Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ [Nature Materials 10.1038], we calculate its electronic structure and superconducting critical temperature. We find that electronic correlations are essential for pushing Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ into the superconducting doping range as they shift the electron pockets above the Fermi energy. As a consequence, Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ can be described with a single $d_{x^2-y^2}$ orbital per Ni. Instead, for the bilayer nickelate Nd$_3$Ni$_2$O$_6$ we find correlations to drive the system into a three-orbital regime also involving the Ni $d_{xz,yz}$ states. We suggest, however, that single-orbital physics with optimal doping can be restored by substituting 60% of the trivalent Nd or La by tetravalent Zr.

연구 동기 및 목표

• 초전도성 오일러층 니켈레이트 Nd6Ni5O12의 전자 구조와 구리산과의 관계를 이해하기 위해.
• 전자 상호작용이 너다이오늄 기반 전자 포켓이 패배 수준 위로 이동하는 데 미치는 역할를 규명하기 위해.
• 유한층 니켈레이트에서의 초전도성에 대한 최소 모델 매개변수를 규명하기 위해.
• 특히 Zr 치환을 통한 도핑 전략을 제안하여 이중층 니켈레이트에서 단일 궤도 물리가 복원되도록 하기 위해.

제안 방법

• Nd6Ni5O12 및 Nd3Ni2O6에서 국소 전자 상호작용을 고려하기 위해 최신 DFT+DMFT를 적용하였다.
• 워니에 함수 투영을 사용하여 패배면과 스펙트럼 함수에 대한 궤도 기여를 분리하였다.
• 비국소 상호작용을 포함하고 초전도성 쌍성에 대해 연구하기 위해 동적 버텍스 근사법(DΓA)을 적용하였다.
• VASP를 사용하여 구조 최적화를 수행하고, wien2k와 PBE/PBESol 함수를 사용하여 DFT 밴드 구조 계산을 수행하였다.
• 허수 시간 DMFT 데이터로부터 스펙트럼 함수 복원을 향상시키기 위해 조정 가능한 매개변수를 사용한 해석적 계속법을 사용하였다.
• La2+δZr1−δNi2O6에서 δ=0.4로 Zr 도핑을 제안하여 전자 수를 조절하고 d_{x²−y²}-단일 패배면을 복원하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전자 상호작용은 오일러층 니켈레이트 Nd6Ni5O12의 패배면 기하학에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 구조가 유사한 트리레이어 Nd4Ni3O8와는 달리, 왜 Nd6Ni5O12는 초전도성을 나타내는가?
• RQ3 최소한의 한 궤도 Hubbard 모델이 유한층 니켈레이트의 초전도 상태를 설명할 수 있는가?
• RQ4 네다이오늄 기반 전자 포켓은 전자 구조에서 어떤 역할을 하며, 상호작용에 의해 어떻게 변화하는가?
• RQ5 Zr 치환을 통한 전자 도핑은 이중층 Nd3Ni2O6 시스템에서 d_{x²−y²} 궤도만의 물리가 복원되는가?

주요 결과

• Nd6Ni5O12에서 DFT+DMFT 계산은 국소 전자 상호작용이 너다이오늄 기반 전자 포켓을 패배 수준 위로 이동시켜, 각 Ni 층에서 단일 d_{x²−y²} 궤도만이 패배면을 형성하게 한다는 것을 보여준다.
• 오일러층 시스템의 효과적 타이트버드 매개변수와 효과적 질량은 무한층 니켈레이트와 놀랄 정도로 유사하여, 최소한의 한 궤도 Hubbard 모델이 타당하다는 것을 뒷받침한다.
• DΓA 프레임워크에서 우세한 스핀 플럭추에이션에 기인하여 오일러층 시스템에서 초전도성이 발생하며, 이로 인해 실험 관측치와 유사한 Tc를 얻는다.
• 도핑되지 않은 이중층 Nd3Ni2O6에서는 상호작용이 d_{x²−y²} 궤도에서 d_{xz/yz} 궤도로 전하 이동을 유도하여, 세 궤도, 삼차원 전자 구조를 형성한다.
• La2+δZr1−δNi2O6에서 δ=0.4로 Zr 치환을 통해 전자 도핑을 통해 명목상의 니켈 산화 상태를 d^8.8로 조절함으로써 d_{x²−y²}-단일 패배면이 복원되며, 단일 궤도 물리가 회복된다.
• 도핑된 이중층 시스템의 DFT+DMFT 패배면은 오일러층 및 무한층 초전도성 니켈레이트와 유사하여, 공통된 저에너지 물리가 존재함을 시사한다.