[논문 리뷰] Coulomb Parameter U and Correlation Strength in LaFeAsO

В. И. Анисимов, Dmitry M. Korotin외 5명|ArXiv.org|2008. 07. 03.

Iron-based superconductors research참고 문헌 27인용 수 23

한 줄 요약

이 연구는 라운비어 함수 체계에서 제약 조건이 있는 밀도함수이론을 사용하여 LaFeAsO 내 Fe-3d 전자에 대한 쿠론트 상호작용 매개변수 $U$와 허드의 교환 $J$를 계산한다. Fe-3d 오비탈만 포함할 경우 $U \approx 0.8$ eV이고 $J \approx 0.5$ eV로 도출되며, 이는 LDA+DMFT 계산에서 약한 전자 상호작용을 예측하게 되어 X선 분광법 데이터와 일치하며 이전에 강한 상호작용을 가정했던 것과 모순된다.

ABSTRACT

First principles constrained density functional theory scheme in Wannier functions formalism has been used to calculate Coulomb repulsion U and Hund's exchange J parameters for iron 3d electrons in LaFeAsO. Results strongly depend on the basis set used in calculations: when O-2p, As-4p, and Fe-3d orbitals and corresponding bands are included, computation results in U=3-4 eV, however, with the basis set restricted to Fe-3d orbitals and bands only, computation gives parameters corresponding to F^0=0.8 eV, J=0.5 eV. LDA+DMFT (the Local Density Approximation combined with the Dynamical Mean-Field Theory) calculation with this parameters results in weakly correlated electronic structure that is in agreement with X-ray experimental spectra.

연구 동기 및 목표

• LaFeAsO 내 Fe-3d 전자에 대한 본질적인 쿠론트 상호작용 매개변수 $U$와 허드의 교환 $J$를 처음 원리적 방법을 통해 결정하는 것.
• 이전의 DMFT 연구에서 $U=4$ eV로 가정한 것과 실험적 분광법 데이터에서 $U<1$ eV로 추정된 것 사이의 괴리 문제를 해결하는 것.
• 워너이어 함수 기저 집합의 선택이 계산된 $U$와 $J$ 값에 미치는 영향을 조사하는 것.
• LDA+DMFT 결과를 실험적 광전자 방출 및 X선 흡수 스펙트럼과 비교하여 LaFeAsO의 상호작용 강도를 평가하는 것.

제안 방법

• 제약 조건이 있는 밀도함수이론(cDFT)을 라운비어 함수 기저에서 적용하여 효과적인 쿠론트 상호작용 $U$와 교환 $J$를 계산한다.
• 두 가지 기저 집합을 사용한다: 하나는 Fe-3d, As-4p, O-2p 오비탈을 포함하고, 다른 하나는 오직 Fe-3d 오비탈만 포함한다.
• 효과적인 $U$는 $\bar{U} = F^0 - J/2$로 유도되며, $F^0$는 $\bar{U}$와 $J$로부터 계산된다.
• LDA+DMFT 계산는 유도된 $F^0 = 0.8$ eV 및 $J = 0.5$ eV 매개변수를 사용하여 전자 구조를 평가한다.
• DMFT 임플리시티 솔버는 QMC 방법과 히르시-파이 알고리즘을 사용하며, $\beta = 10$ eV$^{-1}$이다.
• DFT와 LDA+DMFT 간의 스펙트럼 함수 및 상태 밀도를 비교하여 상호작용 효과를 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Fe-3d 전자에 대해 처음 원리적 방법으로 계산했을 때 LaFeAsO 내 본질적인 쿠론트 상호작용 매개변수 $U$의 값은 무엇인가?
• RQ2 워너이어 함수 기저 집합의 선택이 계산된 $U$와 $J$ 값에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 계산된 $U$ 값은 LaFeAsO에서 약한 상호작용 또는 강한 상호작용 전자 구조를 초래하는가?
• RQ4 LDA+DMFT 스펙트럼 함수는 실험적 X선 흡수 및 방출 스펙트럼과 어떻게 비교되는가?
• RQ5 왜 이전의 DMFT 연구에서 $U=4$ eV를 사용한 결과는 $U<1$ eV로 추정된 분광학적 추정치와 맞지 않는가?

주요 결과

• Fe-3d 오비탈만 포함한 제약 조건이 있는 DFT 계산에서 $F^0 = 0.8$ eV이고 $J = 0.5$ eV로 도출되어 $\bar{U} \approx 0.5$ eV가 된다.
• O-2p, As-4p 및 Fe-3d 오비탈을 포함할 경우 계산된 $U$는 3–4 eV로 증가한다.
• F^0 = 0.8$ eV 및 $J = 0.5$ eV를 사용한 LDA+DMFT 계산는 허브 밴드나 쿼웨이파티클 피크가 없는 약한 상호작용 전자 구조를 생성한다.
• LDA+DMFT의 스펙트럼 함수는 DFT와 비교해 근본적인 변화가 없으며, 일부 오비탈에서 에너지 수준 근처의 피크에만 미세한 변화가 있다.
• 결과는 부드러운 X선 방출 및 흡수 분광법과 일치하며, 저에너지 허브 밴드나 강한 상호작용 특징에 대한 증거가 없다.
• 이 연구는 $U$ 값의 괴리 원인을 기저 집합 의존성으로 설명하며, 최소 모델에서의 $U$ 감소는 $p$-오비탈 혼성에 의한 강화된 스크리닝 때문이라고 주장한다.