[논문 리뷰] Creation of nitrogen-vacancy centers in chemical vapor deposition diamond for sensing applications

Tingpeng Luo, Lukas Lindner외 13명|arXiv (Cornell University)|2021. 11. 15.

Diamond and Carbon-based Materials Research참고 문헌 72인용 수 69

한 줄 요약

이 연구는 화학기상증착(CVD) 다이아몬드에서 양자 센싱을 위한 질소빈약(NV) 중심을 체계적으로 최적화하기 위해 성장 중 질소 도핑 농도와 전자빔 조사 선량을 조절한다. 질소 유량을 4개 온도 범위(0.2–20 ppm)로 변화시키고 2 MeV 및 1 MeV 전자 조사 조건을 최적화함으로써, 높은 NV⁻ 농도(최대 168 ppb)와 긴 스핀 공명 시간(T₂ 최대 549 µs)을 동시에 확보하였으며, 최적의 NV⁻/NV 비율은 67–86%이며 P1에서 NV⁻로의 전환 비율은 약 7–8%였다.

ABSTRACT

The nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is a promising quantum system for magnetometry applications exhibiting optical readout of minute energy shifts in its spin sub-levels. Key material requirements for NV ensembles are a high NV$^-$ concentration, a long spin coherence time and a stable charge state. However, these are interdependent and can be difficult to optimize during diamond growth and subsequent NV creation. In this work, we systematically investigate the NV center formation and properties in chemical vapor deposition (CVD) diamond. The nitrogen flow during growth is varied by over 4 orders of magnitude, resulting in a broad range of single substitutional nitrogen concentrations of 0.2-20 parts per million. For a fixed nitrogen concentration, we optimize electron-irradiation fluences with two different accelerated electron energies, and we study defect formation via optical characterizations. We discuss a general approach to determine the optimal irradiation conditions, for which an enhanced NV concentration and an optimum of NV charge states can both be satisfied. We achieve spin-spin coherence times T$_2$ ranging from 45.5 to 549 $\mu$s for CVD diamonds containing 168 to 1 parts per billion NV$^-$ centers, respectively. This study shows a pathway to engineer properties of NV-doped CVD diamonds for improved sensitivity.

연구 동기 및 목표

• 성장 중 질소 도핑 농도(0.2–20 ppm)의 넓은 범위에서 CVD 다이아몬드 내 NV 중심 형성에 대한 체계적 조사를 수행한다.
• 2 MeV 및 1 MeV 전자빔 조사 선량과 에너지를 최적화하여 NV⁻ 농도를 극대화하면서도 긴 스핀 공명 시간(T₂)을 유지한다.
• 높은 NV⁻ 밀도와 높은 NV⁻/NV 비율을 동시에 확보할 수 있는 최적의 조사 조건을 규명한다. 이는 감도 향상에 필수적이다.
• P1 중심 농도와 T₂ 간의 상관관계를 규명하고, 조사 및 안내 공정이 NV 밀도 증가에도 불구하고 긴 T₂를 유지함을 보여준다.
• UV-Vis 흡수 스펙트럼을 활용해 안내 이전에 최적의 조사 선량을 예측할 수 있는 방법을 개발한다. 이는 GR1 밴드를 NV⁰ 형성의 지표로 사용한다.

제안 방법

• 질소 유량을 4개 온도 범위(0.1–2.7 sccm)로 변화시켜 마이크로파 플라즈마 CVD 반응기에서 (100) 방향을 가진 CVD 다이아몬드 시료를 성장시켰으며, P1 중심 농도는 0.2에서 20 ppm까지 변화하였다.
• 고정된 P1 중심 농도를 가진 시료에 대해 1 MeV 및 2 MeV 전자 조사 선량(1×10¹⁷–3×10¹⁸ e/cm²)을 다양하게 적용하여 NV 형성과 전하 상태 변화를 맵핑하였다.
• NV 중심을 안정화하고 전하 상태 전환을 가능하게 하기 위해 1000 °C에서 2시간 동안 후조직 안내를 실시하였다.
• 공명 광자 방출(PL) 분광법을 사용하여 Rabi 진동 및 하인 에코 감쇠를 통해 NV⁻ 농도와 T₂ 공명 시간을 측정하였다.
• 결함 진화를 모니터링하기 위해 UV-Vis 흡수 분광법을 적용하였으며, 특히 조사 중 V⁻(ND1) 및 V⁰(GR1) 중심의 출현을 관찰하였다.
• 조사 후 GR1 밴드 강도와 이후 안내 공정에서의 NV⁰ 형성 간 상관관계를 분석하여, 최적의 선량 조건을 사전 예측할 수 있는 방법을 수립하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CVD 성장 중 질소 도핑이 초기 P1 중심 농도에 미치는 영향과 이를 통해 as-grown 다이아몬드에서 T₂와의 상관관계는 어떠한가?
• RQ2 NV⁻ 농도를 극대화하면서도 높은 NV⁻/NV 비율을 유지하기 위해 최적의 전자빔 조사 선량과 에너지는 무엇인가?
• RQ3 P1 중심 농도는 최대 달성 가능한 T₂와 NV⁻ 농도 및 공명 시간 간의 상충 관계에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 안내 이전 UV-Vis 흡수 스펙트럼을 통해 과도한 조사나 과도한 NV⁰ 형성을 방지하기 위한 최적의 조사 선량을 예측할 수 있는가?
• RQ5 CVD 다이아몬드에서 고밀도의 NV⁻ 농도와 긴 T₂를 동시에 확보할 수 있는 정도는 어느 수준이며, 이는 향상된 센싱 성능에 어떤 기여를 하는가?

주요 결과

• as-grown CVD 다이아몬드에서 P1 중심 농도는 약 ∼0.09 × √(N/C) 비례로 변화하며, 질소 농도 변화 범위에서 측정된 값은 0.2에서 20 ppm까지 다양하다.
• 조사 및 안내 공정 후 T₂ 값은 45.5 µs(168 ppb NV⁻)에서 549 µs(1 ppb NV⁻)까지 변화하였으며, 이는 고밀도 NV⁻에서도 긴 공명 시간을 유지할 수 있음을 보여준다.
• ~2.2 ppm의 초기 P1 농도에서 최적의 조사 조건은 2 MeV에서 1×10¹⁷–2×10¹⁷ e/cm², 1 MeV에서 1×10¹⁸–3×10¹⁸ e/cm²였으며, 이 조건에서 P1에서 NV⁻로의 전환 비율은 약 7–8%였다.
• 최적 선량 조건에서 NV⁻/NV 비율은 67–86%에 도달하였으며, 중요한 임계 조건으로, NV⁻/NV 비율을 80% 이상 유지하려면 P1에서 NV⁻로의 전환 비율이 10% 이하로 유지되어야 한다.
• 조사 후 UV-Vis 스펙트럼에서 GR1 밴드(500–550 nm)의 출현은 이후 안내 공정에서의 NV⁰ 형성과 강한 상관관계를 보이며, 이는 안내 이전에 최적의 선량 조건을 예측할 수 있도록 한다.
• 고밀도의 NV⁻ 농도(168 ppb)와 긴 T₂(45.5 µs)를 동시에 확보하였으며, 가장 긴 T₂(549 µs)는 최신의 단일-NV 및 엔semble-NV 시스템과 유사한 수준이지만, 훨씬 높은 NV⁻ 밀도를 확보하였다.