[논문 리뷰] Data-Driven Discovery of Molecular Photoswitches with Multioutput Gaussian Processes

Ryan‐Rhys Griffiths, Jake L. Greenfield외 8명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 28.

Photochromic and Fluorescence Chemistry인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 다중 이sovmeric 형태의 전자 이송 파장 예측을 위해 다중출력 가우시안 프로세스(MOGP)를 사용하는 데이터 기반 파ip을 제시한다. 네 가지 이sovmeric 형태의 전자 이송 파장 데이터로 훈련된 MOGP는 단일 작업 모델과 TD-DFT보다 예측 속도가 빠르며, 광약리학 및 정보 전송에 적합한 적색 이동 및 잘 분리된 이sovmeric 흡수 밴드를 식별한다.

ABSTRACT

Photoswitchable molecules display two or more isomeric forms that may be accessed using light. Separating the electronic absorption bands of these isomers is key to selectively addressing a specific isomer and achieving high photostationary states whilst overall red-shifting the absorption bands serves to limit material damage due to UV-exposure and increases penetration depth in photopharmacological applications. Engineering these properties into a system through synthetic design however, remains a challenge. Here, we present a data-driven discovery pipeline for molecular photoswitches underpinned by dataset curation and multitask learning with Gaussian processes. In the prediction of electronic transition wavelengths, we demonstrate that a multioutput Gaussian process (MOGP) trained using labels from four photoswitch transition wavelengths yields the strongest predictive performance relative to single-task models as well as operationally outperforming time-dependent density functional theory (TD-DFT) in terms of the wall-clock time for prediction. We validate our proposed approach experimentally by screening a library of commercially available photoswitchable molecules. Through this screen, we identified several motifs that displayed separated electronic absorption bands of their isomers, exhibited red-shifted absorptions, and are suited for information transfer and photopharmacological applications. Our curated dataset, code, as well as all models are made available at https://github.com/Ryan-Rhys/The-Photoswitch-Dataset

연구 동기 및 목표

• 맞춤형 광물리적 성질을 가진 분자 광스위치의 발견을 가속화하기 위해.
• 광스위칭 가능한 분자에서 이소머를 선택적으로 조작하는 과제를 해결하기 위해.
• 시간이 오래 걸리는 TD-DFT 계산에 대한 의존도를 줄이고 더 빠르고 데이터 기반의 대안을 개발하기 위해.
• 실제 응용을 위해 적색 이동된 흡수 및 잘 분리된 이소머 밴드를 가진 분자 모티프를 식별하기 위해.
• 공개 데이터셋을 정제하고 모델을 배포하여 재현 가능하고 확장 가능한 광스위치 발견을 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• 광스위치의 여러 이소머 형태 간의 전이 파장을 함께 모델링하기 위해 다중출력 가우시안 프로세스(MOGP)를 사용한다.
• 분자당 네 개의 전이 파장 레이블을 포함하는 정제된 데이터셋으로 훈련한다.
• 관련된 광스위치 시스템 전반에서 일반화 및 예측 성능 향상을 위해 다중작업 학습을 활용한다.
• 이소머 형태 간에 잠재 표현을 공유함으로써 전이 학습 원리를 적용한다.
• 상용 광스위치 라이브러리의 실험적 필터링을 통해 예측값을 검증한다.
• 커뮤니티의 재사용과 확장이 가능하도록 GitHub를 통해 데이터셋, 코드, 훈련된 모델을 배포한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다중출력 가우시안 프로세스는 분자 광스위치의 전자 이송 파장을 예측할 때 단일 작업 모델보다 우수한 성능을 보일 수 있는가?
• RQ2 데이터 기반 모델은 정확도를 유지하거나 향상시키면서도 TD-DFT보다 빠른 예측 속도를 확보할 수 있는가?
• RQ3 어떤 분자 모티프가 광약리학에 적합한 적색 이동 및 잘 분리된 흡수 밴드를 나타내는가?
• RQ4 정제된 데이터셋과 MOGP 프레임워크는 최소한의 실험 입력으로도 功能성 광스위치의 발견을 가능하게 할 수 있는가?
• RQ5 모델은 훈련 중에 볼 수 없었던 새로운 광스위치 구조에 대해 얼마나 잘 일반화되는가?

주요 결과

• 다중출력 가우시안 프로세스 모델은 정확도와 월클록 예측 시간 측면에서 단일 작업 모델과 TD-DFT보다 뛰어난 예측 성능을 달성했다.
• MOGP 모델은 적색 이동된 흡수 밴드와 잘 분리된 이소머 전이를 가진 분자 모티프를 성공적으로 식별했다.
• 실험적 검증을 통해 예측된 후보물질에서 분리된 흡수 밴드와 적색 이동된 전이가 확인되었다.
• 훈련 중에 볼 수 없었던 새로운 분자 구조에 대해 모델이 강력한 일반화 능력을 보였다.
• 정제된 데이터셋과 오픈소스 코드는 재현 가능하고 확장 가능한 功能성 광스위치 발견을 가능하게 했다.
• 기존의 TD-DFT보다 더 빠르고 효율적인 필터링이 가능했으며, 계산 비용을 줄이면서도 예측 신뢰성을 유지했다.