[논문 리뷰] Deep neural network for Wannier function centers

Linfeng Zhang, Mohan Chen외 4명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 27.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies인용 수 2

한 줄 요약

이 논문은 분자 동역학 궤적에서 최대로 국소화된 Wannier 함수의 중심을 예측하기 위한 딥 네ural 네트워크(DNN) 모델을 제안한다. 이를 통해 고비용의 직접 ab-initio 시뮬레이션으로는 불가능한 대규모 시스템에서 절연체의 유전성질을 정확하게 예측할 수 있다. 이 방법은 하이브리드 기능수준에서 경량 및 중량 수소화물의 적외선 스펙트럼에 대해 실험 결과와 양호한 일치를 보이며, 라만 및 상호변환 주파수 생성과 같은 다른 스펙트로스코피에도 확장 가능하다.

ABSTRACT

We introduce a deep neural network (DNN) model that assigns the position of the centers of the electronic charge in each atomic configuration on a molecular dynamics trajectory. The electronic centers are uniquely specified by the unitary transformation that maps the occupied eigenstates onto maximally localized Wannier functions. In combination with deep potential molecular dynamics, a DNN approach to represent the potential energy surface of a multi-atom system at the ab-initio density functional level of theory, the scheme makes possible to predict the dielectric properties of insulators using samples and trajectories inaccessible to direct ab-initio molecular dynamics simulation, while retaining the accuracy of that approach. As an example, we report calculations of the infrared absorption spectra of light and heavy water at a dispersion inclusive hybrid functional level of theory, finding good agreement with experiment. Extensions to other spectroscopies, like Raman and sum frequency generation, are discussed.

연구 동기 및 목표

• 직접 ab-initio 시뮬레이션으로는 처리가 불가능한 대규모 분자 동역학 궤적을 활용하여 절연체의 유전성질을 정확하게 예측할 수 있도록 하는 것.
• 대규모 시스템에서 ab-initio 수준에서 Wannier 함수 중심을 계산하는 데 드는 계산 비용을 극복하는 것.
• Wannier 함수 중심 예측을 딥 퍼텐셜 분자 동역학에 통합하여 확장 가능하고 정확한 시뮬레이션을 가능하게 하는 것.
• 유전성질 반응을 포함한 다양한 스펙트로스코피 반응, 예를 들어 적외선, 라만, 상호변환 주파수 생성 스펙트럼을 예측할 수 있도록 프레임워크를 확장하는 것.
• 점유된 고유상태를 최대로 국소화된 Wannier 함수로 매핑하는 유니터리 변환을 활용하여 높은 정확도를 유지하는 것.

제안 방법

• 분자 동역학 궤적의 원자 구성을 기반으로 Wannier 함수 중심의 위치를 예측하기 위해 딥 네ural 네트워크를 훈련한다.
• 점유된 Kohn-Sham 상태와 최대로 국소화된 Wannier 함수 사이의 유니터리 변환을 사용하여 DNN의 목표를 정의한다.
• DNN를 통해 예측한 Wannier 중심을 딥 퍼텐셜 분자 동역학 프레임워크에 통합하여 잠재 에너지 표면을 표현한다.
• 전자 구조 정확도를 확보하기 위해 분산 효과를 포함한 하이브리드 기능수준의 이론을 적용한다.
• Wannier 중심에서 유도된 시간에 따라 변하는 극화도를 기반으로 유전성응답 함수, 예를 들어 적외선 흡수 스펙트럼을 계산한다.
• 동일한 Wannier 중심 궤적에서 관련된 반응 함수를 계산하여 이론을 다른 스펙트로스코피로 확장한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 ab-initio 계산이 불가능한 대규모 분자 동역학 궤적에서 딥 네ural 네트워크가 Wannier 함수 중심을 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 ab-initio 방법에 비해 DNN 기반의 Wannier 중심 예측이 유전성질 계산의 정확도를 얼마나 유지하는가?
• RQ3 이 프레임워크는 라만 및 상호변환 주파수 생성 스펙트럼과 같은 다양한 스펙트로스코피 반응을 예측할 수 있는가?
• RQ4 이 방법은 수소화물과 같은 모범적인 절연체의 실험적 적외선 흡수 스펙트럼을 얼마나 잘 재현하는가?
• RQ5 딥 퍼텐셜 분자 동역학와의 통합이 기본 전자 구조 이론의 정확도를 유지하는가?

주요 결과

• DNN 모델은 계산 비용이 지나치게 높아 직접 ab-initio 계산이 불가능한 대규모 분자 동역학 궤적에서 Wannier 함수 중심을 성공적으로 예측하여, 이와 같은 유전성질 계산을 가능하게 한다.
• 분산 효과를 포함한 하이브리드 기능수준에서 경량 및 중량 수소화물의 예측된 적외선 흡수 스펙트럼은 실험 결과와 양호한 일치를 보인다.
• 이 방법은 ab-initio 밀도함수이론의 정확도를 유지하면서도 딥 퍼텐셜 분자 동역학를 통해 더 큰 시스템과 더 긴 궤적에 대해 스케일업할 수 있다.
• Wannier 중심 궤적에서 적절한 반응 함수를 계산함으로써 이 프레임워크는 라만 및 상호변환 주파수 생성과 같은 다른 스펙트로스코피로 일반화될 수 있다.
• Kohn-Sham 상태에서 최대로 국소화된 Wannier 함수로의 유니터리 변환은 DNN 훈련을 위한 강력하고 고유한 기준을 제공한다.
• 이 방법은 이전에는 접근이 어려웠던 현실적인 시뮬레이션 조건에서 복잡한 시스템, 예를 들어 물에서의 유전성응답 연구를 가능하게 한다.