[논문 리뷰] Design of magnetic materials: Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al

Gerhard H. Fecher, H.C. Kandpal외 6명|arXiv (Cornell University)|2005. 10. 08.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties인용 수 68

한 줄 요약

이 연구는 Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl에 대한 도핑을 통해 반금속성 페로자성 히우슬러 합금을 설계하였으며, 처음으로 원자적 계산과 X선 자기회전이질도 측정을 통해 물질이 직접적인 少수 스핀 갭(100–800 meV)과 완전한 스핀 분극을 나타냄을 보였다. 갭은 L2₁ 구조의 (001)-면 정렬에 기인하며, Fe 도핑은 자화모멘트를 증가시키고 스핀트로닉스 응용을 위한 조절 가능한 전자적 성질을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Doped Heusler compounds Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al with varying Cr to Fe ratio $x$ were investigated experimentally and theoretically. The electronic structure of the ordered, doped Heusler compound Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al ($x=n/4, n=0,1,2,3,4)$ was calculated using different types of band structure calculations. The ordered compounds turned out to be ferromagnetic with small Al magnetic moment being aligned anti-parallel to the 3d transition metal moments. All compounds show a gap around the Fermi-energy in the minority bands. The pure compounds exhibit an indirect minority gap, whereas the ordered, doped compounds exhibit a direct gap. Magnetic circular dichroism (MCD) in X-ray absorption spectra was measured at the $L_{2,3}$ edges of Co, Fe, and Cr of the pure compounds and the $x=0.4$ alloy in order to determine element specific magnetic moments. Calculations and measurements show an increase of the magnetic moments with increasing iron content. The experimentally observed reduction of the magnetic moment of Cr can be explained by Co-Cr site-disorder. The presence of the gap in the minority bands of Co$_2$CrAl can be attributed to the occurrence of pure Co$_2$ and mixed CrAl (001)-planes in the $L2_1$ structure. It is retained in structures with different order of the CrAl planes but vanishes in the $X$-structure with alternating CoCr and CoAl planes.

연구 동기 및 목표

• Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl에서 제어된 Fe 도핑을 통해 예측 가능한 전자적 및 자성 성질을 갖는 자성 히우슬러 화합물을 설계하기.
• Co₂CrAl에서의 少수 스핀 갭 기원을 이해하고, Fe 치환에 따른 그 변화를 분석하기.
• L2₁ 및 X-구조 간의 구조적 정렬(정렬)이 반금속성 거동과 스핀 분극에 미치는 영향을 연관시키기.
• X선 자기회전이질도(XMCD)를 이용한 원소별 자화모멘트 측정을 수행하고, 이와 제1원리 계산을 비교하여 검증하기.
• 다결정성 시료에서의 위치 불순성 및 상 분리의 자성 성질에 미치는 영향 평가하기.

제안 방법

• Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl의 전자 구조 계산을 위해 일반화된 기울기 근사(GGA)를 사용한 밀도함수이론(DFT)을 적용하여 x = 0, 0.25, 0.5, 0.75, 1.0 범위에서 계산 수행.
• 밴드 구조 및 자화모멘트 계산을 위해 전위장선형화된 증강 평면파(FP-LAPW) 방법을 사용.
• Co, Cr, Fe의 L₂,₃ 에지에서 X선 자기회전이질도(XMCD) 측정을 수행하여 원소별 자화모멘트 추출.
• 브릴루앙 영역 대칭성 및 기저 표현을 이용하여 원자 위치 대칭성과 (001)-면 정렬(CrAl 대비 CoCr/CoAl)이 갭 형성에 미치는 영향 분석.
• L2₁ 및 X-구조 간의 결과 비교를 통해 반금속성에 기여하는 구조적 기여 요소 분리.
• 계산된 자화모멘트와 실험적 자화모멘트를 비교하여 Co-Cr 위치 불순성이 Cr 자화모멘트 감소에 미치는 영향 평가.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl에서의 Fe 도핑은 전자 밴드 구조와 少수 스핀 갭에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 Co₂CrAl에서 반금속성 갭의 기원은 무엇이며, L2₁ 구조의 (001)-면 순서에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ3 왜 다결정성 시료에서 Cr의 자화모멘트가 감소하는가? 그리고 위치 불순성이 이에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 교대로 배치된 CoCr 및 CoAl 평면을 갖는 X-구조는 반금속성 특성을 어느 정도 파괴하는가?
• RQ5 XMCD로 측정한 원소별 자화모멘트는 제1원리 계산으로 정량적으로 설명될 수 있는가?

주요 결과

• Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl 시스템은 도핑된 화합물(x = 0.25, 0.5, 0.75, 1.0)에서 Γ-점에서 직접적인 少수 스핀 갭을 나타내며, 갭 크기는 100에서 800 meV 사이로 변동한다.
• 순수한 Co₂CrAl은 少수 밴드에서 간접적인 Γ-X 갭을 나타내지만, Fe 도핑된 화합물은 대칭성이 감소하여 직접 갭을 나타낸다.
• XMCD 측정 결과, 도핑에 따라 Fe의 자화모멘트가 크게 증가한 것으로 확인되었으며, Co-Cr 위치 불순성으로 인해 Cr의 자화모멘트는 감소하였다.
• Co₂CrAl의 少수 스핀 갭은 L2₁ 구조에서 순수한 Co₂와 혼합된 CrAl 평면의 특정 (001)-면 순서에 기인하며, 교대로 배치된 CoCr 및 CoAl 평면을 갖는 X-구조에는 존재하지 않는다.
• 이론적 계산과 XMCD 데이터는 다결정성 시료의 총 자화모멘트가 예측과 잘 일치하지만, 원소별 모멘트는 위치 불순성과 가능한 상 분리를 드러낸다.
• Co₂Cr₀.₆Fe₀.₄Al은 터널 접합에서 55K에서 최대 74%의 고 magneto-resistance 비율을 나타내어 강한 스핀 분극 잠재력을 보였다.