[논문 리뷰] Determination of band alignment in transition metal dichalcogenides heterojunctions

Ming‐Hui Chiu, Chendong Zhang외 8명|arXiv (Cornell University)|2014. 06. 19.

2D Materials and Applications참고 문헌 30인용 수 12

한 줄 요약

이 연구는 마이크로빔 X선 광전자분광법(µ-XPS)과 스캐닝 턨널링 현미경/분광법(STM/S)을 사용하여 이odic 화합물 이종접합인 MoS₂/WSe₂의 밴드 정렬을 결정한다. 이는 0.83 eV의 밸런스 밴드 오프셋(VBO)과 0.76 eV의 도핑 밴드 오프셋(CBO)을 가지는 타입-II 밴드 정렬임을 드러내며, 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 0.94 eV의 VBO로 확인된다.

ABSTRACT

The emergence of transition metal dichalcogenides (TMDs) as 2D electronic materials has stimulated proposals of novel electronic and photonic devices based on TMD heterostructures. Here we report the determination of band offsets in TMD heterostructures by using microbeam X-ray photoelectron spectroscopy ({\mu}-XPS) and scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S). We determine a type-II alignment between $ extrm{MoS}_2$ and $ extrm{WSe}_2$ with a valence band offset (VBO) value of 0.83 eV and a conduction band offset (CBO) of 0.76 eV. First-principles calculations show that in this heterostructure with dissimilar chalcogen atoms, the electronic structures of $ extrm{WSe}_2$ and $ extrm{MoS}_2$ are well retained in their respective layers due to a weak interlayer coupling. Moreover, a VBO of 0.94 eV is obtained from density functional theory (DFT), consistent with the experimental determination.

연구 동기 및 목표

• 2차원 전자 및 광전자 장치에 활용하기 위한 전이금속디 chalcogenide(TMD) 이종접합의 밴드 오프셋을 실험적으로 결정하기 위해.
• 실험 측정치와 처음부터 원리 계산을 융합하여 밴드 정렬 예측의 모순을 해결하기 위해.
• 서로 다른 셀레늄 원자를 가진 TMD 이종접합에서 전자 구조의 유지 여부를 조사하기 위해.
• 고해상도 분광 기술을 사용하여 MoS₂/WSe₂ 이종접합의 밸런스 및 도핑 밴드 오프셋을 정량화하기 위해.

제안 방법

• MoS₂/WSe₂ 이종접합에서 밸런스 밴드 오프셋(VBO)을 결정하기 위해 마이크로빔 X선 광전자분광법(µ-XPS)을 사용하여 코어 레벨 시프트를 측정하였다.
• 원자 스케일에서 밴드 정렬을 확인하기 위해 스캐닝 터널링 현미경/분광법(STM/S)을 사용하여 국소 전자적 성질을 탐사하였다.
• 이종접합의 전자 구조를 모델링하고 밴드 오프셋을 예측하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산을 적용하였다.
• 실험적 VBO 및 CBO 값과 DFT로 예측된 값을 비교하여 두 방법의 정확성을 검증하였다.
• 계산된 상호작용 영향을 분석하기 위해 이종접합에서 개별 층의 전자 구조 유지 여부를 검토하였다.
• µ-XPS에서 측정된 코어 레벨 시프트를 사용하여 일관된 에너지 기준 체계를 통해 밴드 오프셋 값을 추출하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다른 셀레늄 원자를 가진 MoS₂/WSe₂ 이종접합에서 정확한 밴드 정렬(타입-I, II, 또는 III)은 무엇인가?
• RQ2 실험 측정치와 처음부터 원리 계산 간의 밸런스 밴드 오프셋(VBO) 및 도핑 밴드 오프셋(CBO) 값은 어떻게 비교되는가?
• RQ3 약한 다층 간 상호작용로 인해 MoS₂ 및 WSe₂ 층의 전자 구조가 이종접합에서 얼마나 잘 유지되는가?
• RQ4 µ-XPS 및 STM/S를 통해 측정된 MoS₂/WSe₂ 이종접합의 VBO 및 CBO의 정량적 값은 무엇인가?
• RQ5 DFT 계산은 이 TMD 이종접합에서 실험적으로 관측된 밴드 오프셋을 얼마나 잘 재현하는가?

주요 결과

• MoS₂와 WSe₂ 사이에 타입-II 밴드 정렬이 확립되어 광전자 응용 분야에서 효율적인 전하 분리가 가능하다.
• µ-XPS 및 STM/S 측정을 통해 실험적으로 밸런스 밴드 오프셋(VBO)이 0.83 eV로 결정되었다.
• 도핑 밴드 오프셋(CBO)은 0.76 eV로 측정되어 이종접합에서 스타그게드 갭 정렬이 확인되었다.
• 처음부터 원리 계산을 통해 도출된 VBO는 0.94 eV로 실험값인 0.83 eV와 양호한 일치를 보였다.
• 약한 다층 간 상호작용로 인해 MoS₂ 및 WSe₂의 전자 구조가 각각의 층에서 잘 유지되었다.
• 실험적 및 이론적 VBO 값 간의 일관성은 측정 기술과 DFT 접근법의 신뢰성을 입증한다.