[논문 리뷰] Determining the three-dimensional atomic structure of a metallic glass

Yao Yang, Jihan Zhou외 13명|arXiv (Cornell University)|2020. 04. 05.

Metallic Glasses and Amorphous Alloys참고 문헌 77인용 수 396

한 줄 요약

이 연구는 원자 전자 단층촬영(AET)을 사용하여 금속 유리에서 3차원 원자 구조를 직접 실험적으로 결정한 최초의 사례로, 정밀도 21 pm을 달성하였다. 단거리 및 중거리 질서를 분석함으로써 저자들은 이sov체적, 육각형밀집결정, 체심입방체, 단순입방체 구조를 띠는 원자 네트워크가 동시에 존재하고 있으며, 이들은 이동성은 있으나 정렬된 방향성이 없음을 확인하여, 비정질 고체에서 클러스터 패킹 모델의 효율성을 확인하였다.

ABSTRACT

Amorphous solids such as glass are ubiquitous in our daily life and have found broad applications ranging from window glass and solar cells to telecommunications and transformer cores. However, due to the lack of long-range order, the three-dimensional (3D) atomic structure of amorphous solids have thus far defied any direct experimental determination without model fitting. Here, using a multi-component metallic glass as a proof-of-principle, we advance atomic electron tomography to determine the 3D atomic positions in an amorphous solid for the first time. We quantitatively characterize the short-range order (SRO) and medium-range order (MRO) of the 3D atomic arrangement. We find that although the 3D atomic packing of the SRO is geometrically disordered, some SRO connect with each other to form crystal-like networks and give rise to MRO. We identify four crystal-like MRO networks - face-centred cubic, hexagonal close-packed, body-centered cubic and simple cubic - coexisting in the sample, which show translational but no orientational order. These observations confirm that the 3D atomic structure in some parts of the sample is consistent with the efficient cluster packing model. Looking forward, we anticipate this experiment will open the door to determining the 3D atomic coordinates of various amorphous solids, whose impact on non-crystalline solids may be comparable to the first 3D crystal structure solved by x-ray crystallography over a century ago.

연구 동기 및 목표

• 모델 피팅에 의존하지 않고 금속 유리의 3차원 원자 구조를 직접 결정하는 것.
• 비정질 고체에서 단거리 질서(SRO) 및 중거리 질서(MRO)를 원자 해상도에서 특성화하는 것.
• 클러스터 패킹 모델이 금속 유리의 원자 배열을 기술하는 데 얼마나 효율적인지 검증하는 것.
• 원자 전자 단층촬영(AET)이 고정밀도로 복잡한 비정질 구조를 해상할 수 있는 능력을 입증하는 것.

제안 방법

• 다성분 금속 유리 나노입자에서 스캐닝 투과형 전자현미경을 사용하여 암반 어두운 영역 검출기를 장착한 55장의 단층 기울기 시리즈를 확보하는 것.
• 고급 반복 재구성 알고리즘과 다층 시뮬레이션을 적용하여 3차원 원자 모델을 정교화하고 기울기 시리즈의 각도 오차를 보정하는 것.
• 이미지 대비에 기반한 원자 분류를 통해 원자번호 민감도에 따라 세 그룹(코발트니켈, 루테늄로듐 palladium silver, 이Rhplatinum)으로 원소를 할당하는 것.
• 보노이 타일레션과 국소 결합 정렬 질서(BOO) 파라미터를 사용하여 SRO 및 MRO 구조를 식별하고 분류하는 것.
• 반경 분포 함수(RDF), 부분 쌍 분포 함수(PDF), 정규화된 BOO 파라미터를 사용한 정량적 분석을 통해 비정질 영역와 결정 핵을 구분하는 것.
• 다층 시뮬레이션을 통한 재구성된 3차원 모델의 검증으로, 원자 식별 정확도가 97.37%에 도달하였으며, 원자 위치의 평균 제곱근 편차가 21 pm 이하임을 확인함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 모델 피팅 없이도 금속 유리의 3차원 원자 구조를 실험적으로 결정할 수 있는가?
• RQ2 다성분 금속 유리의 비정질 구조에서 단거리 질서와 중거리 질서의 성격은 무엇인가?
• RQ3 금속 유리에 결정 유사 네트워크가 존재하는가? 존재한다면 기하학적 및 대칭적 특성은 무엇인가?
• RQ4 클러스터 패킹 모델이 비정질 고체에서 관측된 원자 배열을 얼마나 잘 기술하는가?
• RQ5 원자 전자 단층촬영은 25 pm 이하의 정밀도로 비정질 물질의 원자 위치를 얼마나 정확히 해상할 수 있는가?

주요 결과

• 원자 전자 단층촬영을 통해 금속 유리의 3차원 원자 구조가 모델 피팅 없이 최초로 직접 결정되었으며, 정밀도는 21 pm이었다.
• 15.46%의 원자가 결정 핵으로 식별되었으며, 이는 정규화된 BOO 파라미터의 임계값 0.5를 기준으로 하였다.
• 이sov체적(fcc), 육각형밀집결정(hcp), 체심입방체(bcc), 단순입방체(sc)의 네 가지 결정 유사 중거리 질서(MRO) 네트워크가 식별되었으며, 이들은 이동성은 있으나 정렬된 방향성이 없음을 보였다.
• Ir/Pt(유형 3) 원자에 대한 부분 쌍 분포 함수는 첫 번째 피크보다 두 번째 피크가 더 높게 나타나, 이러한 원자가 단거리 질서를 초월해 확장됨을 시사하였다.
• 비정질 구조의 반경 분포 함수(RDF)는 첫 번째 피크 대비 두 번째부터 다섯 번째 피크의 피크 비율이 각각 1.74, 1.99, 2.64, 3.51로 나타나 금속 유리의 거동과 일치하였다.
• 다층 시뮬레이션을 통한 재구성된 3차원 모델의 검증 결과, 원자 식별 정확도가 97.37%였으며, 원자 위치의 평균 제곱근 편차가 21 pm 이하임을 확인하였다.