[논문 리뷰] DFT mediated X2AuYZ6 (X= Cs, Rb; Z= Cl, Br, I) double Perovskites for photovoltaic and wasted heat management device applications

Shafi Mahmud, M. A. Ali외 2명|arXiv (Cornell University)|2024. 04. 24.

Perovskite Materials and Applications인용 수 8

한 줄 요약

본 논문은 DFT를 이용해 Cs2AuYZ6와 Rb2AuYZ6 이중 페로브스카이트의 위상 안정성, 광전자 및 열전 특성을 연구하고자 하며 (Z= Cl, Br, I), 태양광 및 폐열 활용에 초점을 둔다. 밴드갭, 광학 응답 및 실온에서의 ZT 열전 지수를 보고한다. 대부분의 화합물에서 동적 안정성이 나타나지만, Rb2AuYI6는 안정적인 포논 거동이 결여되어 있다.

ABSTRACT

This paper presents the phase stability, opto-electronic and thermo-electric behavior of X2AuYZ6 (X = Cs, Rb; Z = Cl/Br/I) double perovskite halides by using the DFT method. The compounds belong to the cubic arrangement and are verified by the tolerance and octahedral factor. Formation enthalpy and binding energy meet the requirements of structural stability. The ductility behavior was also confirmed by the Cauchy pressure, Pugh's ratio, and Poisson's ratio. The positive frequency of phonon dispersion except Rb2AuYI6 compound shows the dynamical stability and the negative formation energy of each identified competing phase confirms the thermo-dynamic equilibrium of all compounds. The band gap values of 2.85(2.91), 2.35(2.40), and 1.74(1.78) eV of Cs2AuYZ6 (Rb2AuYZ6) [Z = Cl, Br, I) double perovskites has been explored in the context of optoelectronic properties, and the results show that these materials might be useful in such devices. The spectral optical response covers the visible-to-UV area, which governs the solar cell and thermo-electric device applications. A comprehensive study of thermo-electric properties such as the thermal conductivity (electrical and electronic part), carrier concentration, thermo-power, and figure of merit was also observed. The investigated compounds [Cs (Rb)-based] exhibit ZT values of 0.51(0.55), 0.53(0.62), and 0.58(0.75) at room temperature with Cl, Br, and I respectively. Additional routine work was also done on the thermo-mechanical characteristics. These studies provide in-depth knowledge of these materials in preparation for their future use.

연구 동기 및 목표

• X2AuYZ6(X=Cs, Rb; Z=Cl, Br, I) 이중 페로브스카이트의 위상 안정성 및 구조적 타당성 평가.
• 태양광 적합성에 대한 밴드갭 및 스펙트럼 응답 등 광전기적 특성 평가.
• 열전 특성: 열전도도(전자 및 격자), 캐리어 농도, 열전력, ZT 등의 분석.
• 포논 분산에 의한 동적 안정성 및 형성 엔탈피를 통한 열역학적 안정성 검토

제안 방법

• 구조적, 전자적 및 진동 특성을 결정하기 위한 최초 원리 밀도 범함수 이론(DFT) 계산.
• 정형 페로브스카이트 배열의 검증을 위한 공적용도 및 팔면체 요소(FOR) 평가.
• 구조적 안정성을 확인하기 위한 형성 엔탈피 및 결합에너지 계산.
• Z=Cl, Br, I에 대한 Cs2AuYZ6 및 Rb2AuYZ6의 밴드갭 계산.
• 동적 안정성을 결정하기 위한 포논 분산 분석.
• 전자 및 격자 열전도도, 캐리어 농도, 열전력 및 ZT를 포함한 열전 특성 분석

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Cs2AuYZ6 및 Rb2AuYZ6 이중 페로브스카이트가 큐빅 대칭하에서 구조적으로 안정적인가?
• RQ2 태양광 작동에 관련된 전자 밴드갭 및 광학 스펙트럼은 무엇인가?
• RQ3 실온에서 이 물질들이 유망한 열전 성능(ZT)을 보이는가?
• RQ4 포논 분산에 따른 동적 안정성 및 형성 엔탈피에 의한 열역학적 안정성은 어떠한가?

주요 결과

• Cs2AuYZ6(Z=Cl, Br, I) 및 Rb2AuYZ6(Z=Cl, Br, I)가 위상 안정성 및 광전자/열전 성질에 대해 조사되었다.
• 밴드갭은 Cs2AuYZ6의 Cl/Br 조합에서 2.85(2.91) eV, 2.35(2.40) eV; Rb2AuYZ6의 Cl/Br/I에 대해 각각 1.74(1.78) eV로 나타난다.
• 스펙트럴 광학 응답은 가시광선에서 UV 영역까지 확장되며 태양전지 및 열전 소자 적용에 적합하다.
• 실온에서의 열전 특성으로 ZT 값은 Cs(Rb) 기반 화합물에서 Cl, Br, I 순으로 각각 0.51(0.55), 0.53(0.62), 0.58(0.75)로 도출된다.
• 포논 분산은 모든 화합물에서 양의 진동수로 동적 안정성을 시사하나, Rb2AuYI6은 예외적으로 불안정한 진동 거동을 보인다.
• 형성 엔탈피와 결합에너지가 안정성 조건을 충족하여 확인된 위상의 열역학적 평형을 지지한다.