[논문 리뷰] Direct observation of crystal nucleation and growth in a quasi-two-dimensional nonvibrating granular system

A. Escobar, F. Donado외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 13.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 51인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 진동하는 자기장 하에서 2차원에 가까운 자기 입자로 구성된 입자계에서 결정 핵형성과 성장을 직접 관찰하여, 두 단계 과정을 규명하였다: 먼저 무질서한 덩어리가 형성되고, 그 후에 결정 핵으로 재조직된다. 이는 비고전적 핵형성 이론을 지지한다. 이후 결정이 완전히 형성된 후에는 성장 과정이 고전적 이론에 따라 진행된다.

ABSTRACT

We study a quasi-two-dimensional macroscopic system of magnetic spherical particles settled on a shallow concave dish under a temporally oscillating magnetic field. The system reaches a stationary state where the energy losses from collisions and friction with the concave dish surface are compensated by the continuous energy input coming from the oscillating magnetic field. Random particle motions show some similarities with the motions of atoms and molecules in a glass or a crystal-forming fluid. Because of the curvature of the surface, particles experience an additional force toward the center of the concave dish. When decreasing the magnetic field, the effective temperature is decreased and diffusive particle motion slows. For slow cooling rates we observe crystallization, where the particles organize into a hexagonal lattice. We study the birth of the crystalline nucleus and the subsequent growth of the crystal. Our observations support non-classical theories of crystal formation. Initially a dense amorphous aggregate of particles forms, and then in a second stage this aggregate rearranges internally to form the crystalline nucleus. As the aggregate grows, the crystal grows in its interior. After a certain size, all the aggregated particles are part of the crystal and after that, crystal growth follows the classical theory for crystal growth.

연구 동기 및 목표

• macroscopic granular system에서 결정 핵형성의 미시적 메커니즘을 규명하는 것.
• 직접 입자 수준의 관찰이 가능한 시스템에서 고전적 대비 비고전적 핵형성 이론을 검증하는 것.
• 입자 운동 및 효과적 온도가 결정화 경로에 미치는 영향을 분석하는 것.
• 결정화 과정이 질서 정렬 이전에 일시적인 비정질 중간 상태를 거치는지 확인하는 것.

제안 방법

• 얕은 오목한 접시에 배열된 자기 구형 입자로 구성된 2차원에 가까운 시스템을 사용하였다.
• 입자 운동을 유도하고 효과적 온도를 제어하기 위해 시간적으로 진동하는 자기장을 적용하였다.
• 개별 입자 궤적을 추적하고 구조적 변화를 모니터링하기 위해 영상 현미경을 활용하였다.
• 입자 속도 분포를 측정하여 Maxwell-Boltzmann 통계를 확인하고 효과적 온도를 정의하였다.
• 국소적 질서 파라미터와 반경 분포 함수를 분석하여 결정상과 비정질상의 구분을 내렸다.
• 핵형성 동역학을 관찰하기 위해 자기장 진폭을 변화시켜 냉각 속도를 제어하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이 입자계에서 결정 핵형성은 고전적 핵형성 이론을 따르는가, 아니면 비고전적 핵형성 이론을 따르는가?
• RQ2 임시 비정질 응집체가 결정 핵 형성에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 비고전적 행동에서 고전적 행동으로의 성장 메커니즘 전이 과정은 어떻게 이루어지는가?
• RQ4 비정질 응집체가 결정 핵으로 내부 재조직화되는 동안 어떤 구조적 변화가 발생하는가?

주요 결과

• 먼저 무질서한 비정질 응집체가 형성되고, 이후 정 hexagonal 구조로 재조직되어 정렬된 결정 핵이 형성된다.
• 안정한 비정질 응집체 내부에서 결정 핵이 형성되며, 전체 결정화 이전에 hexagonal 질서가 먼저 나타난다.
• 결정 성장은 전체 응집체가 질서 정렬된 후에야 고전적 메커니즘에 의해 진행된다.
• 결정이 성숙함에 따라 비고전적 핵형성 행동에서 고전적 핵형성 행동으로의 명확한 전이가 관찰된다.
• 자기장 진폭에 의해 제어되는 효과적 온도는 핵형성 및 성장 동역학을 지배한다.
• 짧은 시간에 입자 운동은 확산에서 궤도 운동으로 전이되며, 이는 열적 평형 상태를 가리킨다.