[논문 리뷰] Disentangling amplitude and phase dynamics of a charge density wave in a photo-induced phase transition

Alfred Zong, Anshul Kogar외 17명|arXiv (Cornell University)|2018. 06. 07.

Advanced Chemical Physics Studies참고 문헌 32인용 수 50

한 줄 요약

논문은 초고속 전자 회절, 과도 반사율, 그리고 트-ARPES를 사용하여 Photo-induced phase transition 동안 La3의 CDW의 진폭과 위상 동역학을 분리 추적하여, 빠른 진폭 회복이 결함에 의해 지배되는 느린 위상 간섭 회복보다 앞선 것을 보여준다.

ABSTRACT

Upon excitation with an intense ultrafast laser pulse, a symmetry-broken ground state can undergo a non-equilibrium phase transition through pathways dissimilar from those in thermal equilibrium. Determining the mechanism underlying these photo-induced phase transitions (PIPTs) has been a long-standing issue in the study of condensed matter systems. To this end, we investigate the light-induced melting of a unidirectional charge density wave (CDW) material, LaTe$_3$. Using a suite of time-resolved probes, we independently track the amplitude and phase dynamics of the CDW. We find that a quick ($\sim\,$1$\,$ps) recovery of the CDW amplitude is followed by a slower reestablishment of phase coherence. This longer timescale is dictated by the presence of topological defects: long-range order (LRO) is inhibited and is only restored when the defects annihilate. Our results provide a framework for understanding other PIPTs by identifying the generation of defects as a governing mechanism.

연구 동기 및 목표

• 비평형 상태의 광유도 상전이에 대한 비평형 경로를 단일 방향 CDW 시스템에서 조사한다.
• 초고속 광여기에 의한 광유도 후 CDW의 진폭과 위상 동역학을 구분하여 해리한다.
• 장거리 순서(LRO)의 회복과 재구축에서 위상학적 결함의 역할을 규명한다.
• 결함 생성과 비가역 CDW 동역학을 연결하는 프레임워크를 제시한다.

제안 방법

• 초고속 전자 회절(UED)을 사용하여 초격자 피크 강도와 폭을 통해 CDW의 진폭과 위상 코히런스를 모니터링한다.
• 과도 반사를 이용하여 빠른 응집 응답과 진폭 모드 동역학에 접근한다.
• 에너지-운동량 해상도로 CDW 갭과 갭 내 스펙트럴 가중치의 동역학을 추적하기 위해 시간-및 각도 해상도 트-ARPES를 적용한다.
• 여기 excitation density를 변화시켜 멜팅 임계치 Fc와 결함 매개 회복 시간 척도를 연구한다.
• 브래그 피크의 동역학을 분석하여 진폭 효과를 Debye-Waller-like 위상 효과와 분리한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 광유도 후 CDW의 진폭 회복과 위상 코히런스 회복에 대한 구분된 시간 척도는 무엇인가?
• RQ2 장거리 CDW 순서의 비평형 복원에 위상학적 결함 생성이 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 CDW의 진폭이 위상 코히런스보다 빠르게 회복되는가, 그리고 이것은 excitation density에 의해 어떻게 달라지는가?
• RQ4 보완 탐사(UED, 과도 반사율, 트-ARPES)가 결함 매개 CDW 동역학의 일관된 그림을 제공하는가?

주요 결과

• CDW 진폭은 세 가지 조사에서 약 1 ps의 시간 척도에서 회복되며, 위상 코히런스는 가장 높은 자극 밀도에서 최대 약 5.5 ps까지 필요로 한다.
• UED는 자극 직후 높은 결함 밀도를 시사하는 피크의 확장과 결함 생성이 LRO를 억제하는 것을 보여준다.
• 멜팅 임계치 Fc는 대략 2.0 × 10^20 cm−3 부근으로, 그 이상에서 CDW 피크는 노이즈와 구분되지 않는다.
• tr-ARPES는 CDW 갭이 감소하고 갭 내 스펙트럴 가중치가 <1.1 ps 이내에 회복되는 것을 보여주며, 이는 진폭 재구성과 일치한다.
• 느린 위상 코히런스 회복은 결함 소멸 및 층간 결합 감소와 상관관계가 있으며, 결함 매개 회복 메커니즘과 일치한다.
• 광조향은 위상학적 결함을 생성하여 LRO를 억제한 뒤, 빠른 진폭 회복이 느린 위상 순서 형성을 앞서는 단일 프레임이 도출된다.