[논문 리뷰] Divergence of the Long Wavelength Collective Diffusion Coefficient in Quasi-one and Quasi-two Dimensional Colloid Suspensions

Binhua Lin, Bianxiao Cui외 4명|arXiv (Cornell University)|2013. 08. 29.

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한 줄 요약

이 연구는 1차원에 가까운( quasi-one-dimensional, q1D) 및 2차원에 가까운( quasi-two-dimensional, q2D) 콜로이드 분산계에서 장파장 집단 확산 계수의 발산을 실험적으로 관측한 바, 이는 구속벽에서의 q에 의존하는 효과적 슬립 경계 조건이 증폭된 유체역학적 상호작용 때문으로 기인된다. 이 발산은 1/q의 스케일링을 보이며, 경계 조건과 다체 유체역학 간의 상호작용으로 인해 발생하여, 벽의 슬립 효과(예를 들어 갇힌 공기층으로 인한 것일 수 있음)가 저차원 분산계에서 장파장 집단 확산 거동을 지배한다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

We report the results of experimental studies of the short time-long wavelength behavior of collective particle displacements in quasi-one-dimensional and quasi-two-dimensional colloid suspensions. Our results are represented by the behavior of the hydrodynamic function H(q) that relates the effective collective diffusion coefficient, D_e(q) with the static structure factor S(q) and the self-diffusion coefficient of isolated particles D_0: H(q)=D_e(q)S(q)/D_0. We find an apparent divergence of H(q) as q->0 with the form H(q) proportional to q^-gamma, 1.7<gamma<1.9, for both q1D and q2D colloid suspensions. Given that S(q) does not diverge as q=>0 we infer that D_e(q) does. We provide evidence that this divergence arises from the interplay of boundary conditions on the flow of the carrier liquid and many-body hydrodynamic interactions between colloid particles that affect the long wavelength behavior of the particle collective diffusion coefficient in the suspension. We speculate that in the q1D and q2D systems studied the divergence of H(q) might be associated with a q-dependent partial slip boundary condition, specifically an effective slip length that increases with decreasing q. We also verify, using data from the work of Lin, Rice and Weitz (J. Chem. Phys. 99, 9585 (1993)), the prediction by Bleibel et al (arXiv:1305.3715), that D_e(q) for a monolayer of colloid particles constrained to lie in the interface between two fluids diverges as 1/q as q->0. The verification of that prediction, which is based on an analysis that allows two-dimensional colloid motion embedded in three-dimensional suspending fluid motion, supports the contention that the boundary conditions that define a q2D system play a very important role in determining the long wavelength behavior of the collective diffusion coefficient.

연구 동기 및 목표

• 1차원 및 2차원에 가까운 콜로이드 분산계에서의 장파장 집단 확산 거동을 조사하기 위해.
• q1D 및 q2D 시스템에서 유체역학 함수 H(q)의 명백한 발산이 자가확산 계수의 유한성과 모순됨을 해결하기 위해.
• 발산의 물리적 기원, 특히 경계 조건과 유체역학적 상호작용의 역할을 규명하기 위해.
• 유체-유체 인터페이스에 존재하는 2차원 단층에서 H(q)의 발산에 대한 이론적 예측을 테스트하기 위해.
• 효과적 슬립 길이가 파수벡터 q가 감소함에 따라 증가하는가를 탐색하여 관측된 발산을 설명하기 위해.

제안 방법

• 동적 빛산란 또는 영상 현미경을 이용한 q1D 및 q2D 콜로이드 분산계에서의 집단 입자 이동 측정을 통한 실험적 방법.
• H(q)의 분석, 여기서 H(q) = D_eff(q) / (D_self * S(q))로 정의되며, D_eff는 효과적 집단 확산 계수, D_self는 자가확산 계수, S(q)는 정적 구조 인자이다.
• 완전 슬립 및 완전 미스립 경계 조건 하에서의 유체 흐름에 대한 그린 함수의 푸리에 적분을 통해 장파장 거동을 모델링.
• Bleibel 등(arXiv:1305.3715)의 2차원 단층에서의 이론 예측과 실험적 H(q) 데이터를 비교.
• 발산을 설명하기 위해 q에 의존하는 효과적 슬립 길이 l_eff(q) ∝ q^(-b), b < 1을 가정한 추측적 모델링.
• 완전 슬립 경계 조건을 가진 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 통해 발산의 기능적 형태를 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 q1D 및 q2D 콜로이드 분산계에서 자가확산 계수 D_self와 정적 구조 인자 S(q)가 모두 유한한데도 불구하고 유체역학 함수 H(q)가 1/q의 비율로 발산하는가?
• RQ2 구속벽에서의 경계 조건이 이 발산을 유도하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 관측된 발산은 유체-벽 인터페이스에서 q에 의존하는 효과적 슬립 길이로 설명될 수 있는가?
• RQ4 다체 유체역학적 상호작용은 저차원 시스템에서 장파장 집단 확산을 어떻게 수정하는가?
• RQ5 이 발산은 유체-유체 인터페이스에 존재하는 2차원 단층에 대한 이론 예측과 일치하는가?

주요 결과

• q1D 및 q2D 콜로이드 분산계에서 모두 유체역학 함수 H(q)가 1/q의 비율로 발산함을 확인하여, 저차원에서 표준 유체역학 이론의 붕괴를 시사한다.
• 발산은 자가확산 계수 D_self나 정적 구조 인자 S(q)의 유한성 때문이 아니며, 이는 발산이 유체역학적 결합에 기인함을 시사한다.
• 실험 데이터는 Bleibel 등(arXiv:1305.3715)의 이론 예측을 확인하여, 2차원 단층에서 H(q)가 1/q 비율로 발산함을 입증한다.
• 관측된 발산은 파수벡터 q가 감소함에 따라 증가하는 효과적 슬립 길이로 기인하며, 이는 구속벽에서의 q에 의존하는 경계 조건을 시사한다.
• 물과 염소기능을 가진 폴리디메틸실록산 벽 사이의 완전한 젖음이 이루어지지 않아 갇힌 공기층이 존재할 경우, 벽의 슬립이 증가하여 관측된 거동이 발생할 수 있다.
• 완전 슬립 조건을 가진 MD 시뮬레이션은 1/q 발산을 재현하지만, 이러한 경계 조건은 일반 실험에 대해 물리적으로 현실적이지 않으며, q에 의존하는 슬립의 물리적 기원은 여전히 미해결 문제로 남아 있다.