[논문 리뷰] DNA versus RNA -- which shows higher electronic conduction?

Abhishek Aggarwal, Saientan Bag외 3명|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 22.

Advanced biosensing and bioanalysis techniques참고 문헌 76인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 다중 척도 모델링을 활용하여 이중 나선 DNA(dsDNA, B형)와 이중 나선 RNA(dsRNA, A형)의 전자 전도성 운반을 Landauer 형식(일관된 터널링)과 Marcus-Hush 이론(비일관된 힙핑)을 통해 비교한다. 결과적으로 비일관된 힙핑 영역에서는 구조적 무질서로 인해 dsDNA가 dsRNA보다 더 우수한 전도성을 보이며, 일관된 터널링 영역에서는 더 짧은 끝에서 끝까지의 거리로 인해 dsRNA가 dsDNA보다 뛰어난 전도성을 보인다. 이는 전도성 행동이 영역에 따라 달라진다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

In this study, we compare the charge transport properties of multiple (double stranded) dsRNA sequences with corresponding dsDNA sequences. Recent studies have presented a contradictory picture of relative charge transport efficiencies in A-form DNA:RNA hybrids and dsDNA. Using a multiscale modelling framework, we compute conductance of dsDNA and dsRNA using Landauer formalism in coherent limit and Marcus-Hush theory in the incoherent limit. We find that dsDNA conducts better than dsRNA in both the charge transport regimes. Our analysis shows that the structural differences in the twist angle and slide of dsDNA and dsRNA are the main reasons behind the higher conductance of dsDNA in the incoherent hopping regime. In the coherent limit however, for the same base pair length, the conductance of dsRNA is higher than that of dsDNA for the morphologies where dsRNA has smaller end-to-end length relative to that of dsDNA.

연구 동기 및 목표

• dsDNA와 dsRNA의 상대적인 전하 운반 효율성에 대한 모순되는 실험 보고를 해결하기 위해.
• dsRNA가 분자 전자공학에서 dsDNA의 타당한 대안이 될 수 있는지 조사하기 위해.
• A형 dsRNA와 B형 dsDNA 간의 구조적 차이가 전자 전도성에 어떻게 영향을 미치는지 규명하기 위해.
• 일관된(터널링) 및 비일관된(힙핑) 전하 운반 영역에서의 전도성을 비교하기 위해.
• 구조적 매개변수를 기반으로 핵산에서의 전하 운반을 예측하기 위한 다중 척도 모델링 프레임워크 제공하기 위해.

제안 방법

• 분자 동역학 시뮬레이션과 전자 구조 계산을 융합한 다중 척도 모델링 프레임워크를 사용하였다.
• 일관된 한계에서 일관된 전자 운반을 계산하기 위해 Landauer 형식을 적용하였다.
• 비일관된 한계에서 비일관된 힙핑 운반을 모델링하기 위해 Marcus-Hush 이론을 적용하였다.
• 전도성 경향과 관련하여 비틀기 각도, 슬라이드, 기울기 및 나선 상승 등의 구조적 매개변수를 분석하였다.
• 9 bp 및 13 bp 서열에 대해 전송 확률과 전류-전압(I-V) 특성을 계산하였다.
• 9-머 및 13-머 dsDNA/dsRNA 서열에 대한 실험 데이터와 결과를 대조하여 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비일관된 힙핑 영역에서, dsDNA와 dsRNA 중 어느 핵산이 더 높은 전자 전도성을 보일까?
• RQ2 동일한 염기서열 길이에서 dsRNA의 일관된 터널링 전도성은 dsDNA보다 어떻게 비교되는가?
• RQ3 dsRNA와 dsDNA의 상대적인 전하 운반 효율성을 규정하는 주요 구조적 특성들은 무엇인가?
• RQ4 dsRNA의 끝에서 끝까지의 거리가 dsDNA 대비 전도성에 일관된 영역에서 영향을 미치는가?
• RQ5 dsRNA의 전도성 행동은 다른 서열로 일반화될 수 있는가, 아니면 서열에 특화된가?

주요 결과

• 비일관된 힙핑 영역에서는 dsRNA의 더 낮은 나선 상승에도 불구하고, 더 큰 구조적 질서로 인해 dsDNA가 dsRNA보다 더 높은 전도성을 보였다.
• 일관된 터널링 영역에서는 더 짧은 평균 끝에서 끝까지의 거리로 인해 동일한 길이에서 dsRNA가 dsDNA보다 더 높은 전도성을 보였다.
• dsRNA의 감쇠 상수(0.74 Å⁻¹)는 dsDNA(0.52 Å⁻¹)보다 높아, 더 강한 길이 의존성과 더 효율적인 일관된 운반을 나타낸다.
• 9 bp 서열 d-(CCCGCGCCC)에서 A형 DNA:RNA 하이브리드의 실험 전도성 값은 B형 dsDNA보다 약 10배 높았으며, 이 경향은 일관된 운반 시뮬레이션에서도 그대로 반영되었다.
• 힙핑 영역에서 동일한 9 bp 서열에서 dsDNA의 전도성은 dsRNA의 전도성보다 거의 두 배수준 높았으며, 이는 실험적 I-V 측정 결과와 일치하였다.
• 영역 간 전도성 경향의 반전은 운반 메커니즘이 주로 작용하는 영역이 dsDNA 또는 dsRNA가 더 나은 전기적 성능을 보이게 하는 결정적 요소임을 강조한다.