[논문 리뷰] Dopant Precursor Adsorption into Single-Dimer Windows: Towards Guided Self-Assembly of Dopant Arrays on Si(100)

Matthew S. Radue, Yifei Mo외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 19.

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한 줄 요약

이 연구는 할로겐 리갈(산화물)을 사용해 형성된 자가 조립형 c(4×2) 교호 다이머 종단 패턴(ADTP)을 활용하여 Si(100) 상면에 원자적으로 정밀한 도핑 원자 배열을 형성하기 위한 가이드된 자가 조립 전략을 제안한다. 밀도 함수 이론(DFT)을 통해 도핑 전구체(PH3, BCl3, AlCl3, GaCl3)가 낮은 또는 중간 정도의 에너지 장벽으로 단일 다이머 윈도우(SDW) 위치에 흡착됨을 입증하였으며, 이는 특히 실험적으로 실현 가능한 조건에서 안정적이고 잘 질서 정연한 구조를 형성하는 AlCl3에 대해 높은 밀도의 정렬 배열이 가능함을 보여준다.

ABSTRACT

Atomically precise dopant arrays in Si are being pursued for solid-state quantum computing applications. We propose a guided self-assembly process to produce atomically precise arrays of single dopant atoms in lieu of lithographic patterning. We leverage the self-assembled c(4x2) structure formed on Br- and I-Si(100) and investigate molecular precursor adsorption into the generated array of single-dimer window (SDW) adsorption sites with density functional theory (DFT). The adsorption of several technologically relevant dopant precursors (PH$_3$, BCl$_3$, AlCl$_3$, GaCl$_3$) into SDWs formed with various resists (H, Cl, Br, I) are explored to identify the effects of steric interactions. PH$_3$ adsorbed without barrier on all resists studied, while BCl$_3$ exhibited the largest adsorption barrier, 0.34 eV, with an I resist. Dense arrays of AlCl$_3$ were found to form within experimentally realizable conditions demonstrating the potential for the proposed use of guided self-assembly for atomically precise fabrication of dopant-based devices.

연구 동기 및 목표

• 양자 컴퓨팅 응용을 위한 STM 기반 도핑 배치의 확장 가능한 대체 기법을 개발하기 위해.
• Si(100) 상면에 자가 조립된 할로겐 리갈 패턴이 정밀한 도핑 원자 배열 형성에 기여할 수 있는지 조사하기 위해.
• SDW에 도핑 전구체의 흡착에 대한 에너티크스 및 공간 장애 효과를 평가하기 위해.
• 실험적으로 실현 가능한 질서 정연한 도핑 원자 배열을 형성할 수 있는 전구체-리갈 조합을 규명하기 위해.
• 미래 장치 통합을 위한 밀도 높고 질서 정연한 도핑 원자 배열을 가이드된 자가 조립을 통해 형성할 수 있는지 타당성 평가하기 위해.

제안 방법

• 흡착 과정을 모델링하기 위해 PBE-GGA 함수와 PAW 폴리엔탈을 사용한 밀도 함수 이론(DFT)을 사용하였다.
• 2개의 다이머 줄과 줄당 4개의 다이머를 포함한 Si(100) 스레이트를 사용하였으며, 하부 표면은 수소로 종료된 8층 두께로 구성되었다.
• H, Cl, Br, I 리갈에 대해 c(4×2) ADTP 패턴을 시뮬레이션하여 전구체 흡착을 위한 SDW 위치를 형성하였다.
• 흡착 에너지(Ea)는 Ea = Eslab/adsorbate − Eslab − Eprecursor 공식을 통해 유도하여 결합 강도를 정량화하였다.
• 연속적인 SDW 흡착에 대한 반응 경로와 에너지 장벽을 계산하였으며, 공간 장애 및 정렬 효과를 고려했다.
• 밀도 높은 배열을 모델링하고 상호 흡착체 간 상호작용을 평가하기 위해 주기적 경계 조건을 적용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 PH3, BCl3, AlCl3, GaCl3 등의 도핑 전구체가 X-Si(100) 상면(X = H, Cl, Br, I)의 SDW에 낮은 에너지 장벽으로 흡착 가능한가?
• RQ2 다른 할로겐 리갈(H, Cl, Br, I)이 유도하는 공간 장애 효과가 흡착 에너티크스 및 동역학에 미치는 영향는 어떠한가?
• RQ3 실험적으로 접근 가능한 조건 하에서 높은 밀도의 질서 정연한 도핑 원자 배열 형성이 에너적으로 유리한가?
• RQ4 이웃한 SDW에 흡착된 전구체가 인접한 SDW에 새로운 도핑 원자가 흡착될 때의 에너지 장벽에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 흡착된 분자(예: AlCl3)의 정렬 방향이 후속 흡착에 대한 에너지 장벽에 영향을 미칠 수 있는가?

주요 결과

• PH3는 모든 리갈 유형(H, Cl, Br, I)에서 에너지 장벽 없이 흡착되며, 이는 SDW로의 용이하고 자발적인 흡착을 의미한다.
• BCl3는 I-ADTP 표면에서 최고의 흡착 장벽 0.34 eV를 보이며, 실험 조건 하에서도 극복 가능하다.
• AlCl3는 실험적으로 실현 가능한 조건에서 높은 밀도의 질서 정연한 배열을 형성하며, 고립된 SDW의 경우 흡착 장벽이 0.13 eV, 이웃 SDW가 점령된 경우 최대 0.25 eV까지 상승한다.
• AlCl3의 경우 분자 정렬 방향이 이웃한 흡착체와 반대 방향으로 전환될 경우 장벽이 약간 증가(0.25 eV로)하지만 여전히 낮은 수준을 유지한다.
• 점령된 SDW에 인접한 SDW도 충분히 메워질 수 있음을 확인하여, 전체 배열 점령에 있어 심각한 동역학적 장애 요소가 없음을 시사한다.
• 결과적으로, 특히 AlCl3와 GaCl3에 대해 대규모 원자적 정밀 도핑 원자 배열의 가이드된 자가 조립이 타당함을 입증하였으며, 높은 이동도 및 도핑 원자 쌍 형성 감소 잠재력이 있다.