[논문 리뷰] Dynamic heterogeneity of glass-forming liquids in the density scaling regime

A. Grzybowski, Kajetan Koperwas외 3명|arXiv (Cornell University)|2013. 02. 20.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 57인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 밀도 스케일링 하에서 유리형 액체에서의 동적 이질성에 대해 연구하며, 이질성의 정도 (χ₄)max 가 이완 시간 τ만이 아니라 밀도에 의존하는 요인에 의해 결정된다고 제안한다. τ 와 (χ₄)max 모두에 대한 거듭제곱 법칙 밀도 스케일링을 사용하여, 이러한 양들 사이의 분리 현상이 서로 다른 스케일링 지수 때문임을 보여주며, 그 차이가 밀도에 대한 동적 이질성의 의존도를 정량화한다.

ABSTRACT

Recent analyses of high pressure measurement data suggest that the degree of the dynamic heterogeneity (χ_4)^max cannot be in general a single variable function of the structural relaxation time τ. For a wide class of real and model supercooled liquids, the molecular dynamics of which obeys a density scaling law at least to a good approximation, we argue that the important relation between the length and time scales that characterize molecular motions near the glass transition is controlled by a density factor. If a power law density scaling is valid for both the structural relaxation times and the degrees of the dynamic heterogeneity we find that the factor is a density power, the exponent of which is a measure of the observed decoupling between τ and (χ_4)^max. Then, the measure can be quantified by a difference between the power law density scaling exponents, which are usually different for τ and (χ_4)^max.

연구 동기 및 목표

• 유리 전이 근처 초냉각 액체에서의 동적 이질성 기원을 이해하기 위해.
• (χ₄)max, 즉 동적 이질성의 척도가 구조적 이완 시간 τ에만 의존하는지 아니면 추가 변수에 의존하는지 검토하기 위해.
• 밀도 스케일링이 분자의 운동 시간 척도와 길이 척도를 연결하는 데서 수행하는 역할을 조사하기 위해.
• τ 와 (χ₄)max 사이의 분리 현상이 그들의 밀도 스케일링 지수의 차이로 정량화될 수 있는지 확인하기 위해.

제안 방법

• 실제 및 모의 초냉각 액체에서 관측된 고압 실험 데이터 분석으로 밀도 스케일링를 보여주는 유리형 액체에 기반.
• 구조적 이완 시간 τ 와 최대 동적 이질성 (χ₄)max 에 대한 거듭제곱 법칙 밀도 스케일링 평가.
• τ 와 (χ₄)max 간의 관계를 규정하는 밀도 거듭제곱 인자 유도, 이는 각각의 거듭제곱 법칙 지수에 기반.
• τ 와 (χ₄)max 의 스케일링 지수를 비교하여 분리 현상의 정도를 정량화.
• 스케일링 지수의 차이를 τ 외에 동적 이질성의 정량적 척도로 사용.
• 밀도 스케일링이 약간만 성립하는 액체들에 이 프레임워크 적용하여 모델의 예측 능력을 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유리형 액체에서 동적 이질성의 정도 (χ₄)max 는 구조적 이완 시간 τ 의 유일한 함수로 표현될 수 있는가?
• RQ2 유리 전이 근처에서 분자의 운동 시간 척도와 길이 척도를 규정하는 데 있어 밀도는 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 τ 와 (χ₄)max 가 모두 거듭제곱 법칙 밀도 스케일링을 따를 때, 이 둘 사이의 분리 현상은 어떻게 발생하는가?
• RQ4 τ 와 (χ₄)max 의 스케일링 지수의 차이가 동적 이질성의 신뢰할 수 있는 정량적 척도인가?
• RQ5 밀도 스케일링 영역에서, τ 외에 밀도 요인이 동적 이질성에 더 큰 영향을 미치는가?

주요 결과

• 동적 이질성 (χ₄)max 는 구조적 이완 시간 τ 만으로는 일반적으로 단일 함수로 표현될 수 없다.
• τ 와 (χ₄)max 간의 관계를 규정하는 밀도 거듭제곱 인자가 존재하며, 이 지수는 τ 와 (χ₄)max 의 거듭제곱 법칙 스케일링 지수의 차이에서 유도된다.
• τ 와 (χ₄)max 사이의 분리 현상은 각각의 밀도 스케일링 지수의 차이로 정량화된다.
• 밀도 스케일링을 따르는 액체에서는 동적 이질성이 τ 만으로 기술되는 것보다 밀도에 의존하는 함수로 더 잘 기술된다.
• 이 프레임워크는 고압 하에서 초냉각 액체의 동적 이질성을 일관되고 정량적으로 기술할 수 있다.
• 결과는 다양한 실물 및 모의 유리형 액체의 고압 데이터에 의해 지지된다.