[논문 리뷰] Dynamical Formation of Graphene and Graphane Nanoscrolls

Marcelo Lopes Pereira, Luiz Antônio Ribeiro외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 05. 04.

Graphene research and applications참고 문헌 55인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 반응성 분자 동역학(ReaxFF) 시뮬레이션을 사용하여 탄소 나노튜브(CNT) 주위에서 그래핀 및 그라파인 나노리본의 자가 스크롤링을 조사하며, 수소화가 스크롤 형성에 상당한 영향을 미친다는 것을 밝혀냈다. 결과적으로, 그래핀/그래핀 및 그래핀/그라파인 시스템은 각각 300–1000 K 및 300–600 K에서 안정적인 탄소 나노스크롤(CNS)을 자발적으로 형성하는 반면, 완전히 수소화된 그라파인/그라파인 시스템은 스크롤을 형성하지 않아 수소화가 공간적 및 에너지적 제약로 인해 자가 스크롤링 메커니즘을 억제한다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

Carbon nanoscrolls (CNSs) are nanomaterials with geometry resembling graphene layers rolled up into a spiral (papyrus-like) form. Effects of hydrogenation and temperature on the self-scrolling process of two nanoribbons interacting with a carbon nanotube (CNT) have been studied by molecular dynamics simulations for three configurations: (1) graphene/graphene/CNT; (2) graphene/graphane/CNT, and (3) graphane/graphane/CNT. Graphane refers to a fully hydrogenated graphene nanoribbon. Nanoscroll formation is observed for configuration (1) and (2) for temperatures 300-1000 and 300-600 K, respectively, while nanoribbons wrap CNT without nanoscroll formation for configuration (3).

연구 동기 및 목표

• 탄소 나노튜브(CNT) 주위에서 그래핀 및 그라파인 나노리본의 자가 스크롤링 역학에서 수소화의 역할을 조사하기 위해.
• 다양한 하이브리드 시스템에서 탄소 나노스크롤(CNS)의 온도 의존적 안정성 및 형성 경로를 규명하기 위해.
• 자발적 스크롤 형성의 주요 에너지적 및 구조적 요인, 특히 반데르발스 상호작용과 탄성 에너지 비용 간의 균형을 규명하기 위해.
• CNT를 사용하여 고순도 CNS의 건조하고 비화학적, 실온에서의 합성을 통한 제어 가능한 합성 방법의 가능성 탐색하기 위해.

제안 방법

• C/H/O 체계에 대해 LAMMPS 코드를 사용하여 전체 원자 해상도의 반응성 힘장(ReaxFF) 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 수행하였다.
• 세 가지 구성: (1) 그래핀/그래핀/CNT, (2) 그래핀/그라파인/CNT, 및 (3) 그라파인/그라파인/CNT를 시뮬레이션하였으며, 나노리본과 CNT 사이의 初기 거리는 5.41 Å였다.
• 300 K, 600 K, 및 1000 K에서 Nosé-Hoover 열역학장치를 사용하여 NVT 상자에서 100 ps의 평형화 및 250 ps의 생산 주기를 시행하였다.
• 통계적 안정성을 확보하기 위해 각 온도에서 서로 다른 난수 시드를 사용하여 10회의 독립 시뮬레이션을 수행하였다.
• VMD 시각화를 통해 총 에너지, 반경 분포 함수 및 구조적 변화를 추적하여 에너지 플랫폼을 통해 스크롤 형성을 식별하였다.
• 총 에너지의 시간에 따른 변화를 분석하여 안정된 스크롤 형성의 징후로 간주되는 에너지 플랫폼을 탐지하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CNT와 상호작용할 때 그래핀 나노리본의 수소화가 자가 스크롤링 과정을 촉진하는가, 아니면 억제하는가?
• RQ2 CNT에 의해 유도될 때 그래핀 기반 나노리본이 탄소 나노스크롤(CNS)을 형성하는 데 성공하는 온도 범위는 무엇인가?
• RQ3 유사한 구조적 모티프를 가졌음에도 불구하고, 그라파인/그라파인/CNT 시스템은 왜 스크롤을 형성하지 못하는가?
• RQ4 반응성 MD 시뮬레이션에서 성공적인 CNS 형성의 에너지적 및 구조적 서명은 무엇인가?
• RQ5 CNT는 건조하고 비화학적이며 실온에서 CNS를 합성하기 위한 효과적인 템플릿이 될 수 있는가?

주요 결과

• 그래핀/그래핀/CNT(Complex-A)는 모든 시뮬레이션 온도(300–1000 K)에서 안정적인 탄소 나노스크롤을 형성하며, 구조적 안정화를 나타내는 명확한 에너지 플랫폼이 관찰되었다.
• 그래핀/그라파인/CNT(Complex-B)는 300–600 K에서 나노스크롤을 성공적으로 형성하지만, 1000 K에서는 열 진동 증가로 인해 스크롤 형성이 억제된다.
• 그라파인/그라파인/CNT(Complex-C)는 모든 온도 범위에서 스크롤을 형성하지 않아, 완전한 수소화가 자가 스크롤링을 방지한다는 것을 시사한다.
• 나노스크롤 형성은 총 에너지 대 시간 곡선에서 뚜렷한 에너지 플랫폼으로 나타나며, 굴곡 후 구조적 안정화를 확인한다.
• 고온(최대 1000 K)에서도 에너지 플랫폼이 유지되어 열 진동에도 불구하고 스크롤된 구조가 에너적으로 유리하다는 것을 시사한다.
• 결과적으로 반데르발스 상호작용이 스크롤 형성을 주도하지만, 완전히 수소화된 시스템에서는 공간적 및 전자적 효과로 인해 이 메커니즘이 방해됨을 시사한다.