[논문 리뷰] Dynamical Image Charge Effect in Electron Tunneling: Beyond Energy Level Alignment

Chengjun Jin, Kristian S. Thygesen|arXiv (Cornell University)|2013. 11. 01.

Molecular Junctions and Nanostructures인용 수 1

한 줄 요약

이 논문은 금속 전극 사이의 분자에서 전자 터널링 동안의 동적 이미지 전하(IC) 효과를 조사하며, 유한한 IC 형성 시간이 정적 IC 근사와 비교해 도전도를 $Z^2$ 배 감소시킨다고 보여준다—여기서 $Z$ 는 준입자 재정규화 계수이다. 벤젠다아민/Au 체계에 대한 일급 원리 GW 계산은 동적 보정이 도전도를 50% 이상 감소시킬 수 있음을 시사한다.

ABSTRACT

When an electron tunnels between two metal contacts it temporarily induces an image charge (IC) in the electrodes which acts back on the tunneling electron. It is usually assumed that the IC forms instantaneously such that a static model for the image potential applies. Here we investigate how the finite IC formation time affects charge transport through a molecule suspended between two electrodes. For a single level model, an analytical treatment shows that the conductance is suppressed by a factor $Z^2$ (compared to the static IC approximation) where $Z$ is the quasiparticle renormalization factor. We show that $Z$ can be expressed either in terms of the plasma frequency of the electrode or as the overlap between the ground states of the electrode with and without an electron on the molecule. First-principles GW calculations for benzene-diamine connected to gold electrodes show that the dynamical corrections can reduce the conductance by more than a factor of two.

연구 동기 및 목표

• 유한한 이미지 전하(IC) 형성 시간이 분자 접합에서 전자 터널링 도전도에 미치는 영향을 이해하는 것.
• 즉각적인 IC 반응을 가정하는 표준 정적 IC 근사를 넘어서는 것.
• 분석 모델과 일급 원리 계산을 통해 동적 IC 효과가 도전도에 끼치는 영향을 정량화하는 것.
• 준입자 재정규화 계수 $Z$ 와 전극의 플라즈마 주파수 또는 기저 상태 겹침 간의 관계를 설정하는 것.

제안 방법

• 동적 IC 효과로 인한 도전도 감소 요소 $Z^2$ 를 분석적으로 유도하기 위해 단일 수준 모델을 개발한다.
• 준입자 재정규화 계수 $Z$ 를 전극의 플라즈마 주파수로 표현한다.
• $Z$ 를 분자에 전자가 존재하는지 여부에 따라 전극 기저 상태의 겹침과 연결한다.
• 이론 모델을 검증하기 위해 금속 전극에 연결된 벤젠다아민 분자에 대해 일급 원리 GW 계산을 수행한다.
• 정적 IC 근사와 동적 IC 보정이 적용된 경우의 도전도 값을 비교한다.
• GW 방법을 사용해 자기에너지 계산하고 $Z$ 를 추출하여 정량적 비교를 수행한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유한한 이미지 전하 형성 시간은 정적 IC 근사와 비교해 분자 터널링 접합에서 도전도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 동적 이미지 전하 효과가 준입자 재정규화 계수 $Z$ 에 미치는 정량적 영향은 무엇인가?
• RQ3 준입자 재정규화 계수 $Z$ 는 전극의 플라즈마 주파수 또는 기저 상태 겹침으로 표현될 수 있는가?
• RQ4 벤젠다아민/Au 와 같은 실제 분자 접합에서 동적 IC 보정은 도전도를 어느 정도 감소시키는가?
• RQ5 일급 원리 GW 계산은 도전도 감소를 예측하는 데 있어 분석 모델과 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• 동적 이미지 전하 효과로 인해 도전도가 $Z^2$ 배 감소한다—여기서 $Z$ 는 준입자 재정규화 계수이다.
• 준입자 재정규화 계수 $Z$ 는 전극의 플라즈마 주파수로 표현될 수 있다.
• $Z$ 는 분자에 전자가 존재하는지 여부에 따라 전극 기저 상태의 겹침과도 동일하다.
• 금속 전극에 연결된 벤젠다아민의 경우, 일급 원리 GW 계산 결과 동적 보정이 도전도를 2배 이상 감소시킨다.
• 지연된 IC 반응으로 인해 분자와 전극 간의 효과적 결합이 감소함으로써 이 감소가 발생한다.