[논문 리뷰] Dynamically Correlated Region in Sheared Colloidal Glasses Revealed by Neutron Scattering

Zhe Wang, Takuya Iwashita외 7명|arXiv (Cornell University)|2017. 09. 21.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 1인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 현장에서의 산란각소형 중성자 산란(SANS)과 점성도 측정을 통해 비틀림된 전하를 띤 콜로이드 유리에서 동적으로 상관관계가 있는 영역(DCR)을 규명하였다. DCR는 장거리 범위의 전기적 상호작용에 의해 유지되며, 구성의 재배열에 저항하는 국소적 탄성 장벽으로 작용한다. 이 DCR의 크기와 응력 반응은 저-중간 점성도 영역에서 매크로스코픽 점성응력과 정량적으로 일치하며, 강하게 상호작용하는 콜로이드에서의 점성도 증가와 점성도 감소 현상의 핵심적인 미세구조 기원을 드러낸다.

ABSTRACT

The microscopic deformation mechanism of charged colloidal glasses with extended-range interactions under shear is investigated by in-situ small-angle neutron scattering, and a dynamically correlated region (DCR) is identified. This short-lived region provides the resistance to the configurational rearrangement imposed by the external deformation, as evidenced by the evolution of the size of DCR in the shear thinning regime and the quantitative agreement between the local stress sustained by DCR and the macroscopic stress from rheological measurements at low and mediate shear rates. This finding suggests that DCR is an important quantity for microscopically addressing the flow and deformation behavior of strongly interacting colloids.

연구 동기 및 목표

• 비틀림 조건에서 전하를 띤 콜로이드 유리의 미세구조적 변형 메커니즘을 조사하고, 장거리 입자 간 상호작용의 역할을 중점적으로 다룬다.
• 구성의 재배열에 저항하는 원인이 되는 동적으로 상관관계가 있는 영역(DCR)을 규명하고 특성화한다.
• DCR 내 국소 응력과 점성도 측정으로 얻은 매크로스코픽 응력 사이의 정량적 연관성을 설정한다.
• 입자 간 잠재력이 비선형 점성도 거동, 특히 점성도 감소와 점성도 증가에 미치는 영향을 명확히 한다.
• 다양한 점성도 속도에서 DCR의 크기와 동역학을 통해 변형의 비균질성의 진화를 탐색한다.

제안 방법

• 현장에서의 산란각소형 중성자 산란(SANS)을 통해 비틀림된 콜로이드 분산계의 실공간에서의 구조적 및 동적 비균질성을 탐색하였다.
• 두 시스템에서 정 steady 점성도 측정을 수행하였다: 장거리 전기적 반발력을 가지는 전하를 띤 콜로이드와 단지 단거리 반발력만 존재하는 경질구 분산계.
• 유속 기울기 및 유속 코일 평면에서의 SANS 스펙트럼을 비교하여 局소적 변형을 나타내는 이방성 산란 패tern을 탐지하였다.
• DCR를 입자 직경 수준의 몇 개 정도의 공간 영역으로 정의하였으며, 이 영역 내에서 입자들은 비틀림 조건에서도 이웃 관계를 유지하는 탄성적 변형을 겪는다.
• DCR 내에서의 미세구조적 응력 $\sigma_{DCR} = G'\gamma_M$ 로 계산하였으며, 여기서 $G'$ 는 국소 탄성율이고 $\gamma_M$ 은 DCR 내 최대 비틀림 변형률이다.
• DCR 크기를 점성도 속도와 페클레 수와 연관지어 변형의 비균질성의 진화와 점성도 감소와의 관계를 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 장거리 전기적 잠재력은 비틀림된 전하를 띤 콜로이드 유리에서 미세구조적 변형 메커니즘에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 동적으로 상관관계가 있는 영역(DCR)의 공간적 범위와 비틀림 조건에서 구성의 재배열에 저항하는 기계적 역할은 무엇인가?
• RQ3 DCR가 견디는 응력이 매크로스코픽 점성응력과 얼마나 정량적으로 일치하는가?
• RQ4 점성도 속도가 증가함에 따라 DCR의 크기는 어떻게 변화하며, 이는 변형의 비균질성과 점성도 감소에 어떤 의미를 갖는가?
• RQ5 어느 점성도 속도에서 DCR이 기계적 반응을 지배하지 못하게 되고, 그 대체 메커니즘은 무엇인가?

주요 결과

• 비틀림된 전하를 띤 콜로이드 유리에서 몇 개의 입자 직경 수준의 동적으로 상관관계가 있는 영역(DCR)이 장거리 전기적 반발력에 의해 유지됨을 규명하였다.
• DCR의 크기는 점성도 속도가 증가함에 따라 감소하며, 이는 점성도 감소 행동과 일치하는 변형의 비균질성 감소를 나타낸다.
• DCR 내에서의 미세구조적 응력 ($\sigma_{DCR}$) 이 저-중간 점성도 영역에서 매크로스코픽 점성응력 ($\sigma_{CC}$) 과 정량적으로 일치한다 ($Pe \leq 1$, $\dot{\gamma} \leq 10\,\text{s}^{-1}$).
• DCR는 구조적 재배열에 저항하는 국소적 탄성 장벽으로 작용하며, 이는 전하를 띤 콜로이드가 경질구보다 저-중간 점성도 영역에서 훨씬 높은 점성도를 가지는 이유를 설명한다.
• 고속 점성도 영역 ($Pe \gg 1$) 에서는 $\sigma_{DCR}$ 가 $\sigma_{CC}$ 와 다소 벗어나며, 이는 유체역학적 효과가 지배적이 되고 DCR가 기계적 지배력을 상실함을 시사한다.
• 경질구 분산계에서 국소 변형의 공명성이 붕괴됨을 나타내는 $g_2^{-2}(r)$ 와 $-r dg(r)/dr$ 의 불일치는 DCR의 부재를 확인하며, 장거리 상호작용의 독특한 역할을 강조한다.