[논문 리뷰] Effect of chemical disorder on the magnetic anisotropy in L$1_0$ FeNi from first principles calculations

Mayan Si, Ankit Izardar외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 11. 24.

Magnetic properties of thin films인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 처음 원리 DFT 계산을 통해 L1₀ FeNi에서의 자화 결정이성도 에너지(MAE)가 완전히 순수한 등등비 조성의 경우를 초월해 약간의 Fe-rich 조성 도입을 통해 향상될 수 있음을 보여준다. 저자들은 유리한 국소적 Fe-rich 근접 원자 환경을 규명하고 Ni 평면에 대한 무작위 Fe 도핑을 시뮬레이션하여 MAE가 62.5% Fe까지 단조적으로 증가하는 것을 입증하며, 완전한 순서가 최대 이성도를 가져온다는 가정을 도전한다.

ABSTRACT

We use first principles calculations to investigate how deviations from perfect chemical order affect the magneto-crystalline anisotropy energy (MAE) in L$1_0$ FeNi. We first analyze the local chemical environment of the Fe atoms in various partially ordered configurations, using the orbital magnetic moment anisotropy (OMA) as proxy for a local contribution to the MAE. We are able to identify a specific nearest neighbor configuration and use this "favorable environment" to successfully design various structures with MAE higher than the perfectly ordered system. However, a systematic analysis of the correlation between local environment and OMA using smooth overlap of atomic positions (SOAP), indicates only a partial correlation, which exists only if the deviation from full chemical order is not too large, whereas in general no such correlation can be identified even using up to third nearest neighbors. Guided by the observation that the identified "favorable environment" implies an Fe-rich composition, we investigate the effect of randomly inserting additional Fe into the nominal Ni planes of the perfectly ordered structure. We find that the MAE increases with Fe content, at least up to 62.5% Fe. Thus, our study shows that the perfectly ordered case is not the one with highest MAE and that an increased MAE can be obtained for slightly Fe-rich compositions.

연구 동기 및 목표

• L1₀ FeNi에서 화학적 무질서와 등등비 스토이키오메트리로부터의 이탈이 자화 결정이성도 에너지(MAE)에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 특히 Fe 원자 주변의 국소 원자 환경이 향상된 MAE와 관련이 있는지 확인하기 위해.
• 제어된 Fe 과량 스토이키오메트리가 완전히 순수한 등등비 조성의 경우보다 더 높은 MAE를 유도할 수 있는지 탐색하기 위해.
• 국소 환경 기술자들이 무질서 시스템에서 MAE 추세를 예측하는 데 얼마나 유의미한지 평가하기 위해.
• 제어된 화학 조성과 원자 분포를 통해 L1₀ FeNi에서 MAE를 최적화하기 위한 설계 원칙을 규명하기 위해.

제안 방법

• 전자 구조와 MAE를 계산하기 위해 프rojector augmented-wave(PAW) 방법과 PBE 교환-상관 기능을 사용한 밀도 함수 이론(DFT)을 적용하였다.
• MAE 기여도의 국소 프록시로 궤도 자성 모멘트 이성도(OMA)를 사용하였으며, 75% 화학적 질서를 가진 부분적으로 순서가 지정된 초세포에서 다양한 Fe 원자를 분석하였다.
• 국소 화학적 환경을 정량화하고 OMA 값과 관련지기 위해 부드러운 원자 위치의 오버랩(SOAP) 기술자를 적용하였다.
• OMA 분석을 통해 규명된 '유리한 환경'을 기반으로, Fe 함량이 50%에서 62.5% 사이인 맞춤형 초세포 구성 구조를 구축하였다.
• 완전히 순수한 L1₀ 구조의 Ni 평면에 무작위로 Fe를 도핑하여 MAE에 대한 조성 효과를 평가하기 위해 시뮬레이션을 수행하였다.
• SOAP 벡터에 t-SNE 차원 감소를 적용하여 국소 구조와 OMA 간의 상관관계를 시각화하고 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Fe 원자 주변의 특정 국소 화학적 환경이 부분적으로 순서가 지정된 L1₀ FeNi에서 향상된 MAE를 초래하는가?
• RQ2 등등비 스토이키오메트리에서 벗어나 Fe-rich 조성으로 이탈함으로써 MAE는 어느 정도까지 증가시킬 수 있는가?
• RQ3 SOAP로 기술된 국소 원자 환경과 국소 OMA 또는 전체 MAE 사이에 강력하고 예측 가능한 상관관계가 존재하는가?
• RQ4 완전히 순수한 L1₀ 구조의 Ni 평면에 무작위로 Fe를 도핑함으로써 화학적 질서가 감소하더라도 MAE에 순수한 증가가 이루어지는가?
• RQ5 순서가 지정된 시스템에서 규명된 유리한 국소 구조가 Fe-rich, 무질서 시스템에서도 유지되며 더 높은 MAE를 유도하는가?

주요 결과

• Fe 원자 주변의 특정 근접 원자 구조—특히 Fe-rich 협동 환경으로 특징지어지는 것—이 높은 OMA에 유리한 것으로 규명되어, 향상된 이성도의 국소 기원을 시사한다.
• Fe 함량이 50%에서 62.5% 사이인 수작업으로 설계된 여러 초세포에서 완전히 순수한 등등비 조성의 L1₀ FeNi 구조보다 더 높은 MAE를 나타내었다.
• 체계적인 SOAP 기반 분석을 통해 국소 환경과 OMA 사이에 약한 제한된 상관관계가 존재하는 것으로 밝혀졌으며, 화학적 질서가 완전히 유지되지 않을 경우 상관관계는 사라졌다.
• 완전히 순수한 L1₀ 구조의 Ni 평면에 과잉 Fe를 무작위로 삽입한 결과, MAE가 62.5% Fe까지 지속적으로 증가하는 것으로 나타났으며, 이는 실험 관측 결과와 일치하였다.
• 결과적으로, 완전히 순수한 등등비 조성의 L1₀ FeNi가 최대 MAE를 위한 최적의 구조가 아니며, Fe-rich 조성은 향상된 이성도를 위한 실현 가능한 길임을 입증하였다.
• 이 연구는 층별 에피택셜 증착 기술로 구현 가능한 제어된 Fe 과량 스토이키오메트리에 의한 고MAE L1₀ FeNi 설계 원칙을 제공한다.