[논문 리뷰] Effect of Dissolved Oxygen Content on Photocatalytic Performance of Graphene Oxide

M. Bakhtiar Azim, Farzana Nargis외 5명|arXiv (Cornell University)|2018. 06. 18.

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한 줄 요약

이 연구는 햇빛 조건에서 산화 그래핀(GO)을 이용한 메틸렌 파랑(MB)의 광촉매 분해에서 용존 산소(DO)의 역할을 조사한다. 결과적으로 DO 농도를 2.8에서 3.9 mg/L로 증가시키면 분해 속도 상수는 0.035에서 0.062 min⁻¹으로 증가하였으며, 과산화수소(H2O2)를 첨가한 GO는 60분 이내에 92%의 탈색을 달성하여 라디칼 생성 및 전자 이동 효율성이 향상됨을 보였다.

ABSTRACT

Graphene, a two-dimensional (2D) promising emergent photocatalyst consisting of earth-abundant elements. This study evaluated the potential of graphene oxide (GO) towards photocatalytic degradation of a novel organic dye, Methylene Blue (MB). In this work, photocatalytic activity of graphene oxide (GO), graphene oxide (GO) along with hydrogen peroxide (H2O2) were tested by photodegrading Methylene Blue (MB) in aqueous solution. The resulted GO nanoparticles were characterized by X-ray powder diffraction, Scanning Electron Microscopy, Energy Dispersive Spectroscopy and Fourier Transform Infrared Ray Spectroscopy. The XRD data confirms the sharp peak centered at 2Theta=10.44 degree corresponding to (002) reflection of GO. Based on our results, it was found that the resulted GO nanoparticles along with H2O2 achieved ~92% photodecolorization of MB compared to ~63% for H2O2 under natural sunlight irradiation at pH~7 in 60 min. The influences of oxygen and hydrogen peroxide (H2O2) on the degradation of MB during sunlight/GO process were investigated. Experimental results indicated that oxygen was a determining parameter for promoting the photocatalytic degradation. The rate constant of degradation (k1) increased from 0.019 to 0.042 per minute for dissolved oxygen content (DOC) 3.5 mg/L when direct photocatalysis (MB/GO) and H2O2-assisted photocatalysis (MB/H2O2/GO) were used. Owing to the fact that H2O2 acted as an electron and hydroxyl radicals scavenger, the addition of H2O2 should in a proper dosage to enhance the degradation of MB. Moreover, as the initial concentration of dissolved oxygen (DO) was increased from 2.8 to 3.9 mg/L, the rate constant of degradation (k1) increased from 0.035 to 0.062 per minute. The mechanism of photodegradation and kinetics were also studied for both direct photocatalysis and H2O2-assisted photocatalysis.

연구 동기 및 목표

• 자연광 조건에서 산화 그래핀(GO)의 메틸렌 파랑(MB) 분해에 대한 광촉매 성능을 평가하기 위해.
• GO를 이용한 MB 분해 효율성에 영향을 미치는 용존 산소(DO)의 영향을 조사하기 위해.
• 과산화수소(H2O2)와 GO의 상호작용이 광촉매 활성을 향상시키는 데 미치는 상호보완적 효과를 검토하기 위해.
• 다양한 DO 및 H2O2 조건에서 반응 동역학 및 분해 메커니즘을 규명하기 위해.

제안 방법

• 수정된 히머 방법을 통해 GO 나노입자를 합성하고 XRD, SEM, EDS, FTIR를 이용해 특성화하였다.
• pH 약 7 조건에서 자연광 조사 하에 직접 광촉매 반응(MB/GO) 및 H2O2 보조 광촉매 반응(MB/H2O2/GO)을 수행하였다.
• 분해 동역학에 미치는 영향을 평가하기 위해 DO 농도를 2.8에서 3.9 mg/L로 변화시켰다.
• 시간 경과에 따른 MB의 광탈색 효율을 측정하고 분해 동역학에 대한 속도 상수(k1)를 계산하였다.
• 동역학 모델링 및 H2O2의 라디칼 흡착 효과를 분석하여 반응 경로를 분석하였다.
• XRD를 통해 성공적인 GO 합성 여부를 확인하였으며, (002) 피크가 2θ = 10.44°에서 관찰되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 용존 산소(DO) 농도가 GO를 이용한 메틸렌 파랑(MB)의 광촉매 분해 속도에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 과산화수소(H2O2)는 GO를 이용한 MB 분해에서 광촉매 효율을 향상시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 MB/GO 및 MB/H2O2/GO 시스템에서 DO 농도가 증가함에 따라 분해 속도 상수(k1)는 어떻게 변화하는가?
• RQ4 H2O2 및 DO 존재 시 향상된 분해 메커니즘은 무엇인가?
• RQ5 동일 조건에서 직접 광촉매 반응과 H2O2 보조 광촉매 반응의 동역학 프로파일은 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• GO에 H2O2를 첨가함으로써 자연광 조건에서 60분 이내 MB 광탈색 효율이 GO 단독 시스템의 약 63%에서 약 92%로 증가하였다.
• DO 농도 3.5 mg/L 조건에서 GO 단독 시스템의 분해 속도 상수(k1)는 0.019 min⁻¹에서 H2O2/GO 시스템의 0.042 min⁻¹으로 증가하였다.
• H2O2 보조 시스템에서 DO를 2.8에서 3.9 mg/L로 증가시키면 속도 상수는 0.035에서 0.062 min⁻¹으로 증가하였다.
• 산소는 광촉매 분해를 촉진하는 핵심 요소로 밝혀졌으며, 전자 이동 및 라디칼 형성 촉진에 기여할 가능성이 있다.
• H2O2는 전자 수용체이자 하이드록실 라디칼의 원천으로 작용하였지만, 최적의 첨가 농도가 필요하여 유익한 라디칼을 흡착하는 것을 방지하였다.
• XRD 분석을 통해 (002) 피크가 2θ = 10.44°에서 명확히 관찰되어 2차원 산화 구조의 성공적인 합성을 확인하였다.