[논문 리뷰] Effect of O-doping or N-vacancy on the structural, electronic and magnetic properties of MoSi2N4 monolayer

Yan-Tong Bian, Guanghua Liu외 3명|arXiv (Cornell University)|2020. 12. 08.

MXene and MAX Phase Materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 처음으로 원자력 밀도 함수 이론(DFT) 계산을 사용하여 산소 도핑(O-N out/in)과 질소 공여결함(V-N out/in)이 MoSi₂N₄ 계면에서의 구조적, 전자적, 자성 특성에 미치는 영향을 조사한다. 결과적으로 O-N in 및 V-N in 결함은 비자성 반도체에서 페로자성 금속으로의 전이를 유도하며, 이는 이방성 응력 조건에서 자성 상전이를 유도하여 스핀트로닉스 응용 잠재력이 조절 가능하다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

In this letter, the effect of four types of defects (ONout, ONin, VNout and VNin) on the structural, electronic and magnetic properties of MoSi2N4 monolayer were investigated using first-principles calculations. The calculated results reveal that all the four types of defects lead to structural distortions around the O-dopant or N-vacancy, and thereby change the lattice parameter and monolayer height h. Specifically, ONout or ONin increases the lattice parameter, but VNout or VNin is on the contrary. ONout or VNout increases the monolayer height, whereas the height decreases for ONin or VNin. Each of the four types of defects has a fundamental effect on the electronic properties of MoSi2N4 monolayer, which can induce a transition from semiconductor to metal. ONin or VNin plays a vital role in the occurrence of a transition from non-magnetism to ferrimagnetism in MoSi2N4 monolayer. The effect of biaxial strain on the magnetic properties of the two systems with ONin and VNin was subsequently investigated. It is found that the total magnetic moments are less sensitive to biaxial strain whereas the local magnetic moments residing on the Mo atoms are increased for the two systems with ONin and VNin, as strain increases from -3% to 10% and from -9% to 10%, respectively. Furthermore, the magnetic phase transitions between ferrimagnetic and paramagnetic states were found to occur around -4% strain and within the range from -10% to -9% for the two systems with ONin and VNin, respectively. This study may provide a guidance for the application of MoSi2N4 monolayer in the spintronic and magnetic materials.

연구 동기 및 목표

• O-N out, O-N in, V-N out, V-N in의 네 가지 별개의 결함이 MoSi₂N₄ 계면의 구조적, 전자적, 자성 특성에 미치는 영향을 체계적으로 조사하기.
• 이 결함들이 구조적 왜곡을 통해 격자 상수와 계면 높이를 어떻게 수정하는지 규명하기.
• 특히 반도체-금속 전이를 유도하는 결함에 의한 전자적 전이 행동 탐색하기.
• 비자성 MoSi₂N₄가 O-N in 및 V-N in 결함에 의해 페로자성 상태로 전이되는 조건 규명하기.
• 이방성 응력이 결함 공학 처리된 MoSi₂N₄ 시스템에서 자성 안정성과 상전이에 미치는 영향 분석하기.

제안 방법

• 정확한 전자 구조 계산을 위해 일반화된 기울기 근사(GGA)와 DFT+U 보정을 사용한 스핀 균형 밀도 함수 이론(DFT)을 적용하였다.
• 이방성 응력 ε를 ε = (a′ − a′₀)/a′₀ × 100%로 정의하여 기계적 응력 효과를 시뮬레이션하였다. 여기서 a′는 변형된 격자 상수이고 a′₀는 청정 상태의 값이다.
• 모든 결함 구조에 대해 구조적 리프레시 및 총 에너지 최소화를 수행하여 기초 상태 기하구조를 도출하였다.
• 자기 모멘트(총 및 Mo 원자 상의 국소)와 스핀 균형 밀도 상태를 분석하여 자성 배열 및 안정성을 평가하였다.
• 자기 상전이를 탐색하기 위해 -10%에서 +10%의 범위에서 응력 의존성 계산을 수행하였다.
• 고정된 초기 자성 구조와 초기 편향 없이 스핀 균형 계산을 동시에 수행하여 기초 상태 자성 상을 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 O-N out, O-N in, V-N out, V-N in 결함은 MoSi₂N₄의 격자 상수와 계면 높이에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 산소 도핑 또는 질소 결함이 MoSi₂N₄ 계면에서 반도체-금속 전이를 유도할 수 있는가?
• RQ3 어느 결함 구조가 MoSi₂N₄에서 비자성에서 페로자성 상태로의 전이를 유도하는가?
• RQ4 이방성 응력은 O-N in 및 V-N in 결함 시스템에서 총 및 국소 자성 모멘트에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 O-N in 및 V-N in 도핑된 MoSi₂N₄에서 자성 상전이(페로자성에서 비자성)가 발생하는 응력 값은 얼마인가?

주요 결과

• O-N out 및 O-N in 결함은 격자 상수 a′을 증가시키지만, V-N out 및 V-N in 결함은 이를 감소시킨다.
• O-N out 및 V-N out은 계면 높이 h를 증가시키지만, O-N in 및 V-N in는 이를 감소시킨다.
• 네 가지 결함 유형 모두 MoSi₂N₄에서 반도체에서 금속으로의 전이를 유도하여 전자적 거동을 근본적으로 변화시킨다.
• 오직 O-N in 및 V-N in 결함만이 비자성에서 페로자성 기초 상태로의 전이를 유도하며, 스핀 균형 계산을 통해 안정된 페로자성 질서가 확인되었다.
• O-N in 시스템에서는 총 자성 모멘트가 응력에 거의 민감하지 않지만, Mo 원자 상의 국소 자성 모멘트는 -3%에서 10% 응력 범위에서 증가한다. 약 -4% 응력에서 페로자성에서 비자성으로의 자성 상전이가 발생한다.
• V-N in 시스템에서는 Mo 원자 상의 국소 자성 모멘트가 -9%에서 10% 응력 범위에서 증가하며, -10%에서 -9% 응력 범위 내에서 페로자성에서 비자성으로의 자성 상전이가 발생한다.