[논문 리뷰] Effect of Rare-earth Element Substitution in Superconducting R$_3$Ni$_2$O$_7$ Under Pressure

Zhiming Pan, Lu Chen외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 12.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 초전도체 R₃Ni₂O₇에서 초압 조건 하에서 희토류(REE) 원소 치환을 강결합 이중층 t-J∥-J⊥ 모형을 통해 분석한다. 이 모형은 3dₓ²⁻ʸ² 궤도에 집중되어 있으며, La를 Sm으로 치환함으로써 상층 간 스핀 교환 J⊥이 향상되어 초전도 전이 온도 Tc가 거의 두 배로 증가함을 발견한다 (Tc ≈ 160 K), 이는 상층 간 s파 쌍성의 유지와 함께, 이 가족에서 높은 Tc 초전도체를 향한 실현 가능한 길을 제시한다.

ABSTRACT

Recently, high temperature ($T_c\approx 80$K) superconductivity (SC) has been discovered in La$_3$Ni$_2$O$_7$ (LNO) under pressure. Question arises whether the transition temperature $T_c$ could be further enhanced under suitable conditions. A possible route for realizing higher $T_c$ is element substitution. Similar SC could appear in rare-earth (RE) R$_3$Ni$_2$O$_7$ (RNO, R=RE element) material series under pressure. The electronic properties in the RNO materials are dominated by the Ni $3d$ orbitals in the bilayer NiO$_2$ plane. In the strong coupling limit, the SC could be fully characterized by a bilayer single $3d_{x^2-y^2}$-orbital $t$-$J_{\parallel}$-$J_{\perp}$ model. Under RE element substitution from La to RE element, the lattice constant decreases and the electronic hopping increases, leading to stronger superexchanges between the $3d_{x^2-y^2}$ orbitals. Based on the slave-boson mean-field theory, we explore the pairing nature and the evolution of $T_c$ in RNO materials. Consequently, it is found that the element substitution does not alter the pairing nature, i.e. the inter-layer $s$-wave pairing is always favored in RNO. However, the $T_c$ increases from La to Sm and a nearly doubled $T_c$ is achieved for SmNO. This work provides evidence for possible higher $T_c$ R$_3$Ni$_2$O$_7$ materials, which may be realized in further experiments.

연구 동기 및 목표

• 고압 조건 하에서 R₃Ni₂O₇의 희토류(REE) 원소 치환이 초전도 전이 온도(Tc)에 미치는 영향을 조사하는 것.
• La₃Ni₂O₇(LNO)에서 관찰된 약 80 K의 Tc를 초월해 원소 치환이 Tc를 향상시킬 수 있는지 확인하는 것.
• 최소 효과 모형을 사용하여 강결합 영역에서의 쌍성 대칭성과 Tc의 진화를 탐색하는 것.
• 약결합(RPA) 예측과 강결합 예측 간의 모순을 해소하는 것.

제안 방법

• R₃Ni₂O₇의 초전도성에 대한 최소 효과 해밀토니안으로 이중층 단일 3dₓ²⁻ʸ² 궤도 t-J∥-J⊥ 모형을 채택하는 것.
• La→Sm 치환 조건 하에서 초전도 쌍성 및 Tc 진화를 연구하기 위해 슬레이브 보송 평균장 이론을 사용하는 것.
• 이전 DFT 계산에서 유도된 RE에 의존하는 격자 및 전자적 매개변수를 활용하여 J∥ 및 J⊥를 스케일링하는 것.
• 강한 허드 상호작용이 3d_z² 궤도에서 3dₓ²⁻ʸ² 궤도로 상층 간 스핀 교환 J⊥을 전달하는 역할을 하는 것에 집중하는 것.
• La→Sm 치환에 따른 상층 간 궤도 이동 및 J⊥ 증가에 따른 쌍성 대칭성과 Tc의 변화를 분석하는 것.
• 약결합 RPA 예측과의 비교를 통해 강결합 효과의 중요성을 부각하는 것.

Figure 1: Schematic diagram for the effective single $3d_{x^{2}-y^{2}}$ orbital bilayer $t$ - $J_{\parallel}$ - $J_{\perp}$ model. Each layer is comprised by a conventional intra-layer $t$ - $J_{\parallel}$ model, while the two layers interact through an inter-layer spin exchange $J_{\perp}$ .

실험 결과

연구 질문

• RQ1 La에서 Sm으로의 희토류 치환이 초압 조건 하에서 R₃Ni₂O₇의 초전도 전이 온도 Tc를 향상시키는가?
• RQ2 RE 치환 조건 하에서 R₃Ni₂O₇ 시스템의 초전도 쌍성은 어떤 성격을 가지는가 (예: s파 대비 d파)?
• RQ3 상층 간 스핀 교환 J⊥은 희토류 원소 치환에 따라 어떻게 변화하며, Tc 향상에 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 왜 강결합 그림은 Tc 향상을 예측하지만, 약결합 RPA는 억제를 예측하는가?
• RQ5 3dₓ²⁻ʸ² 궤도 모형만으로 R₃Ni₂O₇의 고Tc 초전도성의 본질을 충분히 기술할 수 있는가, 아니면 3d_z² 궤도 자유도가 필수적인가?

주요 결과

• La에서 Sm으로의 RE 원소 치환은 향상된 궤도 이동积분에 의해 효과적인 상층 간 스핀 교환 J⊥과 내층 간 J∥이 증가한다.
• La에서 Sm으로의 치환 전반에 걸쳐 초전도 쌍성은 상층 간 s파 쌍성으로 유지되며, 쌍성 대칭성에 변화가 없다.
• 초전도 전이 온도 Tc는 크게 향상되어, 약 80 K에서 La₃Ni₂O₇에서 약 160 K로 Sm₃Ni₂O₇로 거의 두 배로 증가한다.
• Tc 향상은 주로 J⊥의 증가에 의해 주도되며, 이는 강한 허드 상호작용과 3d_z² 궤도의 상층 간 이동을 통해 매개된다.
• 강결합 t-J∥-J⊥ 모형은 약결합 RPA 분석과는 반대 방향으로 Tc 향상을 예측하며, 이는 강한 상호작용의 중요성을 강조한다.
• 3d_z² 궤도 자유도는 간접적으로 중요한 역할을 하며, 강한 J⊥을 가능하게 하고, 이는 허드 상호작용을 통해 3dₓ²⁻ʸ² 궤도로 전달된다.

Figure 2: Relevant hopping strength and effective spin exchange for different RE elements from La to Sm. From La to Sm, the inter-layer $3d_{z^{2}}$ hopping $t_{zz}^{\perp}$ and intra-layer $3d_{x^{2}-y^{2}}$ hopping $t_{xx}^{\parallel}$ both gradually increase [ 27 ] . The effective inter-layer $3d