[논문 리뷰] Effect of various electron and hole transport layers on the performance of CsPbI3-based perovskite solar cells: A numerical investigation in DFT, SCAPS-1D, and wxAMPS frameworks

M. Khalid Hossain, Mirza H. K. Rubel외 4명|arXiv (Cornell University)|2022. 11. 05.

Perovskite Materials and Applications인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 DFT, SCAPS-1D 및 wxAMPS 시뮬레이션을 사용하여 다양한 전자 및 정공 수송층(ETL/HTL)이 CsPbI3 기반 페로브스카이트 태양전지에 미치는 영향을 조사한다. 최적의 ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au 구조는 17.9%의 전력 변환 효율을 달성하였으며, 장치 성능에 대한 두께, 저항 및 온도 영향에 대한 종합적 분석을 수행하였다.

ABSTRACT

CsPbI3 has recently received tremendous attention as a possible absorber of perovskite solar cells (PSCs). However, CsPbI3-based PSCs have yet to achieve the high performance of the hybrid PSCs. In this work, we performed a density functional theory (DFT) study using the Cambridge Serial Total Energy Package (CASTEP) code for the cubic CsPbI3 absorber to compare and evaluate its structural, electronic, and optical properties. The calculated electronic band gap (Eg) using the GGA-PBE approach of CASTEP was 1.483 eV for this CsPbI3 absorber. Moreover, the computed density of states (DOS) exhibited the dominant contribution from the Pb-5d orbital, and most charge also accumulated for the Pb atom as seen from the electronic charge density map. Fermi surface calculation showed multiband character, and optical properties were computed to investigate the optical response of CsPbI3. Furthermore, we used IGZO, SnO2, WS2, CeO2, PCBM, TiO2, ZnO, and C60 as the electron transport layers (ETLs), and Cu2O, CuSCN, CuSbS2, Spiro-MeOTAD, V2O5, CBTS, CFTS, P3HT, PEDOT: PSS, NiO, CuO, and CuI as the hole transport layers (HTLs) to identify the best HTL/CsPbI3/ETL combinations using the SCAPS-1D solar cell simulation software. Among 96 device structures, the best-optimized device structure, ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au was identified, which exhibited an efficiency of 17.9%. The effect of absorber and ETL thickness, series resistance, shunt resistance, and operating temperature was also evaluated for the six best devices along with their corresponding generation rate, recombination rate, capacitance-voltage, current density-voltage, and quantum efficiency characteristics. The obtained results from SCAPS-1D were also compared with wxAMPS simulation software.

연구 동기 및 목표

• Cubic CsPbI3의 구조적, 전자적 및 광학적 성질을 CASTEP를 사용한 밀도함수이론(DFT)을 통해 평가하기.
• CsPbI3 기반 페로브스카이트 태양전지(PSC)의 최고 효율 전자 및 정공 수송층 조합을 규명하기.
• 흡수층 두께, 시리즈/병렬 저항 및 작동 온도 영향을 분석하여 장치 성능을 최적화하기.
• SCAPS-1D 결과를 wxAMPS 시뮬레이션 소프트웨어를 사용하여 교차 플랫폼 일관성 확보하기.
• 모든 무기 CsPbI3 PSC의 안정성 및 효율 향상을 위한 종합적인 수치 프레임워크 제공하기.

제안 방법

• CASTEP에서 GGA-PBE 기능을 사용하여 DFT 계산을 수행하여 cubic CsPbI3의 전자 밴드 갭, 밀도 상태 및 전하 밀도 분포를 결정하기.
• SCAPS-1D를 사용하여 8종의 ETL(e.g., TiO2, SnO2, IGZO)과 14종의 HTL(e.g., Spiro-MeOTAD, NiO, Cu2O)을 평가하여 총 96개의 다양한 장치 구조를 시뮬레이션하기.
• 흡수층 두께, ETL 두께, 시리즈 저항(Rs), 병렬 저항(Rsh), 온도 등의 변수를 고려한 매개변수 연구를 수행하여 성능 민감도 평가하기.
• J-V 곡선, 양자 효율, 커패시턴스-전압 프로파일, 재결합 비율 등의 주요 장치 특성 시뮬레이션하기.
• SCAPS-1D 결과를 wxAMPS 소프트웨어를 사용하여 검증하여 시뮬레이션된 전류 밀도-전압 및 양자 효율 반응의 일관성 확보하기.
• 전자기 표면 및 광학적 성질을 분석하여 CsPbI3 내 실체 운반체 이동 및 빛 흡수 거동 이해하기.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 GGA-PBE 기능을 사용한 DFT에 의한 cubic CsPbI3의 전자 밴드 갭과 전하 분포는 무엇인가요?
• RQ2 CsPbI3 기반 페로브스카이트 태양전지에서 전력 변환 효율을 최대화하는 전자 및 정공 수송층의 조합은 무엇인가요?
• RQ3 흡수층 두께, ETL 두께, 시리즈 저항 및 병렬 저항의 변화가 장치 성능에 미치는 영향은 어떻게 되나요?
• RQ4 작동 온도가 최적화된 장치의 효율성 및 전류-전압 특성에 미치는 영향은 무엇인가요?
• RQ5 SCAPS-1D 및 wxAMPS 시뮬레이션 결과가 J-V 곡선 및 양자 효율과 같은 주요 장치 파라미터에서 얼마나 일치하는가요?

주요 결과

• GGA-PBE를 사용한 DFT 계산에 의한 cubic CsPbI3의 밴드 갭은 1.483 eV로, 광전지 적용에 적합한 적절한 옹호 전자적 성질을 나타낸다.
• Fermi 표면 분석 결과 다중 밴드 특성을 보여, CsPbI3 내 복잡한 운반체 이동 거동이 있음을 시사한다.
• ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au 장치 구조는 96개의 시뮬레이션 구성 중에서 최고의 전력 변환 효율 17.9%를 달성하였다.
• CBTS 정공 수송층은 Spiro-MeOTAD 및 PEDOT:PSS와 같은 다른 HTL에 비해 뛰어난 정공 추출 능력과 재결합 감소 효과를 보였다.
• 장치 성능은 시리즈 저항과 병렬 저항에 가장 민감하며, 중간 수준의 흡수층 및 ETL 두께에서 최적의 성능이 관찰되었다.
• SCAPS-1D 및 wxAMPS 시뮬레이션은 J-V, 양자 효율 및 커패시턴스-전압 특성에서 강한 일치를 보였으며, 시뮬레이션 방법의 타당성을 검증하였다.