[논문 리뷰] Effective J=1/2 insulating state in Ruddlesden-Popper iridates: An LDA+DMFT study

Hongbin Zhang, Kristjan Haule외 1명|arXiv (Cornell University)|2013. 08. 21.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 루들렌든-파커 인디에이트의 효과적인 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 절연 상태의 안정성을 ab-initio LDA+DMFT 계산을 통해 조사한다. 이는 Sr₂IrO₄가 $SU(2)$-불변 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 상태에 매우 가까이 있으며 약 ~3%의 편차를 보이며, Sr₃Ir₂O₇는 강화된 결정장 분리와 감소한 스핀오비트 결합 효과로 인해 상당한 편차를 보여, 이러한 물질들 간의 대비되는 스핀웨이브 갭을 설명한다.

ABSTRACT

Using ab-initio methods for correlated electrons in solids, we investigate the metal-insulator transition across the Ruddlesden-Popper (RP) series of iridates and explore the robustness of the J_eff=1/2 state against band effects due to itineracy, tetragonal distortion, octahedral rotation and Coulomb interaction. We predict the effects of epitaxial strain on the optical conductivity, magnetic moments, and J_eff=1/2 ground-state wave functions in the RP series. To describe the solution of the many-body problem in an intuitive picture, we introduce a concept of energy-dependent atomic states, which strongly resemble the atomic J_eff=1/2 states but with coefficients that are energy/time-dependent. We demonstrate that the deviation from the ideal J_eff=1/2 state is negligible at short time scales for both single- and double-layer iridates, while it becomes quite significant for Sr3Ir2O7 at long times and low energy. Interestingly, Sr2IrO4 is positioned very close to the SU(2) limit, with only 3% deviation from the ideal J_eff=1/2 situation.

연구 동기 및 목표

• Ruddlesden-Popper 인디에이트에서 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 상태가 밴드 효과, 테트라고널 변형, 전자 상호작용에 대해 얼마나 안정한지 확인하기 위해.
• 214 및 327 화합물에서 자화모멘트의 $SU(2)$-불변성에 관해 문헌에서 발생하는 모순을 해결하기 위해.
• ab-initio 방법을 사용하여 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 상태의 편차가 에너지 및 시간 스케일에 따라 어떻게 변화하는지 정량화하기 위해.
• Sr₂IrO₄(작은 갭)과 Sr₃Ir₂O₇(큰 갭) 간의 대조적인 스핀웨이브 갭을 전자 구조 분석을 통해 설명하기 위해.

제안 방법

• 전자 상호작용, 스핀오비트 결합, 결정장 효과를 동등하게 다루기 위해 WIEN2k 프레임워크 내에서 전하 자가일관성 있는 LDA+DMFT를 사용하였다.
• IrO₆ 옥타에드론에 적합한 국소 기저를 사용하여, 연속 시간 양자 몽테카를로(CTQMC)를 통해 불순물 문제를 해결하였다.
• 에너지 및 시간에 따라 변화하는 원자 상태를 도입하여 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 특성의 에너지 스케일에 따른 진화를 시각화하였다.
• 에너지 밴드 $E_{\text{F}}$를 중심으로 20 eV 범위 내에서 전하 밀도, 화학적 위치, 그린 함수, 하이브리디제이션, 자기에너지에 대한 완전히 자가일관성 있는 계산을 수행하였다.
• Sr₂IrO₄에서 비동축 자성 질서를 위해 국소 스핀-오비탈 상태를 전역 기준으로 매핑하기 위해 위그너 변환을 적용하였다.
• 하이브리디제이션 행렬과 스핀오비트 결합 강도를 사용하여 $SU(2)$-불변성 편차의 척도로 $\gamma(\omega)$ 매개변수를 계산하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sr₂IrO₄에서의 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 상태는 이상적인 $SU(2)$-불변 한계에 얼마나 가까운가?
• RQ2 왜 Sr₃Ir₂O₇는 큰 스핀 갭을 보이고 있는 반면, Sr₂IrO₄는 작은 또는 갭이 없는 스핀웨이브 스펙트럼을 보이는가?
• RQ3 에피택셜 스트레인과 결정장 분리는 RP 계열에서의 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 특성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 이deal $J_{\text{eff}}=1/2}$ 상태에서의 편차는 에너지 스케일에 따라 어떻게 변화하는가?

주요 결과

• Sr₂IrO₄는 $SU(2)$-불변 $J_{\text{eff}}=1/2}$ 상태에 매우 가까이 있으며, 저에너지 한계에서 약 ~3%의 편차만을 보인다.
• Sr₃Ir₂O₇에서는 강화된 결정장 분리로 인해 $SU(2)$ 한계에서의 편차가 상당히 크며 약 ~8%로 나타나 큰 스핀 갭을 초래한다.
• 두 화합물의 광학적 전도도와 자화모멘트는 에피택셜 스트레인에 의해 크게 영향을 받으며, 圧축 스트레인은 Sr₃Ir₂O₇에서 $SU(2)$-불변성을 복원한다.
• $SU(2)$-불변성의 척도인 $\gamma(\omega)$ 매개변수는 고주파수에서는 거의 1에 가까운데 (≤2% 편차), 저주파수에서는 Sr₃Ir₂O₇에서 약 1.08로 증가한다.
• Sr₂IrO₄에서의 비율 $\mu_{\text{L}}/\mu_{\text{S}}$는 약 2.2로, ab-initio 계산 결과와 일치하며 이상적인 $SU(2)$ 값인 2에 가깝다.
• Sr₃Ir₂O₇의 저에너지 파동함수는 Sr₂IrO₄보다 약 8% 더 많은 $d_{xz/yz}$ 성분을 포함하여 더 큰 자화모멘트와 스핀 갭을 설명한다.