[논문 리뷰] Efficiency of Energy Conversion in Thermoelectric Nanojunctions

Yushen Liu, Yiren Chen외 1명|arXiv (Cornell University)|2009. 02. 23.

Molecular Junctions and Nanostructures참고 문헌 34인용 수 62

한 줄 요약

이 연구는 원자구조 접합에서 열전 성능의 온도 및 길이 의존성을 규명하기 위해 첫 원리 밀도함수이론(DFT)을 사용한다. 이론적으로 도출된 특성 온도 $T_0 = \sqrt{\beta/\gamma(l)}$ 는 $ZT$ 의 행동을 지배하며, 저온에서는 $ZT \propto T^2$ 이고 고온에서는 포화 상태에 이르게 된다. 금속성 알루미늄 도금선의 경우 길이가 길수록 $ZT$ 가 향상되며, 절연성 알카논티올 사슬의 경우 길이가 길수록 $ZT$ 가 감소한다. 열전도성 접합이 열적으로 불량하거나 저탄성 브리지 재료를 사용할 경우 효율이 더욱 향상된다.

ABSTRACT

Using first-principles approaches, this study investigated the efficiency of energy conversion in nanojunctions, described by the thermoelectric figure of merit $ZT$. We obtained the qualitative and quantitative descriptions for the dependence of $ZT$ on temperatures and lengths. A characteristic temperature: $T_{0}= \sqrt{β/γ(l)}$ was observed. When $T\ll T_{0}$, $ZT\propto T^{2}$. When $T\gg T_{0}$, $ZT$ tends to a saturation value. The dependence of $ZT$ on the wire length for the metallic atomic chains is opposite to that for the insulating molecules: for aluminum atomic (conducting) wires, the saturation value of $ZT$ increases as the length increases; while for alkanethiol (insulating) chains, the saturation value of $ZT$ decreases as the length increases. $ZT$ can also be enhanced by choosing low-elasticity bridging materials or creating poor thermal contacts in nanojunctions. The results of this study may be of interest to research attempting to increase the efficiency of energy conversion in nano thermoelectric devices.

연구 동기 및 목표

• 원자 척도 접합에서 열전 성능 지표 $ZT$ 의 온도 및 길이 의존성을 이해하기 위해.
• 나노스케일 열전 장치에서 에너지 변환 효율을 극대화하기 위한 재료 특화 설계 원칙을 규명하기 위해.
• 열접합 품질과 브리지 재료의 탄성도가 $ZT$ 에 미치는 영향을 탐색하기 위해.
• 전자 구조, 운반 특성 및 $ZT$ 를 연결하는 정량적 프레임워크를 제공하기 위해.

제안 방법

• 나노접합의 전자 구조 및 운반 특성을 계산하기 위해 자성밀도함수이론(DFT)을 사용하였다.
• 자기 일관성 있는 파동함수를 확보하기 위해 국소 밀도 근사(LDA)를 사용한 리플만-슈바이거 방정식을 반복적으로 해결하였다.
• 전기적 전류 $I$ 와 전자 열전류 $J_Q^{el}$ 는 페르미-디랙 분포와 전송 함수 $\tau^{L(R)}(E)$ 를 사용하여 계산하였다.
• 전송 함수 $\tau^{L(R)}(E)$ 는 DFT 파동함수를 이용하여 $\tau^{L(R)}(E) = \frac{\pi \hbar^2}{m i} \int d\mathbf{R} \int d\mathbf{K}_{||} I_{EE'}^{LL(RR)}$ 로 유도하였다.
• 열전도성 성분 $\kappa_{el} \approx \beta T$ 와 $\kappa_{ph} = \gamma(l) T^3$ 는 모델링되었으며, 알카논티올 사슬의 경우 $\gamma(l) \propto l^{-2}$ 를 만족하였다.
• 알루미늄 원자 도금선과 $C_n$ 알카논티올 사슬에 대해 $ZT = \frac{S^2 \sigma}{\kappa_{el} + \kappa_{ph}} T$ 의 해석적 표현을 유도하고 적용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 나노스케일 접합에서 열전 성능 지표 $ZT$ 는 온도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ2 금속성(알루미늄) 및 절연성(알카논티올) 나노접합에서 $ZT$ 는 길이에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ3 특성 온도 $T_0 = \sqrt{\beta / \gamma(l)}$ 는 $ZT$ -온도 스케일링을 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 열접합 저항을 공학적으로 조절하거나 저탄성 브리지 재료를 사용함으로써 $ZT$ 를 향상시킬 수 있는가?
• RQ5 고온도에서 높은 시베크 계수를 보이는 절연성 알카논티올 사슬에서 $T^2$ 영역의 $ZT$ 가 사라지는 이유는 무엇인가?

주요 결과

• 저온 영역($T \ll T_0$) 에서는 $ZT \propto T^2$ 이며, 비례 상수는 $\alpha^2 \sigma / \beta$ 에 의해 결정된다.
• 고온 영역($T \gg T_0$) 에서는 $ZT$ 가 $\alpha^2 \sigma / \gamma(l)$ 에서 포화되며, 이 값은 재료와 길이에 따라 달라진다.
• 알루미늄 원자 도금선의 경우, 전도도 $\sigma$ 가 증가하고 열전도도 $\kappa_{ph}$ 의 스케일링이 감소함에 따라 길이가 길어질수록 포화 $ZT$ 가 증가한다.
• 알카논티올 사슬의 경우, 전도도 $\sigma \propto \exp(-\xi l)$ 의 지수 감소와 $\gamma(l) \propto l^{-2}$ 의 감소로 인해 길이가 길어질수록 포화 $ZT$ 가 감소한다.
• 열전도성이 열적으로 불량한 접합(실제로 $\kappa_{ph} \approx 0$) 은 길이에 관계없이 $ZT \propto T^2$ 를 유도하며, 이는 길이에 영향을 받지 않는 향상 효과를 제공한다.
• 저탄성 브리지 재료는 $\kappa_{ph}$ 를 억제하여 $ZT$ 를 크게 향상시키며, 특히 $T^2$ 영역에서 두드러진 효과를 보인다.