[논문 리뷰] Efficient Approximations of Complete Interatomic Potentials for Crystal Property Prediction

Yuchao Lin, Keqiang Yan외 4명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 12.

Machine Learning in Materials Science인용 수 10

한 줄 요약

PotNet는 물리학 원리에 기반한 원자 간 포텐셜과 완전한 원자 간 포텐셜 합을 도입하고, Ewald 기반 방법으로 근사화하여 GNN에 통합해 Materials Project 및 JARVIS 벤치마크에서 결정 속성의 예측 정확도를 향상시킵니다.

ABSTRACT

We study property prediction for crystal materials. A crystal structure consists of a minimal unit cell that is repeated infinitely in 3D space. How to accurately represent such repetitive structures in machine learning models remains unresolved. Current methods construct graphs by establishing edges only between nearby nodes, thereby failing to faithfully capture infinite repeating patterns and distant interatomic interactions. In this work, we propose several innovations to overcome these limitations. First, we propose to model physics-principled interatomic potentials directly instead of only using distances as in many existing methods. These potentials include the Coulomb potential, London dispersion potential, and Pauli repulsion potential. Second, we model the complete set of potentials among all atoms, instead of only between nearby atoms as in existing methods. This is enabled by our approximations of infinite potential summations, where we extend the Ewald summation for several potential series approximations with provable error bounds. Finally, we propose to incorporate our computations of complete interatomic potentials into message passing neural networks for representation learning. We perform experiments on the JARVIS and Materials Project benchmarks for evaluation. Results show that the use of interatomic potentials and complete interatomic potentials leads to consistent performance improvements with reasonable computational costs. Our code is publicly available as part of the AIRS library (https://github.com/divelab/AIRS/tree/main/OpenMat/PotNet).

연구 동기 및 목표

• 초근방 상호작용 그래프를 넘어 물리 원리에 기초한 원자 간 포텐셜을 활용하여 결정 속성 예측을 향상시키려는 동기 부여.
• 무한 반복 단위 셀 상호작용을 포착하기 위해 완전한 원자 간 포텐셜 합을 도입합니다.
• 포텐셜을 메시지 패싱 프레임워크에 통합하여 결정 표현을 학습합니다.
• 무한 포텐셜 합의 오차 경계를 보장하는 효율적인 알고리즘을 제공합니다.
• 대형 결정 벤치마크(Materials Project, JARVIS)에서 성능 향상을 입증합니다.

제안 방법

• 거리뿐만 아니라 간격에 의존하지 않고 엣지 특성으로서 직접적인 원자 간 포텐셜(Coulomb, London dispersion, Pauli repulsion)을 모델링합니다.
• 무한 합의 근사치를 통해 모든 주기적 반복에 걸친 완전한 원자 간 포텐셜을 확장하고, 명확한 오류 경계가 있는 근사를 사용합니다.
• 에너지를 완전한 포텐셜 합으로 다시 계산하고 이를 GNN 메시지 패싱 체계에 내재화합니다.
• 실수 공간과 푸리에 공간 구성으로 빠르게 수렴하는 근사로, 불완전 베셀 함수가 가능할 때 사용하여 무한 합을 Ewald 기반 방식으로 효율적으로 근사합니다.
• PotNet을 3D-GNN으로 구현하여 무한 포텐셜 합 S(a,b)를 엣지 특성으로 취급하고 한 쌍 (a,b)당 단일 엣지로 모든 단위 셀을 집계합니다.
• Materials Project와 JARVIS에서 ablations 및 계산 메트릭과 함께 학습 및 평가 세부 정보를 제공합니다.

Figure 1: Schematic illustrations of how complete interatomic interactions are captured in PotNet. Note that PotNet models 3D crystals while we have 2D illustration for simplicity. (a) An example crystal in which each unit cell contains two atoms $a$ and $b$ . In PotNet, the potentials between all p

실험 결과

연구 질문

• RQ1 물리적으로 원자 간 포텐셜이 거리 기반 그래프를 넘어 결정 속성 예측을 향상시킬 수 있는가?
• RQ2 오류 경계를 제어하면서 무한 원자 간 포텐셜 합을 어떻게 효율적으로 근사할 수 있는가?
• RQ3 완전한 원자 간 포텐셜을 GNN에 포함시키면 표준 결정 벤치마크에서 예측 정확도가 향상되는가?

주요 결과

• PotNet은 Materials Project 및 JARVIS 벤치마크에서 강력한 기준선 대비 예측 성능을 일관되게 향상시킨다.
• 완전한 원자 간 포텐셜을 사용하면 반경 기반 상호작용보다 에너지 및 속성 예측이 더 좋다.
• 제안된 Ewald 기반 합은 무한 포텐셜 합에 대해 빠르고 증명 가능한 한계가 있는 근사를 제공하여 확장 가능한 학습을 가능하게 한다.
• PotNet은 형성 에너지 예측 오차를 더 낮추고 밴드갭 및 모듈러스 예측도 현상 상태의 모델과 비교해 경쟁력 있거나 우수하다.

Figure 2: The developed network architecture for PotNet. The notations used in this figure are defined as follows: $\sigma$ denotes the sigmoid function; $\|_{a}$ represents the concatenation operation along the dimension $a$ ; $\odot$ signifies the Hadamard product, or element-wise multiplication o