[논문 리뷰] Efficient Computational Design of 2D van der Waals Heterostructures: Band-Alignment, Lattice-Mismatch, Web-app Generation and Machine-learning

Kamal Choudhary, Kevin F. Garrity외 3명|arXiv (Cornell University)|2020. 04. 06.

2D Materials and Applications참고 문헌 49인용 수 2

한 줄 요약

이 논문은 674종의 비금속 2차원 물질에서 DFT로 계산한 밴드 구조와 격자 상수를 사용하여 고성능 컴퓨팅 프레임워크를 제시하며, 226,779개의 이종접합 조합을 생성한다. 앤더슨의 규칙을 통해 이종접합을 유형-I, II, III로 분류하고, 유형-II가 가장 흔한 것으로 밝혀졌다. 또한 광촉매, 광검출기, 고일함수 2차원 접촉재를 위한 빠른 선별을 위한 웹 앱과 기계학습 모델(이를 위해 ALIGNN 사용)을 개발하였다.

ABSTRACT

We develop a computational database, web-apps, and machine-learning (ML) models to accelerate the design and discovery of two-dimensional (2D)-heterostructures. Using density functional theory (DFT) based lattice-parameters and electronic band-energies for 674 non-metallic exfoliable 2D-materials, we generate 226,779 possible heterostructures. We classify these heterostructures into type-I, II and III systems according to Andersons rule, which is based on the relative band-alignments of the non-interacting monolayers. We find that type-II is the most common and the type-III the least common heterostructure type. We subsequently analyze the chemical trends for each heterostructure type in terms of the periodic table of constituent elements. The band alignment data can be also used for identifying photocatalysts and high-work function 2D-metals for contacts. We validate our results by comparing them to experimental data as well as hybrid-functional predictions. Additionally, we carry out DFT calculations of a few selected systems (MoS2/WSe2, MoS2/h-BN, MoSe2/CrI3), to compare the band-alignment description with the predictions from Andersons rule. We develop web-apps to enable users to virtually create combinations of 2D materials and predict their properties. Additionally, we use ML tools to predict band-alignment information for 2D materials. The web-apps, tools and associated data will be distributed through JARVIS-Heterostructure website (https://jarvis.nist.gov/jarvish/). Our analysis, results and the developed web-apps can be applied to the screening and design applications, such as finding novel photocatalysts, photodetectors, and high-work function (WF) 2D-metal contacts.

연구 동기 및 목표

• 고성능 계산 스크리닝을 통해 功能성 2차원 반데르발스 이종접합의 발견을 가속화하기 위해.
• 앤더슨의 규칙을 사용하여 226,779개의 가능한 이종접합을 유형-I, II, III 밴드 배열 유형으로 분류하기 위해.
• 빠른 성능 예측과 가상의 이종접합 설계를 위한 접근 가능한 웹 앱과 기계학습 모델을 개발하기 위해.
• MoS2/WSe2 및 MoS2/h-BN와 같은 주요 시스템에서 DFT 기반 밴드 배열을 실험 및 하이브리드 기능 데이터와 비교 검증하기 위해.
• 신규 광촉매 및 전자 접촉재로 사용할 수 있는 고일함수 2차원 금속을 식별하기 위해.

제안 방법

• 674종의 비금속 2차원 물질에 대해 OptB88vdW 기능을 사용한 DFT 계산을 수행하여 격자 상수, VBM, CBM 및 진공 수준을 확보하였다.
• Zur 등이 제안한 알고리즘을 적용하여 격자 불일치 ≤0.05% 및 각도 허용 오차 ≤1°를 만족하는 이종접합을 생성하였다.
• 앤더슨의 규칙에 따라 VBM 및 CBM의 상대적 배열을 기반으로 이종접합을 유형-I, II, III로 분류하였다.
• Flask 기반 웹 앱을 개발하고 jarvis-tools와 통합하여 가상의 이종접합 생성 및 성능 예측을 가능하게 하였다.
• 80%의 데이터를 사용해 훈련하고 10%로 검증하며 5중 교차 검증을 수행한, CBM, VBM 및 일함수를 위한 세 개의 ALIGNN 신경망 모델을 훈련시켰다.
• 그리드 서치와 수렴 모니터링을 통해 초모수를 최적화하였으며, 200 에포크에서 완전한 수렴을 달성하였고, 학습률 및 배치 크기에 대해 낮은 민감도를 보였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 226,779개의 2차원 반데르발스 이종접합에서 유형-I, II, III 밴드 배열의 분포는 어떠한가?
• RQ2 요소의 화학적 경향성이 밴드 배열 유형과 어떻게 관련되어 있는가?
• RQ3 선택된 이종접합에 대해 DFT로 예측한 밴드 배열이 실험 및 하이브리드 기능 데이터와 얼마나 일치하는가?
• RQ4 DFT 데이터로 훈련된 기계학습 모델이 새로운 2차원 물질의 CBM, VBM 및 일함수를 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ5 개발된 웹 앱과 도구는 이종접합 성능의 빠르고 상호작용적인 스크리닝에 얼마나 효과적인가?

주요 결과

• 유형-II 밴드 배열이 226,779개의 생성 조합 중 가장 흔한 이종접합 유형이며, 유형-III는 가장 흔하지 않다.
• 웹 앱 및 관련 도구는 https://jarvis.nist.gov/jarvish/ 에서 공개되어 있어 상호작용적인 이종접합 설계 및 성능 예측이 가능하다.
• MoS2/WSe2, MoS2/h-BN 및 MoSe2/CrI3에 대한 DFT로 계산한 밴드 배열 결과는 실험 및 하이브리드 기능 데이터와 양호한 일치를 보였다.
• CBM, VBM 및 일함수를 위한 ALIGNN 기반 기계학습 모델은 높은 정확도를 달성하였으며, 200회 훈련 에포크에서 수렴이 관찰되었다.
• 이 연구는 2차원 전자 장치의 저스코트차이 바리어 접촉재로 사용할 수 있는 고일함수 2차원 물질을 식별하였다.
• 주기율표의 화학적 경향성이 밴드 배열 유형과 강하게 관련되어 있어 특정 옵티오일렉트로닉스 응용을 위한 예측적 이종접합 설계가 가능하다.