[논문 리뷰] Electric-field-tunable intervalley excitons and phonon replicas in bilayer WSe$_2$

Mashael M. Altaiary, Erfu Liu외 8명|arXiv (Cornell University)|2021. 01. 27.

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한 줄 요약

이 연구는 게이트 조절 가능한 전기장에 의해 이중층 WSe₂의 Q 도핑 빈도와 Γ 밴드 빈도 사이의 간섭 빈도 응집자가 직접 관측된 것을 보고한다. 전기장 조절을 통해 QΓ 및 QK 응집자 간의 에너지 순서와 주요 발광이 뒤바뀌며, 특히 이중 포논 복제가 공명 응집자-포논 결합에 의해 나타나는데, 이는 이론적 예측이 실험적 스타크 이완 및 복제 스펙트럼과 뛰어난 일치를 보이며 할당을 확인한다.

ABSTRACT

We report the direct observation of intervalley exciton between the Q conduction valley and $Γ$ valence valley in bilayer WSe$_2$ by photoluminescence. The Q$Γ$ exciton lies at ~18 meV below the QK exciton and dominates the luminescence of bilayer WSe$_2$. By measuring the exciton spectra at gate-tunable electric field, we reveal different interlayer electric dipole moments and Stark shifts between Q$Γ$ and QK excitons. Notably, we can use the electric field to switch the energy order and dominant luminescence between Q$Γ$ and QK excitons. Both Q$Γ$ and QK excitons exhibit pronounced phonon replicas, in which two-phonon replicas outshine the one-phonon replicas due to the existence of (nearly) resonant exciton-phonon scatterings and numerous two-phonon scattering paths. We can simulate the replica spectra by comprehensive theoretical modeling and calculations. The good agreement between theory and experiment for the Stark shifts and phonon replicas strongly supports our assignment of Q$Γ$ and QK excitons.

연구 동기 및 목표

• 이중층 WSe₂에서 Q 도핑 빈도와 Γ 밴드 빈도 사이의 간섭 빈도 응집자, 특히 QΓ 응집자를 식별하고 특성화하기.
• 2차원 전이 금속 디칼코겐화합물 헤테로구조에서 외부 전기장에 의한 응집자 상태의 조절 가능성 탐구하기.
• 응집자 발광에서 포논 복제의 기원과 스펙트럼 특성 이해하기, 특히 이중 포논 과정이 단일 포논 과정보다 우세한 이유 분석하기.
• 실험적 스타크 이완 및 포논 복제 스펙트럼과의 비교를 통해 QΓ 및 QK 응집자의 할당을 이론적 모델링으로 검증하기.

제안 방법

• 변동 전기장 하에서의 응집자 전이를 탐색하기 위해 게이트 조절 이중층 WSe₂ 장치에서 광발광 스펙트로스코피를 수행하였다.
• 인터레벨 잠재 에너지를 조절하고 간섭 빈도 응집자의 에너지 수준을 제어하기 위해 게이트 조절 전기장을 적용하였다.
• 스타크 이완 및 포논 복제 스펙트럼을 시뮬레이션하기 위해 이론적 모델링을 사용하였으며, 응집자-포논 결합 및 다중 산란 경로를 포함하였다.
• 이론적 계산은 포논 강한 공명 산란 효과를 포함하여 이중 포논 복제 강도가 증가하는 이유를 설명하였다.
• 스펙트럼 분석은 QΓ 및 QK 응집자와 그 포논 복제의 에너지 위치, 상대 강도 및 필드 의존적 이완을 중심으로 수행되었다.
• 실험 데이터와 이론적 시뮬레이션 간의 비교를 통해 QΓ 및 QK 응집자 및 그들의 고유한 전기 이중극 모멘트의 할당을 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이중층 WSe₂에서 Q 도핑 빈도와 Γ 밴드 빈도 사이에 형성된 간섭 빈도 응집자의 성격과 에너지 위치는 무엇인가?
• RQ2 적용된 전기장이 QΓ 및 QK 응집자의 에너지 수준과 상대 강도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 왜 이중층 WSe₂의 발광 스펙트럼에서 이중 포논 복제가 단일 포논 복제보다 더 강한가?
• RQ4 공명 응집자-포논 산란이 포논 복제 스펙트럼 형성에 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 이론적 모델이 관측된 스타크 이완 및 포논 복제 강도를 얼마나 정확하게 재현하는가?

주요 결과

• QΓ 간섭 빈도 응집자는 QK 응집자보다 약 18 meV 아래에 위치하며 이중층 WSe₂에서 광발광을 지배한다.
• 외부 전기장은 QΓ 및 QK 응집자 간의 에너지 순서를 뒤바꾸어 발광에서의 상대적 지배성을 전환시킬 수 있다.
• QΓ 및 QK 응집자는 게이트 조절 하에서의 서로 다른 스타크 이완 행동을 통해 상이한 인터레벨 전기 이중극 모멘트를 나타낸다.
• 공명 응집자-포논 산란과 다중 산란 경로의 영향으로 인해 이중 포논 복제가 단일 포논 복제보다 현저히 강하다.
• 스타크 이완 및 포논 복제 스펙트럼의 이론적 시뮬레이션은 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보이며 QΓ 및 QK 응집자의 할당을 확인한다.
• 관측된 포논 복제 스펙트럼은 응집자-포논 결합과 산란 진폭에서의 간섭 효과를 포함한 종합적 모델에 의해 잘 설명된다.