[논문 리뷰] Electrical conductivity measured in atomic carbon chains

Ovidiu Cretu, Andrés R. Botello‐Méndez외 4명|arXiv (Cornell University)|2013. 02. 21.

Graphene research and applications인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 전류 흐름 하에서 그래핀 나노리본에서 탄소 원자를 분리함으로써 형성된 단원자 탄소 체인의 첫 번째 직접 전기 전도도 측정을 보고한다. 체인은 누적렌( cumulene)에서 폴리인(polyyne)으로의 변형을 유도하는 응력에 의해 예측된 것보다 훨씬 낮은 전도도를 나타내었으며, 이는 조정 가능한 밴드 갭을 열게 한다. 초기 원리 계산은 응력이 局부적으로 제약을 받는 체인에서 전도도를 억제하는 주요 요인임을 확인한다.

ABSTRACT

The first electrical conductivity measurements of monoatomic carbon chains are reported in this study. The chains were obtained by unraveling carbon atoms from graphene ribbons while an electrical current flowed through the ribbon and, successively, through the chain. The formation of the chains was accompanied by a characteristic drop in the electrical conductivity. The conductivity of carbon chains was much lower than previously predicted for ideal chains. First-principles calculations using both density functional and many-body perturbation theory show that strain in the chains determines the conductivity in a decisive way. Indeed, carbon chains are always under varying non-zero strain that transforms its atomic structure from cumulene to polyyne configuration, thus inducing a tunable band gap. The modified electronic structure and the characteristics of the contact to the graphitic periphery explain the low conductivity of the locally constrained carbon chain.

연구 동기 및 목표

• 이론적으로만 제안되었고 측정되지 않은 나노스케일 시스템인 단원자 탄소 체인의 전기 전도도를 실험적으로 측정하는 것.
• 이deal 탄소 체인의 높은 전도도 예측과 실제 시스템에서 관측된 낮은 값 사이의 괴리 원인을 이해하는 것.
• 탄소 체인의 전자적 성질을 결정하는 데 있어 구조적 응력과 원자 구조(누적렌 대비 폴리인)의 역할을 조사하는 것.
• 실험적 전도도 측정값과 초원리 전자 구조 계산 간의 연관성을 설정하는 것.
• 그래피트 수퍼레지보어와의 체인 끝단 접합이 총 전도도에 미치는 영향을 밝히는 것.

제안 방법

• 전류를 가한 조건에서 그래핀 나노리본에서 탄소 원자를 전기적으로 분리시켜 탄소 체인을 합성하였다.
• 체인 형성 과정 중에 실시간으로 전기 전도도를 측정하였으며, 전도도의 특징적인 감소가 체인 형성의 신호가 되었다.
• 전자 구조와 밴드 갭을 모델링하기 위해 밀도함수이론(DFT)과 many-body perturbation theory를 사용한 초원리 계산을 수행하였다.
• 체인의 구조 분석 결과 비균일한 응력이 관찰되어 누적렌에서 폴리인 유사한 구조로의 전이가 일어났다.
• 그래핀 수퍼레지보어와의 접합 기하학적 조건을 고려하여 전도도를 응력의 함수로 모델링하였다.
• 이론적 예측을 실험 데이터와 비교하여 응력이 전도도를 낮추는 데 기여하는 바를 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실험적으로 실현된 단원자 탄소 체인의 실제 전기 전도도는 무엇인가?
• RQ2 왜 측정된 탄소 체인의 전도도가 이상적인 체인에 대한 이론적 예측보다 크게 낮아지는가?
• RQ3 체인 내 기계적 응력이 전자 밴드 구조와 전도도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 실제 체인에서 응력에 의해 발생하는 구조 전이(예: 누적렌에서 폴리인으로의 전이)는 무엇이며, 전자적 성질에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 탄소 체인과 그래핀 수퍼레지보어 사이의 접합이 총 전도도에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 단원자 탄소 체인의 측정된 전기 전도도는 완벽하고 응력이 없는 체인에 대한 이론적 예측보다 상당히 낮았다.
• 분리 과정 중 전도도의 특징적인 감소는 개별 탄소 체인의 형성 여부를 확인하는 데 기여했다.
• 체인 내 응력은 누적렌에서 폴리인 구조로의 구조 전이를 유도하여 조절 가능한 밴드 갭을 형성하였다.
• 초원리 계산 결과 응력이 전도도를 감소시키는 주요 요인임을 확인하였으며, 폴리인 유사한 구조는 누적렌보다 더 큰 밴드 갭을 보였다.
• 국소적 응력에 의해 체인의 전자 구조가 크게 변화하여 운반체 이동도와 전도도가 감소하였다.
• 체인과 그래핀 수퍼레지보어 사이의 접합 부위에서 추가적인 산란이 발생하여 전도도가 더욱 억제되었다.