[논문 리뷰] Electronic and magnetic phase diagrams of Kitaev quantum spin liquid candidate Na$_2$Co$_2$TeO$_6$

Shengzhi Zhang, Sangyun Lee외 9명|arXiv (Cornell University)|2022. 12. 07.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 나트륨 코발트 텔루르산화물(Na₂Co₂TeO₆)의 온도-자기장 상도를 자화, 비열, 유전율, 전기적 분극 및 자화변형 측정을 통해 완전히 매핑하였다. 자화가 포화되기 이르기까지 세 개의 자기장 유도 상이 확인되었으며, 순전하 분극이 없는 강한 전자기결합이 존재함을 규명하였고, 영자기장 조건에서 삼중-Q 구조보다 점자형 스핀 순서가 더 유리한 증거를 제시하였다. 이는 키타예프 양자 스핀 액체 상을 규명하는 데 기여한다.

ABSTRACT

The 3$d^7$ Co$^{2+}$-based insulating magnet \NCTO{} has recently been reported to have strong Kitaev interactions on a honeycomb lattice, and is thus being considered as a Kitaev quantum spin liquid candidate. However, due to the existence of other types of interactions, a spontaneous long-range magnetic order occurs. This order is suppressed by applied magnetic fields leading to a succession of phases and ultimately saturation of the magnetic moments. The precise phase diagram, the nature of the phases, and the possibility that one of the field-induced phases is a Kitaev quantum spin liquid phase are still a matter of debate. Here we measured an extensive set of physical properties to build the complete temperature-field phase diagrams to magnetic saturation at 10 T for magnetic fields along the $a$- and $a^*$-axes, and a partial phase diagram up to 60 T along $c$. We probe the phases using magnetization, specific heat, magnetocaloric effect, magnetostriction, dielectric constant, and electric polarization, which is a symmetry-sensitive probe. With these measurements we identify all the previously incomplete phase boundaries and find new high-field phase boundaries. We find strong magnetoelectric coupling in the dielectric constant and moderate magnetostrictive coupling at several phase boundaries. Furthermore, we detect the symmetry of the magnetic order using electrical polarization measurements under magnetic fields. Based on our analysis, the absence of electric polarization under zero or finite magnetic field in any of the phases or after...

연구 동기 및 목표

• Na₂Co₂TeO₆의 온도-자기장 상도를 완전히 확립하기 위해, 이는 키타예프 양자 스핀 액체 후보 물질이다.
• 특히 자화가 포화되기까지 연속적으로 나타나는 자기장 유도 전이의 기원을 규명하기 위해 자기상의 성격을 해결한다.
• 전기분극과 같은 대칭 민감도가 있는 측정법을 활용하여 전자기결합의 역할과 스핀 순서 식별에 기여한다.
• 대칭 및 실험적 제약 조건을 바탕으로 영자기장 상태에서 점자형 또는 삼중-Q 스핀 구조 중 어느 것이 더 적합한지 결정한다.
• 상경계를 따라 상전이의 순서와 엔트로피 변화를 특성화한다.

제안 방법

• 다양한 결정축(a, a*, c)을 따라 20 mK까지 낮은 온도 및 최대 60 T의 강한 자기장 범위에서 자화, 열역학적, 탄성 반응을 측정하였다.
• 직류 및 교류 자화, 비열, 열자기 효과, 자화변형, 유전율, 전기분극을 자기장 하에서 측정하여 상전이를 탐지하였다.
• 선택 규칙에 기반해 점자형과 삼중-Q 스핀 구조를 구별하기 위해 전기분극을 대칭 민감도 측정법으로 활용하였다.
• 자기장 및 비열 데이터에서 히스테리시스 및 엔트로피 변화 분석을 통해 상경계와 상전이의 순서(일차 또는 이차)를 분석하였다.
• 특히 상전이 직후의 스핀 갭과 격자 반응의 변화를 분석하여 상 IV인 스핀 정렬 상태로의 전이 과정을 매핑하였다.
• 다양한 측정법의 데이터를 통합하여 전자기결합을 규명하였으며, 특히 상 III와 상 IV 경계에서 유전율의 급격한 피크가 눈에 띈다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Na₂Co₂TeO₆의 온도-자기장 상도는 자화가 포화되는 범위까지 포함하여 완전히 어떻게 구성되어 있는가?
• RQ2 대칭 및 전기분극 측정 결과에 기반해 영자기장 상태에서 점자형 또는 삼중-Q 스핀 구조 중 어느 것이 더 적합한가?
• RQ3 Na₂Co₂TeO₆에서 전자기결합은 어느 정도 강하며, 상경계에서 유전율 반응의 성격은 어떠한가?
• RQ4 세 개의 연속적인 자기장 유도 자기상(I, II, III)의 미세한 기원은 무엇이며, 각 상의 스핀 엔트로피와 격자 반응은 어떻게 다를까?
• RQ5 고자기장 영역에서 키타예프 양자 스핀 액체 상이 존재하는가? 메이저라나 진동자나 전기다극자와의 관계는 무엇인가?

주요 결과

• 자기장이 10 T에 도달하기 전까지 세 개의 명확한 자기장 유도 자기상(I, II, III)이 확인되었으며, 상경계 H₁ 및 H₂는 온도에 거의 의존하지 않아 자기적 과잉 상태를 시사한다.
• 모든 자기상 전이에서 유전율이 급격히 증가하는 피크를 보이며, 순전하 분극이 없음에도 불구하고 강한 전자기결합이 존재함을 입증한다.
• 영자기장 또는 유한한 자기장 하에서의 전기분극 측정 결과, 어느 상에서도 순전하 분극이 관측되지 않아, 대칭 제약 조건에 기반해 영자기장 조건에서 점자형 스핀 구조가 삼중-Q 구조보다 더 유리함을 뒷받침한다.
• 10 T에서 상 IV인 스핀 정렬 상태에 도달하며, 60 T까지 연속적으로 증가하는 자화가 관측되어 반바나벨 기여와 일치한다. 또한 자기장 증가에 따라 스핀 갭이 열린다.
• 상 III와 상 IV 경계에서 유전율에 강한 피크가 관측되어, 동시에 반도체 또는 무질서한 전기적 상전이가 일어나고 있을 가능성이 있으며, 이는 자기진동자와 관련이 있을 수 있다.
• H∥a 방향에서는 임계점 T_N, H₂, H₃에서 삼중점이 관측되지 않지만, H∥a* 방향에서는 그 존재가 눈에 띄어, 이는 이론적 2차 전이 모델에 도전하는 일차 전이 또는 대칭 깨짐의 가능성을 시사한다.