[논문 리뷰] Electronic, optical and transport properties of van der Waals Transition-metal Dichalcogenides Heterostructures: A First-principle Study

Ke Xu, Yuanfeng Xu외 9명|arXiv (Cornell University)|2018. 04. 07.

2D Materials and Applications참고 문헌 81인용 수 16

한 줄 요약

이 첫 번째 원리 연구는 전이 금속 디 chalcogenide (MX₂, M = Mo, W; X = S, Se, Te)로 구성된 반데르발스 이종접합체의 전자적, 광학적, 전송 성질을 조사한다. 반데르발스 상호작용를 고려한 밀도함수이론을 사용하여, 대부분의 이종접합체가 공간적으로 분리된 전자-정공 쌍을 가진 타입-II 밴드 배열, 상호작용에 의해 유도된 간접 금역, 향상된 실내 운반자 이동도, 강한 자외선 흡수를 보임을 밝혀내었으며, 이는 광전자 소자, 예를 들어 광검출기 및 LED에 유망한 가능성을 지닌다.

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) transition-metal dichalcogenide (TMD) MX$_2$ (M = Mo, W; X= S, Se, Te) possess unique properties and novel applications. In this work, we perform first-principles calculations on the van der Waals (vdW) stacked MX$_2$ heterostructures to investigate their electronic, optical and transport properties systematically. We perform the so-called Anderson's rule to classify the heterostructures by providing the scheme of the construction of energy band diagrams for the heterostructure consisting of two semiconductor materials. For most of the MX$_2$ heterostructures, the conduction band maximum (CBM) and valence band minimum (VBM) reside in two separate semiconductors, forming type II band structure, thus the electron-holes pairs are spatially separated. We also find strong interlayer coupling at $Γ$ point after forming MX$_2$ heterostructures, even leading to the indirect band gap. While the band structure near $K$ point remain as the independent monolayer. The carrier mobilities of MX$_2$ heterostructures depend on three decisive factors, elastic modulus, effective mass and deformation potential constant, which are discussed and contrasted with those of monolayer MX$_2$, respectively.

연구 동기 및 목표

• 반데르발스 스택 형식의 MX₂ 이종접합체(M = Mo, W; X = S, Se, Te)의 전자적, 광학적, 전송 성질을 체계적으로 조사하기 위해.
• 앤더슨의 규칙을 사용하여 이종접합체를 분류하고, 밴드 배열 및 에너지 밴드도를 분석하기 위해.
• 상호작용에 의한 밴드 구조 변화, 특히 Γ 점에서의 간접 금역 형성에 영향을 분석하기 위해.
• 기계적 안정성과 운반자 전송 성질, 특히 전자 및 정공 이동도를 평가하기 위해.
• 광학적 반응, 특히 흡수 스펙트럼과 유전율 함수를 분석하여 잠재적인 광전자 응용을 고려하기 위해.

제안 방법

• 반데르발스 상호작용를 고려하기 위해 PBE 함수와 DFT-D2 분산 보정을 사용한 밀도함수이론(DFT)을 적용하였다.
• 구조 및 전자 구조 계산에서 프로젝터-증강파면(PAW) 방법과 12×12×1 k-점 메쉬를 사용하여 브라우얼레인 영역를 샘플링하였다.
• 정확한 금역 및 광학적 성질 계산을 위해 HSE06 하이브리드 함수를 적용하였으며, 특히 자가 상호작용 오차를 보정하기 위해 사용하였다.
• 유전율 함수 ε(ω)를 사용하여 광학적 성질을 계산하였으며, 흡수 계수 α(ω)는 ε₁(ω)와 ε₂(ω)로부터 유도하였다.
• 탄성 모odulus, 효율 질량, 변형 포텐셜 상수를 기반으로 변형 포텐셜 이론을 사용하여 운반자 이동도를 계산하였다.
• 밴드 구조 및 파동함수 오버랩을 분석하여 AA 및 AB 스택 형식에서의 상호작용 및 대칭성 효과를 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 스택 형식(AB 대비 AA)과 재료 조성에 따라 MX₂ 이종접합체의 전자 밴드 구조는 어떻게 변화하는가?
• RQ2 MX₂ 이종접합체에서의 밴드 배열 성질(타입 I, II, 또는 III)은 무엇이며, 이는 운반자 분리 및 엑시톤 성질에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 상호작용이 간접 금역 형성 또는 효율 질량 및 운반자 이동도를 얼마나 변화시키는가?
• RQ4 이종접합체의 광학적 흡수 스펙트럼은 단일층 MX₂와 비교해 어떻게 다른가? 어떤 스펙트럼 범위에서 강한 반응을 보이는가?
• RQ5 구조적 대칭성과 상호작용이 이종접합체의 기계적 및 전송 안정성 결정에 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 대부분의 MX₂ 이종접합체는 타입-II 밴드 배열을 보이며, 도체 밴드 최고점(CBM)과 가소 밴드 최저점(VBM)이 서로 다른 단일층에 국한되어 있어 공간적으로 분리된 엑시톤을 가능하게 한다.
• 상호작용으로 인해 많은 이종접합체에서 Γ 점에서 간접 금역이 형성되며, 이는 K점 밴드 구조가 고립된 단일층과 유사하게 유지됨을 의미한다.
• 이종 이중층의 금역은 일반적으로 구성 단일층보다 작으며, 재료 조합에 따라 0에서 2 eV 사이의 범위를 가진다.
• 이종 이중층에서 전자 이동도는 탄성 모odulus 증가로 인해 일반적으로 단일층 MX₂보다 높은 편이지만, 간접 금역 시스템에서는 더 큰 효율 질량으로 인해 정공 이동도는 감소한다.
• 광학적 흡수 스펙트럼은 자외선 영역(3.0–5.0 eV)에서 강한 흡수를 보이며, 굴절률은 2.80에서 4.27 사이로 변동하여 자외선 광전자 소자에 적합함을 시사한다.
• AA 및 AB 스택 형식에서의 유전율 함수와 흡수 스펙트럼은 구성 단일층의 유사한 전자 기여로 인해 거의 동일하다. 이는 앤더슨의 규칙에 의해 예측된 바와 같다.