[논문 리뷰] Electronic structure of compressively strained thin film La$_2$PrNi$_2$O$_7$

Bai Yang Wang, Yong Zhong외 17명|ArXiv.org|2025. 04. 23.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 현장 ARPES 연구는 압축적으로 응력된 La2PrNi2O7 박막의 밴드 구조 변화를 실험적으로 DFT 예측과 비교하고, 강하게 재정규화된 3d_z2 밴드와 3d_x2-y2의 비트리비아 kz 분산을 밝히며 응력 및 압력 효과가 초전도성에 미치는 함의를 시사한다.

ABSTRACT

The discovery of superconductivity in the bulk nickelates under high pressure is a major advance in physics. The recent observation of superconductivity at ambient pressure in compressively strained bilayer nickelate thin films has now enabled direct characterization of the superconducting phase through angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES). Here we present an in-situ ARPES study of compressively strained La$_2$PrNi$_2$O$_7$ films grown by oxide molecular beam epitaxy, and the ozone treated counterparts with an onset T$_c$ of 40 K, supplemented with results from pulsed laser deposition films with similar T$_c$. We resolve a systematic strain-driven electronic band shift with respect to that of bulk crystals, in qualitative agreement with density functional theory (DFT) calculations. However, the strongly renormalized flat 3$d_{z2}$ band shifts a factor of 5-10 smaller than anticipated by DFT. Furthermore, it stays ~70 meV below the Fermi level, contradicting the expectation that superconductivity results from the high density of states of this band at the Fermi level. We also observed a non-trivial k$_z$ dispersion of the cuprate-like 3$d_{x2-y2}$ band. Combined with results from both X-ray diffraction and DFT, we suggest that the strained films are under ~5 GPa effective pressure, considerably larger than the naïve expectation from the DFT relaxed structure. Finally, the ~70 meV energy position is intriguingly close to the collective mode coupling more prominently seen in thin films, in the energy range of both oxygen related phonons and the maximum of the spin excitation spectrum.

연구 동기 및 목표

• 초전도성과 관련된 니켈레이트 박막의 전자 구조에 대한 압축 응력이 어떻게 영향을 미치는지 이해를 촉진한다.
• 응력 하에서의 밴드 구조 이동을 특징짓고 DFT 예측과 비교한다.
• 초전도성 가능성과 관련하여 특정 Ni 3d 궤도 밴드(dz2 및 dx2-y2)의 역할을 평가한다.
• 구조 및 전자 데이터로부터 응력 박막의 효과적 압력을 추론한다.

제안 방법

• 산화물 분자빔 에피택시로 성장한 La2PrNi2O7 박막 및 오존 처리된 대응 시료에 대한 현장 ARPES.
• 관찰된 밴드 이동을 밀도범함 이론(DFT) 계산과 비교.
• cuprate 유사 3d_x2-y2 밴드의 kz 분산 분석.
• XRD 데이터와 DFT의 결합으로 응력/압력 효과를 추론한다.
• 약 ~70 meV 에너지 위치를 가능한 집합 모드 결합과의 연결성과 함께 고찰한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 압축 응력이 La2PrNi2O7의 전자 밴드를 벌크 결정과 비교하여 어떻게 이동시키는가?
• RQ2 강하게 재정규화된 3d_z2 밴드가 이들 박막에서의 초전도성 기대와 일치하는가, 아니면 반하는가?
• RQ3 변형 하에서 3d_x2-y2 밴드의 kz 분산은 어떤 특성을 가지는가?
• RQ4 응력으로 인한 박막이 경험하는 효과적 압력은 어느 정도이며, 이것이 관찰된 전자 구조 변화와 어떻게 관련되는가?
• RQ5 관찰된 약 70 meV의 에너지 위치가 초전도성에 관련된 포논이나 스핀 들뜬 모드와 연결되어 있는가?

주요 결과

• 응력 하의 La2PrNi2O7 박막은 벌크 결정에 비해 체계적인 응력 주도 전자 밴드 이동을 보이며, 이는 DFT와 질적으로 일치한다.
• 강하게 재정규화된 3d_z2 밴드의 이동은 DFT 예측의 5–10배 더 작고, 페르미 준위(Fermi level)에서 약 70 meV 아래에 위치한다.
• 3d_x2-y2 밴드는 복잡한 kz 분산을 보이며 cuprate 유사 특성과 일치하는 비정형 특성을 보인다.
• 결합된 XRD와 DFT 데이터는 박막이 약 ~5 GPa의 효과적 압력을 받고 있음을 시사하며, 이는 단순히 이완된 구조 추정치보다 높다.
• 약 ~70 meV 에너지 위치가 산소 관련 포논 및 스핀 들뜬 스펙트럼의 에너지 범위에 있으며, 결합 가능성을 시사한다.