[논문 리뷰] Electronic structure of InAs and InSb surfaces: density functional theory and angle-resolved photoemission spectroscopy

Shuyang Yang, Niels B. M. Schröter외 11명|arXiv (Cornell University)|2020. 12. 29.

Electronic and Structural Properties of Oxides참고 문헌 71인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론(DFT)과 기계학습된 허버드 U 보정을 조합하고, 각도의존성 광전자분광법(ARPES)을 활용하여 InAs 및 InSb 표면의 전자 구조를 연구한다. DFT+U(BO)는 표면 상태와 밴드 굽힘을 정확히 예측함을 보여주며, InAs(111) 산화는 강한 As–O 전하 이동으로 인해 상당한 밴드 굽힘과 전자 포켓을 유도하는 반면, InSb(110) 산화는 밴드 구조에 거의 영향을 주지 않아, 토폴로지 양자 장치에 핵심적인 표면 산화물 거동의 주요 차이를 드러낸다.

ABSTRACT

The electronic structure of surfaces plays a key role in the properties of quantum devices. However, surfaces are also the most challenging to simulate and engineer. Here, we study the electronic structure of InAs(001), InAs(111), and InSb(110) surfaces using a combination of density functional theory (DFT) and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). We were able to perform large-scale first principles simulations and capture effects of different surface reconstructions by using DFT calculations with a machine-learned Hubbard U correction [npj Comput. Mater. 6, 180 (2020)]. To facilitate direct comparison with ARPES results, we implemented a "bulk unfolding" scheme by projecting the calculated band structure of a supercell surface slab model onto the bulk primitive cell. For all three surfaces, we find a good agreement between DFT calculations and ARPES. For InAs(001), the simulations clarify the effect of the surface reconstruction. Different reconstructions are found to produce distinctive surface states. For InAs(111) and InSb(110), the simulations help elucidate the effect of oxidation. Owing to larger charge transfer from As to O than from Sb to O, oxidation of InAs(111) leads to significant band bending and produces an electron pocket, whereas oxidation of InSb(110) does not. Our combined theoretical and experimental results may inform the design of quantum devices based on InAs and InSb semiconductors, e.g., topological qubits utilizing the Majorana zero modes.

연구 동기 및 목표

• 톱올로지 양자 장치에 핵심적인 역할을 하는 InAs(001), InAs(111), InSb(110) 표면의 전자 구조를 이해하기 위해.
• 낮은 금속간 밴드 갭을 가진 III-V 반도체에서 표면 재구성과 산화 효과를 고정밀도 및 고효율로 시뮬레이션하는 데 도전하는 것.
• ARPES 실험과의 비교를 통해 DFT에 기계학습된 허버드 U 보정(U_eff)을 표면 시스템에 적용한 유효성 검증.
• 표면 재구성과 산화가 InAs 및 InSb에서 피에르미 수준 고정, 밴드 굽힘, 표면 상태에 미치는 영향을 명확히 하기 위해.
• 마요라나 영모드를 위한 고품질 반도체-초전도체 이종구조 설계를 안내하기 위한 신뢰할 수 있는 이론-실험 통합 프레임워크 제공.

제안 방법

• HSE 하이브리드 기능 결과를 재현하기 위해 베이지안 최적화를 통해 결정된 기계학습된 허버드 U 보정(U_eff)을 사용한 DFT를 적용하여 부스터 InAs 및 InSb의 부피체에 대해 수행.
• HSE의 계산 비용을 고려해 대규모 DFT 시뮬레이션을 가능하게 하기 위해 PBE+U(BO) 방법을 사용하여 수백 개 원자를 포함하는 표면 슬립 모델을 분석.
• 초세포 표면 슬립의 밴드 구조를 부피 기본 브라라운 존으로 투영하기 위해 '부피 편개' 기법을 구현하여 ARPES 데이터와 직접 비교 가능하게 함.
• InAs(001), InAs(111), InSb(110) 표면에서 ARPES 실험을 수행하여 실험적 밴드 분산 및 표면 상태 정보 확보.
• 표면 재구성(예: 2×4, 4×2, c(4×4))과 산화의 영향을 분석하여 밴드 구조, 피에르미 수준 고정, 전하 재분포에 미치는 영향을 평가.
• DFT+U(BO) 예측 결과를 ARPES 데이터와 비교하여 방법의 유효성을 검증하고 표면 전자 구조에 대한 통찰을 도출.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 InAs(001) 표면 재구성이 전자 구조 및 표면 상태 형성에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 InAs(111) 및 InSb(110) 표면에서 산화가 밴드 굽힘과 피에르미 수준 고정에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ3 왜 InAs(111) 산화는 전자 포켓 형성을 유도하지만 InSb(110) 산화는 그렇지 않은가?
• RQ4 부피체에서 유도된 기계학습된 U_eff 값이 표면 슬립 모델로 신뢰성 있게 이 trasfer 가능한가?
• RQ5 기본 산화물에서 표면 원자(As 대비 Sb)에서 산소로의 전하 이동은 어떻게 다른가, 그로 인한 전자적 결과는 무엇인가?

주요 결과

• DFT+U(BO) 방법은 모든 세 표면에 대해 ARPES 데이터를 성공적으로 재현하여 기계학습된 U_eff 값이 표면 시스템으로도 이행 가능하고 정확함을 확인한다.
• InAs(001)의 경우 c(4×4) 재구성이 밴드 최상단에 표면 상태를 예측하지만, 이는 ARPES에서 관측되지 않아 2×4 및 4×2 재구성이 공존함을 지지한다.
• InAs(111) 산화는 강한 As에서 O로의 전하 이동으로 인해 상당한 밴드 굽힘과 전자 포켓 형성을 유도하며, 이는 ARPES 및 DFT 양측에서 확인된다.
• InSb(110) 산화는 밴드 최상단에 거의 영향을 주지 않으며 전자 포켓 형성도 보이지 않아 Sb에서 O로의 전하 이동이 약함을 시사한다.
• 이러한 행동의 차이는 InAs(111) 산화물에서 표면 이하의 전하 재분포가 InSb(110)보다 더 크기 때문에 발생하며, 이는 InAs의 천연 산화물에서 전하 축적 경향이 더 높은 이유를 설명한다.
• 결과적으로 InAs 천연 산화물은 전하 축적과 밴드 굽힘을 촉진하는 반면, InSb 산화물은 갭 고정을 보이며, 이는 터널 접합 및 양자 장치에서 마요라나 모드 결합에 직접적인 영향을 미친다.