[논문 리뷰] Electronic structure of Ni-doped EuRbFe$_4$As$_4$: Unique crystal field splitting and multiband RKKY interactions

Chenchao Xu, Qijin Chen외 1명|arXiv (Cornell University)|2019. 02. 19.

Iron-based superconductors research참고 문헌 38인용 수 8

한 줄 요약

이 첫 번째 원리 연구는 Ni 도핑된 EuRbFe4As4에서 고유한 결정장 분할이 페로마그네틱 전이 온도의 강건성을 유지하는 데 기여하는 바이어스된 Fe-3d_{z²} 오비탈이 패러미터에 가까이 위치함을 밝혀냈다. 강한 억제에도 불구하고 d_{xz}/d_{yz} 오비탈 상태 밀도는 Ni 도핑 시 크게 감소하지만, RKKY 상호작용은 거의 변화하지 않아 (~0.12 meV) 페로마그네틱 전이 온도가 높은 데 기여하며 초전도성은 억제됨을 설명한다. 이는 Eu-층 자성의 핵심 매개체로 d_{z²} 오비탈의 중심적 역할을 강조한다.

ABSTRACT

The relationship between magnetism and superconductivity has been one of the most discussed topics in iron-based superconductors. Using the first-principles calculations, we have studied the electronic structure of 1144-type iron-based superconductor EuRbFe$_4$As$_4$. We find the crystal field splitting of EuRbFe$_4$As$_4$ is unique, such that the $d_{z^2}$ orbitals are closer to the Fermi level $ε_F$ than the $d_{xy}$ orbitals. The RKKY interaction strength is estimated to be approximately 0.12 meV in prestine EuRbFe$_4$As$_4$. Upon Ni-doping on the Fe site, the RKKY interaction strength is barely changed upon Ni doping due to the highly anisotropic FSs and multiband effect, despite of the drastically reduced $d_{zx(y)}$ DOS at $ε_F$. Finally, in both pristine and doped compounds, the RKKY interaction is primarily mediated through bands due to Fe-$d_{z^2}$ orbitals.Our calculations suggest the RKKY interaction mediated by $d_{z^2}$ orbital is probably responsible for the magnetism in EuRbFe$_4$As$_4$ and doesn't change upon Ni-doping.

연구 동기 및 목표

• 1144형 철기반 초전도체인 EuRbFe4As4의 전자 구조와 결정장 분할을 이해하기 위해.
• EuRbFe4As4에서 강건한 페로마그네틱 성질이 나타나는 원인과 Ni 도핑에 대한 민감도가 낮은 이유를 조사하기 위해.
• 특히 d_{z²} 오비탈이 Eu 4f 스핀 간 RKKY 상호작용을 매개하는 데 기여하는 역할을 규명하기 위해.
• 실험적으로 관측된 바와 같이 Ni 도핑 시 T_FM은 거의 변화하지만 T_sc는 급격히 감소하는 현상을 설명하기 위해.

제안 방법

• PBE-GGA 함수를 사용한 첫 번째 원리 밀도함수이론(DFT) 계산 및 12×12×3 k-점 메esh.
• 국소화된 f-전자를 다루기 위해 페로마그네틱 상태 계산에서 Eu 4f 상태에 Hubbard U(7 eV)를 포함.
• 저에너지 전자 구조를 모델링하기 위해 44 오비탈(Fe-3d, As-4p, Eu-5d, Eu-4f)을 사용한 최대 국소화 웨이브렛 함수를 이용한 타이트 본드 해밀토니안 수립.
• 고정된 밴드 모델과 가상 결정 근사를 사용하여 RKKY 상호작용 강도를 계산하고, 피어미 표면 시트별 분해를 수행.
• 프로젝션된 밴드 구조와 웨이브렛 함수 분해를 통해 피어미 표면, 상태 밀도 및 오비탈 특성 분석.
• DFT 수축으로 인한 임의의 왜곡(특히 c축 및 As 높이)을 피하기 위해 실험적 결정 구조를 사용.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 EuRbFe4As4에서 d_{z²} 오비탈이 다른 철기반 초전도체들과는 달리 에너지적으로 패러미터 수준에 가까이 위치하는가?
• RQ2 왜 Ni 도핑에도 불구하고 EuRbFe4As4에서 강건한 페로마그네틱 전이 온도가 유지되는가?
• RQ3 Ni 도핑은 Eu 4f 스핀 간 RKKY 상호작용 강도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 EuRbFe4As4에서 RKKY 상호작용을 주로 매개하는 Fe-3d 오비탈과 피어미 표면 시트는 무엇인가?
• RQ5 d_{xz}/d_{yz} 오비탈 상태 밀도가 패러미터 수준에서 극적으로 감소함에도 불구하고 RKKY 상호작용은 왜 거의 변화하지 않는가?

주요 결과

• EuRbFe4As4의 결정장 분할은 유일하다: Fe-3d_{z²} 오비탈이 d_{xy} 오비탈보다 패러미터 수준에 더 가까이 위치하여 전도 및 자성에 더 큰 기여를 한다.
• 순수한 EuRbFe4As4에서 RKKY 상호작용 강도는 약 0.12 meV이며, 주로 Γ 점 근처의 외부 구멍 피어미 표면 풍선에 의해 매개된다.
• Ni 도핑 시 d_{xz}/d_{yz} 오비탈 상태 밀도가 극적으로 감소함에도 불구하고 RKKY 상호작용 강도는 약 ~0.1 meV로 거의 변화하지 않는다.
• RKKY 상호작용은 주로 Fe-3d_{z²} 오비탈에 의해 매개되며, 이 오비탈은 Ni 도핑 후에도 활성화되어 지배적이다.
• RKKY 상호작용의 지속성은 Ni 도핑 조건에서도 페로마그네틱 전이 온도(T_FM)가 강건하게 유지되는 이유를 설명하며, 동시에 d_{xz}/d_{yz} 오비탈 기여의 상실로 인해 초전도성이 억제됨을 설명한다.
• 이 시스템은 리프시츠 전이에 가까운 상태이며, 도핑되지 않은 상태에서 d_{z²} 밴드가 d_{xz}/d_{yz} 오비탈과 거의 degenerate하며 패러미터 수준에 가까이 위치해 있다.