[논문 리뷰] Electronic Structure of Superconducting Infinite-Layer Lanthanum Nickelates

Wenjie Sun, Zhicheng Jiang외 13명|arXiv (Cornell University)|2024. 03. 12.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 초전도성 무한층 라운드산니켈산화물 La0.8Sr0.2NiO2 필름에 대한 최초의 각도분 giải 광전자방출분광법(ARPES) 결과를 보고하며, Ni-dx²−y² 궤도에서 유래된 밴드에서 3D 전자 페티클과 강한 질량 강화(m*/m_DFT ≈ 2–3)를 포함한 운동량 해상도 전자 구조를 규명하였다. 관측된 밴드 분산 이질성은 구프레이트 유사한 '킥'과 '워터폴' 구조와 유사하여 니켈산화물에서의 비보통 초전도성에 대한 중요한 통찰을 제공한다.

ABSTRACT

Revealing the momentum-resolved electronic structure of infinite-layer nickelates is essential for understanding this new class of unconventional superconductors, but has been hindered by the formidable challenges in improving the sample quality. In this work, we report for the first time the angle-resolved photoemission spectroscopy of superconducting La$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_{2}$ films prepared by molecular beam epitaxy and ${\mathrm{ extit{in situ}}}$ atomic-hydrogen reduction. The measured Fermi topology closely matches theoretical calculations, showing a large Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived Fermi sheet that evolves from hole-like to electron-like along $k_{z}$, and a three-dimensional (3D) electron pocket centered at Brillouin zone corner. The Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived bands show a mass enhancement ($m^*/m_{ m{DFT}}$) of 2-3,while the 3D electron band shows negligible band renormalization. Moreover, the Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived states also display a band dispersion anomaly at higher binding energy, reminiscent of the waterfall feature and kinks observed in cuprates.

연구 동기 및 목표

• 초전도성 무한층 니켈산화물의 운동량 해상도 전자 구조를 규명하는 것, 이는 비보통 초전도체의 핵심 클래스이다.
• 이 물질들에서 직접적인 전자 구조 측정을 방해해 온 오랜 기간 동안의 샘플 품질 문제를 해결하는 것.
• 실험적 관측과 피에르프레지드 표면 구조 및 밴드 분산에 대한 이론 예측 사이의 직접적 연관성을 확립하는 것.
• 구프레이트에서 관찰된 바와 유사한 상호작용 기반 특성들, 예를 들어 밴드 재정규화 및 분산 이질성의 존재 여부를 조사하는 것.

제안 방법

• 고품질의 La0.8Sr0.2NiO2 박막을 단일결정 기질 위에 분자빔 에피택시(MBE)를 이용해 성장시켰다.
• 현장에서 실시한 원자 수소 환원을 통해 퍼보스카이트 유사 상을 무한층 상으로 완전히 전환시켰다.
• 냉각 온도에서 각도분해 광전자방출분광법(ARPES)을 수행하여 운동량 해상도 전자 구조를 탐사하였다.
• 실험 데이터를 밀도함수이론(DFT) 계산과 비교하여 피에르프레지드 표면의 구조 및 밴드 분산의 타당성을 검증하였다.
• 효과 질량과 에너지 의존성 분산 특성의 분석을 통해 밴드 재정규화 및 분산 이질성을 분석하였다.
• k_z 방향에 따른 측정를 통해 피에르프레지드 표면의 3D 성격을 확인하였으며, 구멍 유사에서 전자 유사 특성으로의 변화를 관측하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 초전도성 무한층 라운드산니켈산화물의 진정된 운동량 해상도 피에르프레지드 표면 구조는 어떠한가?
• RQ2 Ni-dx²−y² 유래 밴드가 질량 강화를 통해 나타나는 강한 전자 상호작용을 얼마나 보이는가?
• RQ3 구프레이트 초전도체에서 관찰된 것과 유사한 분산 이질성—예를 들어 '킥' 또는 '워터폴' 구조—가 존재하는가?
• RQ4 브릴루앙 존 모서리에 위치한 전자 페티클을 포함한 전자 구조의 3D 성격이 초전도성 쌍성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 DFT 계산이 실험적 전자 구조를 얼마나 잘 재현하는가? 그리고 다체 효과를 고려하기 위해 어떤 수정이 필요한가?

주요 결과

• 측정된 피에르프레지드 표면은 큰 구멍 유사 Ni-dx²−y² 유래 면을 보이며, k_z 방향으로 진행되면서 전자 유사 특성으로 변화함을 확인하여 3D 피에르프레지드 표면 구조를 뒷받침한다.
• Ni-dx²−y² 유래 밴드는 m*/m_DFT ≈ 2–3 수준의 뚜렷한 질량 강화를 보이며, 강한 전자 상호작용을 시사한다.
• 브릴루앙 존 모서리에 중심을 둔 3D 전자 페티클이 관측되었으며, 이는 이론 예측과 일치한다.
• Ni-dx²−y² 밴드는 높은 비결속 에너지에서 분산 이질성을 보이며, 구프레이트에서 관찰된 '킥' 및 '워터폴' 구조와 유사하다.
• 3D 전자 밴드는 거의 무시할 만한 밴드 재정규화를 보이며, 이 피에르프레지드 표면의 이 부분에서 상호작용이 약하다는 것을 시사한다.
• ARPES 데이터와 DFT 계산 간의 전반적인 일치는 전자 구조 모델의 타당성을 뒷받침하지만, dx²−y² 유래 상태에서 다체 효과의 중요성을 강조한다.