[논문 리뷰] Enabling Heterogeneous Catalysis to Achieve Carbon Neutrality: Directional Catalytic Conversion of CO$_2$ into Carboxylic Acids

Huabin Zhang, Xiaofei Zhang|arXiv (Cornell University)|2022. 06. 10.

Carbon dioxide utilization in catalysis인용 수 12

한 줄 요약

이 리뷰는 광촉화, 전기화학 및 열촉화를 통한 이산화탄소를 카복실산으로의 방향성 있는 이종 촉매 전환을 제안하며, 활성도와 선택도를 향상시키기 위해 풍부한 촉매의 분자 수준 조절을 강조한다. 이론적 통찰, 고급 특성 분석 기술 및 대표적 시스템을 제시하여 탄소 중립을 향한 지속 가능한 이산화탄소 활용과 고부가가치 화학물질 생산을 위한 길잡이를 제공한다.

ABSTRACT

The increase in anthropogenic carbon dioxide (CO$_2$) emissions has exacerbated the deterioration of the global environment, which should be controlled to achieve carbon neutrality. Central to the core goal of achieving carbon neutrality is the utilization of CO$_2$ under economic and sustainable conditions. Recently, the strong need for carbon neutrality has led to a proliferation of studies on the direct conversion of CO$_2$ into carboxylic acids, which could effectively alleviate CO$_2$ emissions and create high-value chemicals. The purpose of this review is to present the application prospects of carboxylic acids and the basic principles of CO$_2$ conversion into carboxylic acids through photo-, electric-, and thermal catalysis. Special attention is focused on the regulation strategy of the activity of abundant catalysts at the molecular level, inspiring the preparation of high-performance catalysts. In addition, theoretical calculation, advanced technologies, and numerous typical examples are introduced to elaborate on the corresponding process and influencing factors of catalytic activity. Finally, challenges and prospects are provided for the future development of this field. It is hoped that this review contributes to a deeper understanding of the conversion of CO$_2$ into carboxylic acids and inspires more innovative breakthroughs

연구 동기 및 목표

• 이산화탄소에서 유도된 카복실산이 고부가가치 화학물질로서의 응용 가능성 분석
• 광촉화, 전기화학 및 열촉화를 이용한 이산화탄소에서 카복실산으로의 전환에 대한 기본 원리 규명
• 풍부한 이종 촉매의 활성도와 선택도를 향상시키기 위한 분자 수준 전략 탐색
• 이론적 계산과 고급 특성 분석 기술을 통합하여 촉매 활성도와 반응 메커니즘 이해
• 대규모로 실현 가능한 지속 가능한 이산화탄소에서 화학물질로의 전환을 위한 주요 과제와 향후 방향 규명

제안 방법

• 이산화탄소를 카복실산으로 전환하는 광촉화, 전기화학 및 열촉화 경로에 대한 체계적 리뷰
• 반응 메커니즘을 모델링하고 촉매 표면의 활성 부위를 규명하기 위해 이론적 계산 적용
• 촉매 구조와 성능 간의 상관관계를 분석하기 위해 고급 특성 분석 기술 사용
• 전이 금속 산화물, 단일 원자 촉매 및 비귀금속 재료를 포함한 대표적 촉매 시스템 분석
• 실험 데이터를 계산 모델과 통합하여 촉매 설계 가이드라인 제공
• 이산화탄소 환원에서의 과도전압, 패러데이 효율 및 선택도 최적화를 위한 분자 수준 조절 전략에 중점

실험 결과

연구 질문

• RQ1 어떻게 이종 촉매를 분자 수준에서 설계하여 이산화탄소에서 카복실산으로의 전환에 있어 높은 활성도와 선택도를 달성할 수 있는가?
• RQ2 광촉화, 전기화학 및 열촉화를 통한 이산화탄소에서 카복실산으로의 환원 과정에서의 주요 메커니즘 경로와 속도 결정 단계는 무엇인가?
• RQ3 이론적 계산과 고급 특성 분석 기술은 촉매 성능 및 구조-활성도 관계 이해에 어떻게 기여하는가?
• RQ4 산업적 탄소 중립 응용을 위한 이산화탄소에서 카복실산으로의 전환을 대규모로 확장하는 데 있어 주요 과제는 무엇인가?
• RQ5 지속 가능한 이산화탄소 활용을 위한 지구에 풍부한 저비용 촉매 개발을 이끄는 설계 원칙은 무엇인가?

주요 결과

• 이종 촉매의 분자 수준 조절이 이산화탄소 전환 효율성과 카복실산 선택도를 크게 향상시킨다.
• 광촉화 및 전기화학 시스템은 상온 조건에서 포름산 및 아세트산 생산에 있어 유망한 패러데이 효율을 보인다.
• 이론적 계산 결과 표면 배치 환경과 d-밴드 중심이 이산화탄소의 흡착 및 활성화 에너지 장벽에 강하게 영향을 준다.
• 단일 원자 촉매와 비귀금속 촉매는 경쟁력 있는 성능를 보이며 귀금속 시스템을 대체할 길을 제시한다.
• 고급 실시간 및 작동 중 특성 분석 기술을 통해 반응 중간체와 활성 부위의 진화를 실시간으로 모니터링할 수 있다.
• 계산 모델링과 실험적 검증의 통합은 촉매 발견과 최적화를 가속화한다.