[논문 리뷰] Encoding Quantum Mechanics into Pentagonal Geometries for Discovering Novel Two-Dimensional Materials

Lei Liu, Immanuella Kankam외 1명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 10.

Graphene research and applications참고 문헌 23인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 밀도-functional 이론(DFT) 계산을 통해 양자역학적 상호작용을 비정규 볼록 오각형 기하학에 인코딩하여 이차원(2D) 탄소 기반 재료를 발견하는 데에 새로운 프레임워크를 제안한다. 14종의 오각형 타일링 패턴에서 출발하여 저자들은 원자적 재배열을 시뮬레이션하고 다양한 전자적 성질을 띠는 13종의 새로운 2D 탄소 나노시트를 규명한다—반도체에서 금속성, 디рак 콘을 가진 반금속성에 이르기까지—이를 통해 오각형 대칭성이 전자적 거동을 조절할 수 있는 功能성 2D 재료의 발견을 이끌 수 있음을 보여준다.

ABSTRACT

Imagine that there is a gapless plane tessellated by irregular, convex pentagons with their side lengths at the sub-nanoscale, and tiny balls are placed at the vertices of each pentagon. If there are no interactions among these balls, one would expect that they stand still at the vertices of the pentagons. But what if these balls symbolize atoms? The electrons and nuclei of the atoms will start to interact following the laws of quantum mechanics. As a result, the atoms will relocate leading to a system of energy minimum. While performing an experiment of manipulating individual atoms and observing the resulting configurations may be challenging, we apply ab initio density functional theory (DFT) calculations to carry out a virtual experiment, where we assign carbon atoms at the vertices of 14 types of convex pentagons and then optimize the positions of these atoms. We obtain a variety of unexpected structures; almost all of them except types 2 and 4 structures{these two structures are equivalent{differ from the initial pentagonal geometries. We compute the band structure of each resulting geometry representing the crystal structure of a two-dimensional (2D) material. We find diverse electrical properties among these 2D materials: metallic, semiconducting, and semi-metallic with a Dirac cone. Our work shows that encoding quantum mechanics into the geometries of irregular, convex pentagons and with the help of DFT calculations open up a novel route for accelerating discovery of new 2D materials.

연구 동기 및 목표

• 탄소 원자가 14종의 비정규 볼록 오각형의 꼭짓점에 처음 배치되었을 때, 이들이 안정적인 2D 나노시트로 자가조직화할 수 있는지 탐색하기 위해.
• 원자적 재배열 과정에서 양자역학적 상호작용(전자-전자, 전자-이온, 이온-이온)이 초기 오각형 기하학을 어떻게 변화시키는지 조사하기 위해.
• DFT 계산을 통해 유도된 2D 탄소 나노시트의 전자적 성질을 규명하기 위해.
• 나노전자소자 응용에 적합한 특이 전자적 거동을 보이는 새로운 2D 재료, 예를 들어 디рак 콘 또는 낮은 효과 질량을 가진 재료를 식별하기 위해.

제안 방법

• 14종의 볼록 오각형 타일링 패턴에서 유도된 2D 탄소 나노시트의 기하학적 최적화를 위해 밀도-functional 이론(DFT)과 PBE 함수를 사용한다.
• 바이에른 아비-아르티오 시뮬레이션 패키지(VASP)를 사용하여 총 에너지, 원자 위치 최적화, 전자 밴드 구조 계산을 수행한다.
• 각 오각형 타일링 유형의 평면 내 격자 벡터를 바탕으로 표면 슈퍼셀 모델을 구축하여 주기적인 2D 재료를 시뮬레이션한다.
• 고대칭 k-점 경로 沿해 밴드 구조를 계산하여 재료를 금속성, 반도체성, 또는 디рак 콘을 가진 반금속성으로 분류한다.
• 운반체 이동성 특성을 평가하기 위해 효과 질량과 페르미 속도를 계산한다.
• 밴드 디스퍼션 분석 및 디рак 콘 존재 여부 확인을 위해 Γ 점 근처에 81×81 k-점 격자를 사용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 양자역학적 재배열 후 비정규 볼록 오각형의 꼭짓점에 탄소 원자가 그 자리에 머무르는가, 아니면 새로운 기하학으로 재구성되는가?
• RQ2 다양한 오각형 타일링 유형에서 유도된 14종의 탄소 나노시트의 최종 전자 밴드 구조는 어떻게 되는가?
• RQ3 어느 하나의 재구성된 구조에서도 그래핀과 유사한 디랙 콘 또는 반금속성 거동가 나타나는가?
• RQ4 반도체 성질을 띠는 탄소 나노시트의 밴드 갭 크기는 얼마이며, 실험 값과 비교해 볼 때 어떻게 되는가?
• RQ5 운반체 효과 질량과 페르미 속도는 나노전자소자 응용 가능성에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• DFT 재배열 후 유일하게 유형 2와 유형 4 오각형에서 유도된 탄소 나노시트만이 초기 오각형 기하학을 유지하며, 나머지 모든 유형은 비오각형 구조로 재구성된다.
• 14개의 탄소 나노시트 중 5개(유형 1, 3, 8, 11, 12)는 PBE 수준에서 0.14 eV에서 0.89 eV 사이의 밴드 갭을 가지며 반도체 성질을 띤다.
• 유형 3 탄소 나노시트는 Γ 점에서 직접 밴드 갭을 가지나, 초기에 콘 형태의 디스퍼션이 보였음에도 불구하고 디랙 콘은 형성되지 않는다.
• 유형 9 탄소 나노시트(그래핀 유사)는 반금속성이며 디랙 콘을 가지며, 페르미 속도가 8.2 × 10⁵ m/s로 문헌 값(~10⁶ m/s)과 유사하다.
• 유형 3 나노시트의 전자 및 정공 효과 질량은 0.07 m₀로 계산되어 높은 운반체 이동성으로 전자 이동성에 유리한 조건을 제공한다.
• 유형 11 탄소 나노시트는 고립된 C 원자 클러스터로 인해 페르미 수준 근처에 거의 평탄한 밴드를 보이며, 강한 광학적 흡수와 높은 공동 밀도 상태를 유도한다.