[논문 리뷰] End-to-end Symmetry Preserving Inter-atomic Potential Energy Model for Finite and Extended Systems

Linfeng Zhang, Jiequn Han외 4명|arXiv (Cornell University)|2018. 05. 23.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 30인용 수 155

한 줄 요약

DeepPot-SE는 엔드-투-엔드이며 대칭성 보존 신경망 PES로, 크기 확장성, 미분 가능성, 확장 가능성을 갖추고 있어 유한 분자와 확장 재료를 모두 ab initio 방법에 버금가는 정확도로 설명할 수 있습니다.

ABSTRACT

Machine learning models are changing the paradigm of molecular modeling, which is a fundamental tool for material science, chemistry, and computational biology. Of particular interest is the inter-atomic potential energy surface (PES). Here we develop Deep Potential - Smooth Edition (DeepPot-SE), an end-to-end machine learning-based PES model, which is able to efficiently represent the PES for a wide variety of systems with the accuracy of ab initio quantum mechanics models. By construction, DeepPot-SE is extensive and continuously differentiable, scales linearly with system size, and preserves all the natural symmetries of the system. Further, we show that DeepPot-SE describes finite and extended systems including organic molecules, metals, semiconductors, and insulators with high fidelity.

연구 동기 및 목표

• 엔드 투 엔드 ML 기반 퍼텐셜 에너지 표면(PES)을 구축하여 유한 및 확장 시스템 모두에 대해 양자 기계적 정확도에 접근한다.
• 모델 입력이 원자 종과 좌표에 의해서만 의존하도록 하되, 평행이동(트랜스레이션), 회전(로테이션), 치환 대칭성을 보존한다.
• 시스템 크기에 선형으로 확장되면서 분자 동역학에 적합한 크기 확장성과 매끄러움을 달성한다.
• 다양한 시스템(유기 분자, 금속, 반도체, 절연체, HEA 등)에 적용 가능한 통합 프레임워크를 제공한다.
• 도입 및 벤치마킹 촉진을 위한 오픈 소스 코드와 데이터를 공개한다.

제안 방법

• 총 에너지를 원자 에너지의 합으로 분해하고, E = sum_i E_i, 원자 유형 의존 하위 네트워크로 구성한다.
• 컷오프 반경 r_c 내의 국부 환경을 정의하고 상대 좌표를 tilde R^i로 일반화 좌표에 매핑하며, differentiable weighting s(r_ji)을 사용한다.
• 국부 환경으로부터 대칭 보존 임베딩 G^i를 구성하고 이를 이용해 대칭 보존 특성 매트 D^i = (G^{i1})^T tilde R^i (tilde R^i)^T G^{i2} 를 만들어 원자 에너지 네트워크의 입력으로 삼는다.
• 회전 및 치환 대칭을 보존하는 좌표/화학 필터를 생성하는 인코딩 네트워크를 사용하고, 이어서 E_i를 출력하는 피팅 네트워크를 두고 i에 대해 합하여 E를 얻는다.
• Adam으로 엔드-투-엔드로 학습하고, 에너지와 힘, 그리고 가능하면 바이릴을 결합한 손실을 사용하여 에너지와 힘의 일관성을 보장한다.
• 데이터는 다양한 시스템에 걸친 DFT/CP2K 분자 동역학 궤적에서 추출되며, 단일 모델이 유한 및 확장 레짐에 걸쳐 일반화하도록 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 엔드-투-엔드의 대칭성 보존 ML 모델이 유한 시스템과 확장 재료 모두의 PES를 정확하게 설명할 수 있는가?
• RQ2 금속, 반도체, 절연체, 다성분/고엔트로피 합금 등에서 DeepPot-SE의 성능은 다른 ML PES 접근법과 비교해 어떤가?
• RQ3 모델이 확장성, 미분 가능성, 대칭성 특성을 유지하면서 확장 가능한 학습 및 추론을 가능하게 하는가?
• RQ4 학습에 힘(force)과 바이릴을 포함하는 것이 데이터 효율성과 정확도에 미치는 영향은?
• RQ5 여러 화학족(C/H/O/N) 간단 모델 하나로 가능한가, 아니면 서브시스템별 별도 모델이 필요한가?

주요 결과

• DeepPot-SE 프레임워크는 소분자부터 벌크 재료에 이르기까지 단일 엔드-투-엔드 모델을 사용하여 정확한 에너지와 힘을 제공한다.
• 이 방법은 평행이동, 회전, 치환 대칭을 보존하고 로컬 환경 및 에너지 분해로 인해 시스템 크기에 따라 선형으로 확장된다.
• 다른 ML PES 접근법과 비교했을 때, Cu, Ge, Si, TiO2 다형성, 피리딘 다형체, MoS2에 Pt 군집, CoCrFeMnNi 고엔트로피 합금과 같은 대표 시스템에서 경쟁력 있거나 우수한 성능을 보인다.
• 에너지 및 힘 정보 모두를 포함하는 학습 스킴은 데이터 효율성과 모델 충실도를 향상시킨다.
• 오픈 소스 구현(DeePMD-kit) 및 다양한 재료에 대한 벤치마킹용 데이터 리소스를 제공한다.