[논문 리뷰] Energy transfer from tunneling electrons to excitons

Sotirios Papadopoulos, Lujun Wang외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 09. 23.

Molecular Junctions and Nanostructures인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 전이 금속 디할화합물(TMD)에서 터널링 전자의 에너지 전달(ET)을 통해 전기적 엑시톤 생성을 입증한다. 이는 TMD가 터널링 경로에서 공간적으로 분리되어 있을 때에도 성립한다. 그래핀-hBN-금속 터널 접합에서 WSe2 또는 MoSe2를 위에 적층함으로써, 투과성 전압 조건에서 엑시톤 에너지(1.63 eV)에서 날카로운 광발광 피크를 관측하였으며, 이는 ET가 주요 메커니즘임을 확인한다. 비탄성 전자 터널링 이론에 기반한 이론적 모델링은 이 효과를 확인한다.

ABSTRACT

Excitons in optoelectronic devices have been generated through optical excitation, external carrier injection, or employing pre-existing charges. Here, we reveal a new way to electrically generate excitons in transition metal dichalcogenides (TMDs). The TMD is placed on top of a gold-hBN-graphene tunnel junction, outside of the tunneling pathway. This electrically driven device features a photoemission spectrum with a distinct peak at the exciton energy of the TMD. We interpret this observation as exciton generation by energy transfer from tunneling electrons, which is further supported by a theoretical model based on inelastic electron tunneling. Our findings introduce a new paradigm for exciton creation in van der Waals heterostructures and provide inspiration for a new class of optoelectronic devices in which the optically active material is separated from the electrical pathway.

연구 동기 및 목표

• 전이 금속 디할화합물(TMD)에서 직접적인 실리콘 주입 없이 전기적으로 엑시톤을 생성하는 새로운 방법을 입증하는 것.
• 터널링 전자가 전류 경로 외부에 위치한 TMD의 엑시토닉 상태를 자극할 수 있는 에너지 전달(ET)의 가능성을 조사하는 것.
• 비탄성 전자 터널링과 국소 밀도 상태(LDOS) 기반의 이론적 프레임워크를 수립하여 관측된 엑시톤 발광을 설명하는 것.
• 반데르발스 헤테로구조를 이용한 칩스케일 전기적 구동 옵티컬 전자 장치 개발 잠재력을 탐색하는 것.

제안 방법

• 기계적 분리된 그래핀, 헥사곤형 밀리세라믹질(산화질화규소, hBN), 그리고 금속을 사용한 반데르발스 터널 접합의 제작. TMD(WSe2, MoSe2)는 위에 적층된다.
• 그래핀과 금속 전극 사이에 투압 전압(Vb)을 적용하여 hBN 장벽를 통과하는 전자 터널링을 유도한다.
• 실온에서 고수치 굴절률 수집 광학계를 사용하여 TMD의 전기발광(ePL) 스펙트럼을 측정한다.
• 실공간 및 푸리에 공간 발광 패턴 분석을 활용하여 발광 원천을 구분하고 터널링 경로로부터의 공간적 분리성을 확인한다.
• 비탄성 전자 터널링 이론과 국소 밀도 상태(LDOS)를 기반으로 한 이론적 모델을 개발하여 엑시톤 상태로의 에너지 전달를 기술한다.
• 근접장 이중극-이중극 결합과 광학 흡수 스펙트럼(ηabs)을 통합하여 단층과 이중층 TMD 간의 차이를 설명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 TMD가 전기적으로 터널링 경로에서 분리되어 있을 때, 터널링 전자로부터의 에너지 전달을 통해 TMD의 엑시톤을 생성할 수 있는가?
• RQ2 근접장 전자기적 결합이 터널링 전자와 엑시토닉 상태 사이의 에너지 전달에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 TMD 두께(단층 대 이중층)가 에너지 전달 유도 엑시톤 발광의 효율성과 시작 전압에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 국소 밀도 상태(LDOS)의 비방사 모드가 엑시톤 공진 에너지에서 에너지 전달을 얼마나 강화하는가?
• RQ5 이 메커니즘이 TMD 기반 터널 장치에서 관측된 초밴드 갭 전기발광을 설명할 수 있는가?

주요 결과

• WSe2에서 1.63 eV(762 nm)에 위치한 뚜렷한 전기발광 피크가 관측되었으며, 이는 중성 1s 엑시톤 에너지와 일치한다. 이는 TMD가 hBN를 통해 터널링 경로에서 분리되어 있을 때에도 성립한다.
• 피크의 스펙트럼 폭(~25 meV)은 열에너지(kB T)와 일치하여, 좁고 잘 정의된 엑시톤 전이이며, 넓이가 거의 없음을 시사한다.
• 저전압에서 이중층 MoSe2(2L)의 발광 강도가 단층 MoSe2(1L)보다 높으며, Vb ≈ 1.75 V에서 교차점이 나타나, 흡수 및 LDOS의 차이로 인한 다른 시작 전압을 시사한다.
• 비탄성 터널링과 근접장 결합 기반의 이론적 모델링은 1L 및 2L MoSe2 간의 전압 의존적 강도 교차를 성공적으로 재현하였으며, 광학 흡수 및 LDOS의 역할을 확인한다.
• LDOS의 비방사 모드는 엑시톤 에너지에서 강하게 증폭되어, 터널링 전자에서 엑시톤으로의 효율적 에너지 전달을 가능하게 한다.
• 이 메커니즘은 TMD의 전자 밴드 갭 이하의 전압에서도 엑시톤 생성을 가능하게 하여, ET를 통한 초밴드 갭 흥(excitation)을 입증한다.