[논문 리뷰] Enhanced nonlinear interaction of polaritons via excitonic Rydberg states in monolayer WSe2

Jie Gu, Valentin Walther외 8명|arXiv (Cornell University)|2019. 12. 28.

Strong Light-Matter Interactions참고 문헌 38인용 수 15

한 줄 요약

이 논문은 단일층 WSe2에 내장된 마이크로캐비티에서 첫 번째 구명 상태(리드버그 유사)의 엑시톤 상태를 활용하여 엑시톤-폴라리톤 간의 비선형 상호작용을 향상시켰음을 보여준다. 이 상태의 엑시톤은 더 큰 공간적 확장을 가지며, 이로 인해 폴라리톤은 10배 이상 증가한 비선형 반응을 나타낸다. 이는 캐비티 라비 분할의 측정 가능한 변화를 통해 확인되었으며, 고체계에서 강한 단일 광자 비선형성을 실현하기 위한 중요한 단계로 평가된다.

ABSTRACT

Strong optical nonlinearities play a central role in realizing quantum photonic technologies. In solid state systems, exciton-polaritons, which result from the hybridization of material excitations and cavity photons, are an attractive candidate to realize such nonlinearities. Here, the interaction between excitons forms the basis of the polaritonic nonlinearity. While the interaction between ground state excitons generates a notable optical nonlinearity, the strength of such ground state interactions is generally not sufficient to reach the regime of quantum nonlinear optics and strong single-polariton interactions. Excited states, however, feature enhanced interactions and therefore hold promise for accessing the quantum domain of single-photon nonlinearities, as demonstrated with high-lying Rydberg states of cold atomic systems. Excitons in excited states have recently been observed in monolayer transition metal dichalcogenides. Here we demonstrate the formation of exciton-polaritons using the first excited excitonic state in monolayer tungsten diselenide (WSe2) embedded in a microcavity. Owing to the larger exciton size compared to their ground state counterpart, the realized polaritons exhibit an enhanced nonlinear response by more than an order of magnitude, as evidenced through a modification of the cavity Rabi splitting. The demonstration of excited exciton-polaritons in two-dimensional semiconductors and their enhanced nonlinear response presents the first step towards the generation of strong photon interactions in solid state systems, a necessary building block for quantum photonic technologies.

연구 동기 및 목표

• 양자 광학 응용을 위한 2차원 반도체에서 향상된 광학 비선형성을 탐색하기 위해.
• 단일층 WSe2의 자극 상태 엑시톤이 기저 상태 엑시톤보다 더 강한 폴라리톤 비선형성을 유도할 수 있는지 조사하기 위해.
• 리드버그 유사 엑시톤 상태를 활용하여 고체계에서 강한 단일 폴라리톤 상호작용을 실현할 수 있는지 입증하기 위해.
• 캐비티 라비 분할의 측정 가능한 이동을 통해 비선형 반응 향상 정도를 정량화하기 위해.

제안 방법

• 단일층 WSe2의 첫 번째 구명 엑시톤 상태를 마이크로캐비티 모드와 결합하여 엑시톤-폴라리톤을 형성한다.
• 공명 상태에 도달하기 위해 광학적 자극을 통해 리드버그 유사 엑시톤 상태를 인플레이션하며, 이는 기저 상태보다 공간적 확장이 현저히 크다.
• 증가하는 자극 강도 하에서 캐비티 라비 분할의 변화를 통해 비선형 반응을 탐측한다.
• 증가한 두 개의 전기 dipole 간 상호작용이 리드버그 상태의 공간적으로 확장된 엑시톤에서 기인한 상호작용 강도 증가로 기인한다.
• 코herence를 유지하고 다체 효과를 강화하기 위해 저온에서 측정를 수행한다.
• 이론적 모델링은 관측된 비선형성 향상이 자극 상태에서 엑시톤 크기 증가에 기인한다는 해석을 뒷받침한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단일층 WSe2에서 자극된 엑시톤 상태의 사용이 폴라리톤 비선형성에 측정 가능한 향상을 가져올 수 있는가?
• RQ2 WSe2에서 리드버그 유사 엑시톤의 공간적 확장은 마이크로캐비티 내 광자-광자 상호작용 강도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 기저 상태에 비해 높은 엑시톤 상태에 인플레이션했을 때 엑시톤-폴라리톤의 비선형 반응은 어느 정도 향상될 수 있는가?
• RQ4 관측된 비선형성 향상 정도가 증가한 전기 dipole 간 상호작용에 기반한 이론적 예측과 일치하는가?

주요 결과

• 단일층 WSe2의 첫 번째 구명 엑시톤 상태에서 형성된 폴라리톤은 기저 상태 폴라리톤보다 비선형 반응이 한 계단 이상 향상됨을 보였다.
• 비선형성 향상은 증가하는 자극 강도 하에서 캐비티 라비 분할의 현저한 변화를 통해 직접적으로 입증되었다.
• 관측된 비선형성 향상 정도는 리드버그 유사 엑시톤의 더 큰 공간적 확장으로 인해 증가한 전기 dipole 간 상호작용 강도에 기인한다.
• 이 연구는 2차원 반도체에서 측정 가능하고 상당한 비선형 반응을 보이는 자극된 엑시톤-폴라리톤의 첫 번째 실현을 보여주었다.
• 결과는 고체계 플랫폼에서 강한 단일 광자 비선형성을 실현하기 위한 양자 광학 기술의 핵심 단계로 평가된다.