[논문 리뷰] Enhancing the Expressivity of Variational Neural, and Hardware-Efficient Quantum States Through Orbital Rotations

Javier Robledo Moreno, Jeffrey F. Cohn외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 02. 22.

Machine Learning in Materials Science인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 변분 양자 몽테카를로(VMC) 및 변분 양자 고유값 해법(VQE) 알고리즘에서 신경 양자 상태와 단일 입자 궤도 회전을 동시에 최적화하는 통합 최적화 프레임워크를 제안한다. 궤도 회전을 학습 가능한 파라미터로 간주함으로써, 변분 파동함수의 표현 능력을 향상시켜 다양한 양자 시스템에서 최적화 경로와 기초 상태 에너지 정확도를 크게 향상시키며, 신경 양자 상태를 사용한 최초의 활성 공간 계산을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Variational approaches, such as variational Monte Carlo (VMC) or the variational quantum eigensolver (VQE), are powerful techniques to tackle the ground-state many-electron problem. Often, the family of variational states is not invariant under the reparametrization of the Hamiltonian by single-particle basis transformations. As a consequence, the representability of the ground-state wave function by the variational ansatz strongly dependents on the choice of the single-particle basis. In this manuscript we study the joint optimization of the single-particle basis, together with the variational state in the VMC (with neural quantum states) and VQE (with hardware-efficient circuits) approaches. We show that the joint optimization of the single-particle basis with the variational state parameters yields significant improvements in the expressive power and optimization landscape in a variety of chemistry and condensed matter systems. We also realize the first active-space calculation using neural quantum states, where the single-particle basis transformations are applied to all of the orbitals in the basis set.

연구 동기 및 목표

• 변분 양자 상태의 기저 의존성 문제를 해결하여 표현 능력과 최적화 효율성을 제한하는 요소를 완화하기 위해.
• VMC 및 VQE 접근법에서 변분 파동함수의 단일 입자 기저 선택에 대한 민감성을 극복하기 위해.
• 궤도 회전과 변분 파rameter가 동시에 최적화되는 통합 학습 프레임워크를 개발하기 위해.
• 전체 궤도 기저 최적화를 통해 신경 양자 상태를 사용한 활성 공간 계산을 가능하게 하기 위해.
• 통합 최적화를 통해 개선된 최적화 경로와 기초 상태 에너지 수렴성을 입증하기 위해.

제안 방법

• 메소드는 가우시안 변환 $ U(\kappa) $ 를 통해 매개변수화된 궤도 회전을 도입하며, 이는 변분 상태 $ |\psi_\theta\rangle $ 에 작용하여 드레스드 상태 $ U(\kappa)|\psi_\theta\rangle $ 를 형성한다.
• 궤도 회전 파라미터 $ \kappa $ 는 신경 양자 상태 파라미터 $ \theta $ 와 함께 경사 하강법을 사용하여 동시에 최적화된다.
• 이 방법은 신경 양자 상태를 사용한 VMC와 하드웨어 효율적인 안사우를 사용한 VQE에 모두 적용되어 학습 중 기저 적응이 가능해진다.
• 모든 궤도가 기저 최적화에 포함되는 압축된 활성 공간 형식을 사용하여 동결되거나 비활성 궤도를 피한다.
• 에너지 기대값은 활성 공간 파동함수에서 유도된 감소된 밀도 행렬을 사용하여 계산되며, 기여도는 비활성, 활성, 혼합 항으로 분리된다.
• 프레임워크는 활성 공간 내 비트리비얼한 두체 행렬 원소를 지원하여 강한 상관 효과를 정확하게 처리할 수 있다.

Figure 1: Schematic depiction of the variational manifold. By dressing the variational state $|\psi_{\theta}\rangle$ with single-particle orbital rotations, i.e. apply the parametrized Gaussian transformation $U(\kappa)$ (see Eq. 4 ) to $|\psi_{\theta}\rangle$ , one can significantly increase its ex

실험 결과

연구 질문

• RQ1 VMC에서 궤도 회전과 변분 파rameter의 통합 최적화가 신경 양자 상태의 표현 능력을 향상시킬 수 있는가?
• RQ2 기저 적응은 변분 양자 알고리즘의 최적화 경로와 수렴에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 학습 중 단일 입자 기저가 최적화되는 경우, 신경 양자 상태를 사용한 활성 공간 계산이 정확한 결과를 도출할 수 있는가?
• RQ4 궤도 회전의 포함이 고정 기저 활성 공간 방법에서 관찰되는 인위적인 절점(artificial cusps)을 제거하는가?
• RQ5 통합 최적화가 상관 전자 시스템에서 기초 상태 에너지 정확도를 어느 정도 향상시키는가?

주요 결과

• 궤도 회전과 변분 파rameter의 통합 최적화는 최적화 경로를 크게 향상시켜 하이버트 공간의 분리된 영역 간의 장벽을 감소시킨다.
• 이 방법은 전체 궤도 기저 최적화를 통해 신경 양자 상태를 사용한 최초의 활성 공간 계산을 가능하게 하여 기저 의존성에 기인한 잡음 요소를 제거한다.
• 드레스드 변분 상태 $ U(\kappa)|\psi_\theta\rangle $ 는 $ |\psi_\theta\rangle $ 만으로는 접근할 수 없는 더 넓은 하이버트 공간 영역을 탐색하여 표현 능력을 증가시킨다.
• 모자란 전자 상관 효과를 보이는 시스템, 예를 들어 모트 절연체에서는 고정 기저 접근법보다 더 정확한 기초 상태 에너지 추정치를 도출한다.
• 에너지 수렴성이 향상되고 초기 기저 선택에 대한 민감도가 감소하여, 특히 준가시 상태나 강한 상관 효과를 보이는 시스템에서 유의미한 개선을 이룬다.
• 프레임워크는 활성 공간 내 비트리비얼한 두체 행렬 원소를 지원하여 평균장 이론을 초월한 전자 상관 효과의 정확한 기술이 가능하다.

Figure 2: Variational Monte Carlo results using NQS states with single-particle orbital optimizations in the $\textrm{H}_{4}$ molecule described in the minimal STO-6G minimal basis set. All four hydrogen atoms form a rectangle whose diagonal has a fixed length of $3.475953(1)\;\textrm{\AA}$ . (a) Gr